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非化学计量比CaCu_3Ti_4O_（12）陶瓷及掺杂特性研究

作　者: 梁桃华
导　师: 杨仕清
学　校: 电子科技大学
专　业: 材料科学与工程
关键词: 巨介电常数 CCTO 非化学计量比负电容
分类号: TQ174.1
类　型: 硕士论文
年　份: 2010年
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内容摘要

CaCu3Ti4O12(CCTO)陶瓷材料由于其高介电常数、高温度稳定性在大容量电容器、动态随机存储器等领域有着广泛的应用前景。但目前CCTO陶瓷材料主要存在两方面的问题:一方面,CCTO陶瓷的介电常数随配方及工艺差别较大,甚至可达数量级的差异,可重复性差;另一方面,CCTO的介电损耗较大。因此,提高CCTO的介电常数和可重复性,同时降低其介电损耗非常必要。在提高CCTO的介电常数和可重复性方面,本文拟通过在固相球磨时改变Ca、Cu、Ti元素的不同配比,首先找出单一元素偏离化学计量比对CCTO介电性能的影响规律,进而找出Ca和Ti、Ca和Cu、Cu和Ti同时偏离化学计量比对CCTO介电性能的影响规律。研究表明,Ca、Cu和Ti偏离化学计量比对CCTO的介电性能影响规律不同,Cu不足以及Ti不足时都存在介电常数的反常现象。研究结果还表明,当Ca、Cu、Ti的原子摩尔比为1.08:3.00:4.44时,其相对介电常数在1KHz下达到4×105,介电常数比标准化学计量比的CCTO陶瓷提高了一个数量级。其高介电常数来源于大的颗粒尺度和薄的晶界层的贡献,支持IBLC(internal barrier layer capacitance )模型。在降低CCTO的介电损耗方面,本文通过在获得特高介电常数成分配方及烧成工艺的基础上,对非化学计量比的CCTO陶瓷的晶界及颗粒边界掺杂不同剂量的高绝缘LTCC玻璃以及纳米SiO2粉,研究其对降低介电损耗特别是漏导损耗的影响。研究表明,高绝缘玻璃掺杂不仅有助于加快固相反应,降低烧结温度,而且,明显有助于提高晶界和颗粒边界电阻,降低漏导损耗。研究结果还表明,当CCTO原料偏离化学计量比且CuO微过量时掺杂某一剂量的纳米SiO2粉,获得的CCTO陶瓷观察到负电容效应。研究表明,CCTO陶瓷中的负电容效应与Sandoval等在发光二极管中P-N结上观察到的负电容效应有本质不同。其负电容效应并不是来自于电流-电压的相位变化,而是来自于电容谐振。特别地,CCTO在低频段发现的负电容效应,为我们在特定频段利用电容代替电感提供了可能。

全文目录

摘要  4-5
ABSTRACT  5-9
第一章绪论  9-20
  1.1 电介质材料  9-14
    1.1.1 电介质的极化和损耗机制  9-10
    1.1.2 高介电材料  10-12
    1.1.3 高介电材料的应用背景及现状  12-14
  1.2 高介电CaCu_3Ti_4O_(12)(CCTO)材料  14-18
    1.2.1 CCTO 的晶体结构  15
    1.2.2 CCTO 的高介电机理  15-17
    1.2.3 CCTO 材料的研究进展  17-18
  1.3 本文的研究思路及意义  18-20
第二章 CCTO 的制备及烧成工艺  20-27
  2.1 CCTO 的固相反应法  20-22
  2.2 CCTO 的预烧工艺  22
  2.3 CCTO 的烧结工艺  22-24
  2.4 CCTO 的分析表征与介电性能测试  24-26
  2.5 本章小结  26-27
第三章非化学计量比对CCTO 介电性能的影响  27-48
  3.1 Ca 偏离化学计量比对CCTO 介电性能的影响  27-29
    3.1.1 实验  27-28
    3.1.2 结果与分析  28-29
  3.2 Cu 偏离化学计量比对CCTO 介电性能的影响  29-32
    3.2.1 实验  29-30
    3.2.2 结果与分析  30-32
  3.3 Ti 偏离化学计量比对CCTO 介电性能的影响  32-33
    3.3.1 实验  32
    3.3.2 结果与分析  32-33
  3.4 Ca 和Ti 偏离化学计量比对CCTO 介电性能的影响  33-42
    3.4.1 试验  33-34
    3.4.2 XRD 粉末衍射分析与SEM 形貌分析  34-37
    3.4.3 介电性能测试  37-40
    3.4.4 阻抗谱测试及等效电路  40-42
  3.5 Ca 和Cu 偏离化学计量比对CCTO 介电性能的影响  42-45
    3.5.1 试验  42-43
    3.5.2 结果与分析  43-45
  3.6 Cu 和Ti 偏离化学计量比对CCTO 介电性能的影响  45-47
    3.6.1 试验  45
    3.6.2 结果与分析  45-47
  3.7 本章小结  47-48
第四章 CCTO 应用于LTCC 研究  48-60
  4.1 CCTO 掺玻璃的研究  48-53
    4.1.1 实验  49
    4.1.2 XRD 粉末衍射分析与SEM 形貌分析  49-51
    4.1.3 介电性能测试  51-53
  4.2 CCTO 掺SiO_2 的研究  53-59
    4.2.1 实验  53
    4.2.2 介电性能测试  53-55
    4.2.3 负电容效应及阻抗谱分析  55-59
  4.3 本章小结  59-60
第五章结论  60-61
致谢  61-62
参考文献  62-66
攻硕期间取得的研究成果  66-67

非化学计量比CaCu_3Ti_4O_（12）陶瓷及掺杂特性研究

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