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硼掺杂金刚石薄膜电极制备及有机物降解效能评价

作　者: 高娜
导　师: 冯玉杰
学　校: 哈尔滨工业大学
专　业: 环境科学与工程
关键词: 电化学硼掺杂金刚石薄膜苯酚双酚A
分类号: X703.1
类　型: 硕士论文
年　份: 2010年
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内容摘要

电极是电化学水处理技术中的核心,影响着电化学水处理的效果和成本。其中,硼掺杂金刚石薄膜电极因其优异的物理性质、电化学性质及高催化活性而备受广大学者的关注。本论文以直流热阴极CVD技术制备而成的硼掺杂金刚石薄膜电极为阳极材料,以该电极在有机物降解方面的应用为主要研究内容,开展了电极制备、表征及电催化降解有机物苯酚和双酚A的研究,分析了影响电催化活性的主要因素,并对相应的电化学降解历程、电催化反应机理进行了探讨。本论文采用直流热阴极CVD技术,以p型单晶硅为基体,H₂、CH₄为反应气体,B（OCH₃）₃为掺杂剂,在CH₄:H₂:B（OCH₃）₃流量比为5:190:10、基片温度为1000℃的条件下制备了BDD电极。通过SEM、Raman和XRD对薄膜进行表征,研究表明,该条件下制得的电极表面致密、均匀,晶形完整,金刚石纯度高,表面无龟裂现象。分别以苯酚和内分泌干扰物双酚A为目标有机物,考察了初始目标物浓度、反应电流密度及溶液初始pH值对电催化速率的影响。结果发现,BDD电极电催化氧化有机污染物符合一级反应动力学模型,反应速率受电流密度的影响最大,其次是初始浓度和初始pH值对反应速率的影响。此外,上述三个电解条件对反应溶液的电流效率也有不同程度的影响。利用HPLC、GC-MS等检测手段对苯酚和双酚A在BDD电极上的电化学降解反应中间产物进行了检测,进而推断出了二者在BDD电极上的电化学降解历程。结果表明,与直链有机酸相比,BDD电极对具有环状结构的芳香族有机物具有较高的电催化活性,电化学降解过程中,产生的环状中间产物种类少,积累情况不明显,而酸性有机物电化学降解较慢,致使反应液长时间的维持在酸性环境下。因此,该电极能够实现难降解有机物的快速转化,便于后续生物处理。在苯酚溶液中对BDD电极采用电化学循环伏安法（CV）,分析电极发生的直接电催化氧化情况,结果表明,苯酚在该电极上发生的是不可逆反应,且反应以扩散过程控制为主。实际应用时可通过改善传质效果等方式来加强反应效果,提高反应效率。

全文目录

摘要  3-4
Abstract  4-9
第1章绪论  9-20
  1.1 课题背景及意义  9-10
  1.2 金刚石薄膜的性质及制备方法  10-12
    1.2.1 金刚石的结构与性质  10
    1.2.2 金刚石的掺杂及人造金刚石  10-11
    1.2.3 化学气相沉积法制备硼掺杂金刚石薄膜的简介  11-12
  1.3 硼掺杂金刚石薄膜的电化学特性研究与进展  12-15
    1.3.1 硼掺杂金刚石薄膜的电化学循环伏安特性  13-14
    1.3.2 硼掺杂金刚石薄膜的电化学阻抗特性  14-15
  1.4 电化学水处理技术及其在环境污染治理中的应用  15-19
    1.4.1 电化学水处理技术简介  15-16
    1.4.2 电化学水处理技术的应用现状  16-17
    1.4.3 硼掺杂金刚石薄膜电极在水处理中的应用  17-19
  1.5 本论文主要研究内容  19-20
第2章实验材料与方法  20-27
  2.1 实验材料与设备  20-22
    2.1.1 实验试剂  20-21
    2.1.2 实验设备  21-22
  2.2 电催化系统的选择  22-24
    2.2.1 电催化电极的选择  22
    2.2.2 目标有机物的选择  22-23
    2.2.3 电催化反应体系  23-24
  2.3 分析测试方法  24-25
    2.3.1 电极结构表征方法  24
    2.3.2 电化学循环伏安CV 测试  24-25
    2.3.3 水样分析方法  25
  2.4 技术路线  25-27
第3章 BDD 电极的制备及结构表征  27-36
  3.1 硼掺杂金刚石薄膜的制备  27-30
    3.1.1 硼源的选择及掺硼方法  27-28
    3.1.2 基片预处理  28-29
    3.1.3 薄膜的制备  29-30
  3.2 电极结构表征  30-35
    3.2.1 薄膜的表面形貌分析  31-32
    3.2.2 薄膜的Raman 分析  32-34
    3.2.3 薄膜的XRD 分析  34-35
  3.3 本章小结  35-36
第4章 BDD 电极降解苯酚效能评价  36-52
  4.1 电催化氧化苯酚动力学研究  36-44
    4.1.1 苯酚初始浓度对电催化反应的影响  36-40
    4.1.2 电流密度对电催化反应的影响  40-44
  4.2 BDD 电极电催化氧化苯酚降解历程研究  44-48
    4.2.1 HPLC 分析条件的确定  44-45
    4.2.2 酚琨类中间产物测定结果  45-46
    4.2.3 有机酸类中间产物测定结果  46-48
  4.3 电化学循环伏安CV 分析测试  48-50
  4.4 本章小结  50-52
第5章 BDD 电极降解双酚A 效能评价  52-66
  5.1 BDD 电极降解双酚A 动力学研究  52-61
    5.1.1 双酚A 初始浓度对降解效果的影响  53-55
    5.1.2 电流密度对降解效果的影响  55-58
    5.1.3 初始pH 值对降解效果的影响  58-61
  5.2 BDD 电极降解双酚A 反应历程研究  61-64
    5.2.1 实验过程及样品预处理  61
    5.2.2 BPA 降解历程推测  61-64
  5.3 本章小结  64-66
结论  66-68
参考文献  68-74
攻读学位期间发表的学术论文  74-76
致谢  76

硼掺杂金刚石薄膜电极制备及有机物降解效能评价

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