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基于碳系纳米材料的生物传感器

作　者: 田戈
导　师: 曾云龙；唐春然
学　校: 湖南科技大学
专　业: 应用化学
关键词: EDTA-MWCNTs纳米材料 PAMAM-C60-GOx多元复合物氧化石墨 Au纳米粒子 C60 聚酰胺-胺(PAMAM) 电化学生物传感器协同效应
分类号: TP212.3
类　型: 硕士论文
年　份: 2010年
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内容摘要

纳米材料基于其独特的物理、化学性质在科学研究的各个领域都有着非常广泛的应用前景。随着科技的飞速发展,人们发现由不同纳米粒子所合成的纳米复合物因彼此之间的协同作用,产生了许多更加优异的性质,因此被认为是21世纪最有前途的材料之一,越来越受到人们的关注。本文在对一系列碳系纳米材料进行深入研究的基础上,制备了性质优异的碳系纳米材料,并构建了相应的化学-生物传感器,研究了相应的电化学性质。结果显示,传感器具有较高的灵敏度、优异的稳定性和快速的响应速度。1.合成了EDTA-MWCNTs,并以此构建了多巴胺传感器纳米管具有优良的化学稳定性、电催化性以及能量/电荷转移特性,通过混酸(98% H2SO4:HNO3=3:1)氧化,使其表面产生羧基,以便于碳纳米管的进一步修饰。在EDC与NHS作用下,通过在多壁碳纳米管表面修饰乙二胺而引入了大量-NH2,从而可以进一步修饰乙二胺四乙酸(EDTA),制备得到EDTA-MWCNTs。对该材料进行了红外表征,并将AuNPs和EDTA-MWCNTs修饰到玻碳电极表面构建了高灵敏度多巴胺传感器,基于纳米金与多壁碳纳米管的协同作用,传感器性能得到显著提高。2.基于富勒烯-生物酶复合物的葡萄糖传感器随着对碳家族中富勒烯研究的不断深入,C60以其自身的特殊结构和性质,日益成为研究和应用的焦点。在第三章中,我们以PAMAM、C60、葡萄糖氧化酶(GOx)为基质,制备了PAMAM-C60-GOx多元复合物,并构建了葡萄糖传感器对其电催化行为进行了研究。研究发现,PAMAM-C60-GOx多元复合物对葡萄糖具有非常好的电催化性能,同时以其构建的葡萄糖传感器具有很好的稳定性,较高的灵敏度,和较宽的线性范围,可以实现对葡萄糖较为精确的测定。主要原因可以归结为三点:首先,PAMAM的引入不但可以大大增加酶及C60的负载量,而且PAMAM本身类蛋白质的两亲特性,可以使酶的活性得到很好的保持;其次,C60与GOx之间产生了协同效应;再次,GOx与Au电极表面之间可以进行直接且快速的电子传递。因此,对于酶传感器的构建研究于发展多元纳米复合材料具有重要意义。3.基于氧化石墨烯的H2O2传感器作为碳的一种最为常见的存在形式,石墨在各行各业均有着广泛的应用。石墨在强氧化剂和强酸的作用下,石墨会进行氧化得到氧化石墨。氧化石墨不仅层间距显著增大,而且含有大量的羰基、羧基、环氧基等含氧基团,这些基团的存在使它们表现出较强的极性、亲水性和一定的化学活性,更易于吸附极性分子和高分子化合物形成纳米复合材料。本研究以石墨粉为原料,通过改进的Hummers法制备氧化石墨,采用红外、扫描电镜,X-射线衍射对其结构进行了表征,结果表明,氧化石墨中含有大量的极性基团。用纳米级氧化石墨修饰金电极构建了简单的H2O2化学传感器,通过循环伏安扫描法和电流-时间法对其电化学活性测试的结果显示,氧化石墨对H2O2有很好的电化学响应,是一种优异的制做H2O2传感器的材料。

全文目录

摘要  8-10
ABSTRACT  10-12
第一章绪论  12-32
  1.1 碳系材料  12-17
    1.1.1 富勒烯C_(60)  12-14
    1.1.2 碳纳米管  14-15
    1.1.3 氧化石墨  15-17
  1.2 PAMAM 树枝形聚合物  17-18
    1.2.1 PAMAM 的基本结构  17-18
    1.2.2 特性及应用  18
  1.3 粒子表面的修饰  18-20
    1.3.1 共价功能化  19-20
    1.3.2 非共价功能化  20
  1.4 纳米复合材料的研究  20-21
  1.5 酶的固定化  21-23
  1.6 论文构思  23-25
  参考文献  25-32
第二章基于 AuNPs/EDTA-MWCNTs 的多巴胺传感器  32-48
  2.1 前言  32-33
  2.2 实验部分  33-36
    2.2.1 实验试剂与仪器  33-34
    2.2.2 实验步骤  34-36
  2.3 结果与讨论  36-42
    2.3.1 EDTA-MWCNTs 红外光谱分析  36-37
    2.3.2 DA 的电催化氧化  37-38
    2.3.3 DA 传感器实验参数的优化  38-39
    2.3.4 EDTA-MWCNTs 修饰电极对DA 的催化性能  39-42
    2.3.5 DA 传感器的稳定性研究  42
    2.3.6 干扰试验和人尿中DA 的检测  42
  2.4 小结  42-44
  参考文献  44-48
第三章基于 GOx-PAMAM-C_(60)纳米复合物的葡萄糖生物传感器  48-64
  3.1 前言  48-49
  3.2 实验部分  49-51
    3.2.1 主要仪器与试剂  49-50
    3.2.2 C_(60)-PAMAM 纳米复合物的制备  50
    3.2.3 Au 纳米棒的制备  50-51
    3.2.4 葡萄糖生物传感器的制备  51
  3.3 结果与讨论  51-59
    3.3.1 金纳米棒的UV-vis,TEM 表征  51-53
    3.3.2 葡萄糖生物传感器的电催化性质  53-55
    3.3.3 传感器实验参数优化  55-56
    3.3.4 葡萄糖生物传感器测定葡萄糖的特征响应曲线  56-58
    3.3.5 传感器的稳定性与重现性  58-59
  3.4 小结  59-60
  参考文献  60-64
第四章氧化石墨烯的制备及在 H_2O_2 传感器中的应用  64-78
  4.1 前言  64-65
  4.2 实验部分  65-67
    4.2.1 主要试剂与仪器  65
    4.2.2 氧化石墨的制备  65-66
    4.2.3 制备氧化石墨烯悬浮液  66
    4.2.4 H_2O_2 传感器的制备  66-67
  4.3 结果与讨论  67-74
    4.3.1 氧化石墨的红外光谱分析  67-68
    4.3.2 氧化石墨的X-射线衍射表征  68-69
    4.3.3 氧化石墨的SEM 表征  69-70
    4.3.4 H_2O_2 传感器的性质  70
    4.3.5 实验条件优化  70-72
    4.3.6 H_2O_2 传感器的特征相应电流曲线  72-73
    4.3.7 传感器的稳定性研究  73-74
  4.4 结论  74-75
  参考文献  75-78
第五章总结与展望  78-80
  5.1 总结  78-79
  5.2 展望  79-80
致谢  80-81
附录攻读学位期间发表论文情况  81

基于碳系纳米材料的生物传感器

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