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碳纳米管表面分子印迹聚合物制备

作　者: 许建雄
导　师: 黎华明
学　校: 湘潭大学
专　业: 高分子化学与物理
关键词: 碳纳米管 分子印迹聚合物 活性/可控自由基聚合 茶碱
分类号: O631.3
类　型: 硕士论文
年　份: 2010年
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内容摘要


碳纳米管(CNTs)由于其独特的性能和极大的比表面积,在分子印迹领域显示出广阔的应用前景。但目前,关于CNTs表面分子印迹聚合物的研究才刚起步,主要通过CNTs表面自由基共聚合接枝分子印迹聚合物(MIPs)。不过在聚合反应体系中,“溶液聚合”现象无法避免以及存在聚合物膜不均匀等缺点,严重影响了表面分子印迹聚合物的印迹效率。本论文分别采用原子转移自由基聚合(ATRP)和可逆加成-断裂链转移(RAFT)聚合反应,在多壁碳纳米管(MWNTs)表面接枝MIPs,以期得到具有优异印迹效率的印迹聚合物材料。具体内容如下:(1)MWNTs表面接枝茶碱分子印迹聚合物。利用酸氧化后MWNTs表面的羧基与2-溴代异丁酸乙二醇酯之间的反应,合成ATRP引发剂修饰的碳纳米管(MWNT-Br)。以MWNT-Br为大分子引发剂、丙烯酸羟乙酯(HEMA)为功能单体,双丙烯酸乙二醇酯(EGDMA)为交联剂,在模板分子茶碱存在下,通过ATRP反应在MWNTs上接枝茶碱分子印迹聚合物膜(MWNT-TMIPs)。采用透射电镜(TEM)对合成的MWNT-TMIPs进行表征,结果显示MWNTs表面接枝上了一层均匀的印迹聚合物膜,膜厚约为5 nm。采用静态吸附的方法对所合成的MWNT-T-MIPs印迹效率进行了评价,结果表明MWNT-TMIPs对茶碱分子具有较高的印迹吸附量和选择性吸附能力。吸附动力学研究表明,MWNT-TMIPs对茶碱分子具有快速的初始吸附速度,在60 min内基本达到吸附平衡,明显优于溶液聚合方法合成的MIPs。(2)MWNTs表面接枝Nα-叔丁氧基-L-色氨酸(n-Boc-Trp-OH)分子印迹聚合物。首先利用过量的乙二醇对羧基化的MWNTs进行修饰合成出表面含有羟基的MWNTs(MWNT-OH),再利用小分子RAFT试剂S,S’-双(2-甲基-2-丙酸基)三硫代碳酸酯与MWNT-OH反应,合成RAFT试剂修饰的MWNTs(MWNT-RAFT)。采用傅立叶红外光谱(FTIR)、热重分析(TGA)、X射线光电子能谱(XPS)对合成的MWNT-RAFT进行表征。结果表明,MWNTs表面RAFT试剂的接枝量为71μmol/g。以MWNT-RAFT为链转移剂、丙烯酰胺(AM)为功能单体、N,N-二亚甲基双丙烯酰胺(MBA)为交联剂、n-Boc-Trp-OH为模板分子,通过RAFT聚合在MWNTs表面接枝MIPs,并对聚合条件进行了初步探索。

全文目录


摘要  4-5
Abstract  5-9
第1章 绪论  9-20
  1.1 分子印迹聚合物  9-12
    1.1.1 分子印迹聚合物的应用  10-11
    1.1.2 分子印迹聚合物的制备方法  11-12
  1.2 表面接枝法合成分子印迹聚合物  12-14
    1.2.1 表面接枝法合成分子印迹聚合物的研究进展  12-13
    1.2.2 载体的选择  13-14
  1.3 以碳纳米管为载体合成分子印迹聚合物  14-15
  1.4 本文的研究目的、内容和意义  15-16
  参考文献  16-20
第2章 ATRP 反应合成碳纳米管表面分子印迹聚合物膜  20-34
  2.1 前言  20
  2.2 实验部分  20-22
    2.2.1 2-溴代异丁酸羟乙酯（HEBIBr）的合成  20-21
    2.2.2 MWNTs-Br 的合成  21
    2.2.3 MWNTs-TMIPs 的制备  21-22
    2.2.4 传统方法合成MIPs  22
    2.2.5 静态吸附实验  22
  2.3 结果与讨论  22-32
    2.3.1 MWNT-Br 的合成  22-24
    2.3.2 MWNT-TMIPs 的制备  24-28
    2.3.3 MWNT-TMIPs 印迹效率的评价  28-32
  2.4 结论  32
  参考文献  32-34
第3章 RAFT 聚合合成碳纳米管表面分子印迹聚合物  34-42
  3.1 前言  34
  3.2 实验部分  34-35
    3.2.1 S,S’-双(2-甲基-2-丙酸基)三硫代碳酸酯的合成  34-35
    3.2.2 MWNT-RAFT 的合成  35
    3.2.3 MWNT-BMIPs 的制备  35
  3.3 结果与讨论  35-40
    3.3.1 S,S’-双(2-甲基-2-丙酸基)三硫代碳酸酯的合成  36
    3.3.2 MWNT-RAFT 的合成  36-39
    3.3.3 MWNT-BMIPs 的制备  39-40
  3.4 结论  40
  参考文献  40-42
第4章 总结与展望  42-44
  4.1 总结  42
  4.2 展望  42-44
附录A 试剂、药品及其纯化方法  44-45
附录B 仪器及测试条件和方法  45-46
致谢  46-47
攻读硕士学位期间发表论文情况  47

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中图分类: > 数理科学和化学 > 化学 > 高分子化学（高聚物） > 高分子物理和高分子物理化学 > 高聚物的化学性质
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