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新型半刚性双重响应聚合物的设计合成、表征与性能研究

作　者: 杜方凯
导　师: 张海良
学　校: 湘潭大学
专　业: 高分子化学与物理
关键词: 刺激响应 温度响应聚合物 pH响应聚合物 半刚性
分类号: O631.3
类　型: 硕士论文
年　份: 2010年
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内容摘要


刺激响应性聚合物在生物医药领域有着多种多样的应用。由于其应用方面具有潜力,近年来对于该类聚合物的研究与日俱增,而在这些研究中,双重或多重响应聚合物的研究已成为这一前沿领域的重要发展方向。本论文成功合成了单体乙烯基-2,5-二(N-乙基哌嗪基)对苯二甲酰胺(NEPVTA),并通过自由基聚合合成了聚[乙烯基-2,5-二(N-乙基哌嗪基)对苯二甲酰胺](PNEPVTA)。用光散射仪测定PNEPVTA在pH=7.0缓冲溶液中的LCST为63.7 oC,其相行为显示:PNEPVTA链在LCST以下已经存在链的聚集,表现出两种弛豫时间分布模式。PNEPVTA溶液的LCST对pH具有很强的依赖性,随着pH的增加而降低。PNEPVTA溶液的LCST具有明显的盐效应,随着NaCl、NaBr的加入,使其LCST降低。由于表面活性剂与PNEPVTA链的疏水作用,影响PNEPVTA的亲/疏水平衡,PNEPVTA的LCST受到表面活性剂的影响。PNEPVTA聚合物的浓度对聚合物溶液的相转变温度具有一定的影响。PNEPVTA聚合物在乙醇-水的混合溶剂中表现出非共溶行为。为了考察取代烷基对温敏性的影响,又成功合成了单体乙烯基-2,5-二(N-异丙基哌嗪基)对苯二甲酰胺(NIPPVTA),并通过自由基聚合合成了聚[乙烯基-2,5-二(N-异丙基哌嗪基)对苯二甲酰胺](PNIPPVTA)。动态光散射测出PNIPPVTA聚合物pH=7.0的缓冲溶液在47.6 oC发生相转变,与PNEPVTA水溶液的相转变温度相比,表现出更低的相转变温度。取代异丙基的引入,PNIPPVTA疏水性的增加是相转变温度降低的主要驱动力。动态光散射的结果还表明PNIPPVTA链在LCST以下与PNEPVTA一样存在聚集,表现出两种弛豫时间分布模式。PNIPPVTA溶液的LCST也具有pH响应性,与PNEPVTA的对比结果显示:两种聚合物具有相似的变化趋势,但变化的幅度不一样。溶液pH对PNIPPVTA的影响比对PNEPVTA的影响更为敏感。同样,聚合物浓度的变化也使PNIPPVTA的LCST对浓度的依赖性更大。表面活性剂HTAB的加入对PNIPPVTA的LCST的影响更加剧烈。乙醇的加入让PNIPPVTA的非共溶行为更加明显。综上所述,取代烷基的增加将降低聚合物的相转变温度。空间位阻的增加使得聚合物溶液的LCST对外界的敏感度更高,能够更加准确地调控PNIPPVTA溶液的LCST。

全文目录


摘要  4-5
Abstract  5-9
第1章 绪论  9-26
  1.1 引言  9
  1.2 刺激响应性聚合物  9-24
    1.2.1 刺激响应性聚合物的存在形式  9-10
    1.2.2 温度响应性聚合物  10-14
    1.2.3 pH 响应性聚合物  14-16
    1.2.4 温度/pH 双重响应性聚合物  16-20
    1.2.5 刺激响应性聚合物的应用  20-24
  1.3 本课题的内容  24-26
    1.3.1 课题提出的背景及意义  24-25
    1.3.2 本课题的主要工作  25-26
第2章 温度/pH 响应性聚合物PNEPVTA 的合成与表征  26-37
  2.1 引言  26
  2.2 实验部分  26-28
    2.2.1 试剂与仪器  26-27
    2.2.2 单体乙烯基-2，5-二(N-乙基哌嗪基)对苯二甲酰胺的合成  27-28
    2.2.3 均聚物PNEPVTA 的合成  28
  2.3 结果与讨论  28-36
    2.3.1 单体NEPVTA 与聚合物PNEPVTA 的合成与表征  28-30
    2.3.2 均聚物PNEPVTA 相转变温度的表征  30-31
    2.3.3 动态光散射研究  31
    2.3.4 溶液pH 值对PNEPVTA 水溶液相转变温度的影响  31-32
    2.3.5 聚合物浓度对PNEPVTA 水溶液相转变温度的影响  32-33
    2.3.6 无机盐浓度对PNEPVTA 水溶液相转变温度的影响  33-34
    2.3.7 阳离子表面活性剂对PNEPVTA 水溶液相转变温度的影响  34-35
    2.3.8 乙醇浓度对PNEPVTA 水溶液相转变温度的影响  35-36
  2.4 本章小结  36-37
第3章 温度/pH 响应性聚合物PNIPPVTA 的合成与表征  37-47
  3.1 引言  37
  3.2 实验部分  37-39
    3.2.1 试剂与仪器  37-38
    3.2.2 单体乙烯基-2，5-二(N-异丙基哌嗪基)对苯二甲酰胺的合成  38-39
    3.2.3 均聚物PNIPPVTA 的合成  39
  3.3 结果与讨论  39-46
    3.3.1 单体NIPPVTA 和聚合物PNIPPVTA 的合成与表征  39-40
    3.3.2 均聚物PNIPPVTA 相转变温度的表征  40-41
    3.3.3 动态光散射研究  41
    3.3.4 溶液pH 对PNIPPVTA 水溶液相转变温度的影响  41-42
    3.3.5 聚合物浓度对PNIPPVTA 水溶液相转变温度的影响  42-43
    3.3.6 无机盐浓度对PNIPPVTA 水溶液相转变温度的影响  43-44
    3.3.7 阳离子表面活性剂对PNIPPVTA 水溶液相转变温度的影响  44-45
    3.3.8 乙醇浓度对PNIPPVTA 水溶液相转变温度的影响  45-46
  3.4 本章小结  46-47
第4章 聚合物PNEPVTA 和PNIPPVTA 的温敏性比较研究  47-52
  4.1 引言  47
  4.2 结果与讨论  47-50
    4.2.1 溶液pH 对PNEPVTA 和PNIPPVTA 水溶液温敏性的影响对比  47-48
    4.2.2 聚合物浓度对PNEPVTA 和PNIPPVTA 水溶液温敏性的影响对比  48
    4.2.3 无机盐对PNEPVTA和PNIPPVTA水溶液温敏性的影响对比  48-49
    4.2.4 HTAB 对PNEPVTA 和PNIPPVTA 水溶液温敏性的影响对比  49-50
  4.3 本章小结  50-52
总结与展望  52-54
参考文献  54-60
致谢  60-61
攻读硕士学位期间论文发表情况  61

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中图分类: > 数理科学和化学 > 化学 > 高分子化学（高聚物） > 高分子物理和高分子物理化学 > 高聚物的化学性质
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