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水热法合成稀土掺杂NaYF_4的上转换及下转换发光性能研究

作　者: 陈小萍
导　师: 张勤远
学　校: 华南理工大学
专　业: 材料学
关键词: 水热法 稀土离子 氟化物 上转换发光 下转换发光
分类号: TB34
类　型: 硕士论文
年　份: 2010年
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内容摘要


稀土掺杂NaYF4荧光粉由于低声子能量、高反射率、光学透明性及优良的发光性能等优点在光学照明、近红外探测和生物标定等领域有潜在的应用。本论文通过简易的水热法合成了稀土掺杂NaYF4荧光粉,旨在通过研究NaYF4荧光粉的结构及性能,阐述相关的的上转换和下转换机理,并探讨其在各个领域的潜在应用。本论文第一章概述了稀土掺杂荧光粉的发展进程,着重讲述稀土掺杂荧光粉的上转换及下转换发光性能。第二章主要讨论相关的理论基础和实验方法。第三章采用水热法制备上转换性能良好的Er3+/Yb3+共掺LiYF4、NaYF4、BaYF5上转换发光材料。通过X射线衍射分析和扫描电镜分析了生成物的组成和形貌,并研究了Er3+/Yb3+离子对在三种氟化物基质中的上转换发光机理。980 nm发光二极管（LD）激发试样,当Er3+离子浓度固定为2 mol.%,三种基质的Yb3+离子掺杂浓度依次为10,20,20 mol.%时,相应的上转换红/绿光发射最强。在相同的光谱测试条件下,三种基质表现出不同的劈裂模式,且NaYF4:Er3+,Yb3+表现出最强的上转换性质,LiYF4:Er3+,Yb3+在绿光发射有优势,而BaYF5:Er3+,Yb3+表现出较弱的上转换性能。在此基础上,研究了NaYF4:Er3+,Yb3+的下转换光谱特性。448 nm激发下,近红外发光来自Er3+离子4F7/2能级的级联发射:Er3+: 4F7/2 + Yb3+: 2F7/2→Er3+: 4I11/2 + Yb3+: 2F5/2; Er3+: 4I11/2 + Yb3+: 2F7/2→Er3+: 4I15/2 + Yb3+: 2F5/2或Er3+: 4I11/2→Er3+: 4I15/2,由于4F7/2能级容易通过中间能级2H11/2无辐射弛豫至4S3/2,因此转换效率较低。在377 nm激发下,Er3+离子与Yb3+离子之间存在交叉弛豫: Er3+: 4G11/2 + Yb3+: 2F7/2→Er3+: 4F9/2 + Yb3+: 2F5/2,使653 nm红光强度随Yb3+离子浓度的增加而增强,体系以量子裁剪的方式形成653 nm的红光光子和1000 nm的近红外光子。第四章探讨了NaYF4:Ho3+,Yb3+体系的上转换及下转换性能。在980 nm LD激发下,通过Yb3+离子的敏化作用,在483 nm、540 nm、644 nm和749 nm处观察到强的上转换可见光,分别对应Ho3+离子的5F3→5I8,5S2→5I8,5F5→5I8和5S2→5I7跃迁。发光强度随Yb3+离子掺杂浓度的增加急剧增强,在30 mol.%以内未出现浓度猝灭现象。在448 nm激发下,NaY0.99F4: Ho0.01除可见光发射之外,还在966 nm和1012 nm处也有近红外发光,分别对应5F5→5I7和5S2→5I6跃迁。Yb3+离子加入后可见光的强度显著降低,而近红外光的强度显著增加,产生了Yb3+离子978 nm的特征发射,这是由Ho3+: 5S2 + Yb3+: 2F7/2→Ho3+: 5I6 + Yb3+: 2F5/2和Ho3+: 5F5 + Yb3+: 2F7/2→Ho3+: 5I7 + Yb3+: 2F5/2两个交叉弛豫过程引起的。第五章在NaYF4:Pr3+,Yb3+体系中发现了近红外发光现象。在443 nm蓝光激发下(Pr3+:3H4→3P2),Pr33P0→3Hi（i= 5, 6）, 3Fj(+离子在可见光区的发射峰位于482 nm,522 nm,606 nm,640 nm,688 nm和721 nm分别对应Pr3+离子的3P0→3H4,j= 2, 3, 4)的能级跃迁。由于Pr3+/Yb3+离子之间的能量传递,通过合作下转换的方式使Yb3+离子产生977 nm的近红外发射Yb3+: 2F5/2→2F7/2。通过调节Yb3+离子的掺杂浓度,研究体系的发光特性和机理。当Yb3+离子掺杂浓度为2mol.%时,最高量子效率为133.6%。

全文目录


摘要  6-8
Abstract  8-12
第一章 绪论  12-21
  1.1 稀土掺杂上转换发光材料的研究意义及进展  13-15
  1.2 稀土掺杂下转换发光材料提高硅太阳能电池转换效率的研究  15-19
  1.3 课题研究的重点问题及主要内容  19-20
  1.4 本课题研究的项目来源  20-21
第二章 实验方法及理论基础  21-30
  2.1 实验理论基础  21-26
    2.1.1 上转换发光  21-25
    2.1.2 下转换发光  25-26
  2.2 稀土掺杂发光材料的制备方法  26-29
    2.2.1 高温固相法  26-27
    2.2.2 沉淀法  27
    2.2.3 络合物前驱体热解法  27
    2.2.4 燃烧法  27-28
    2.2.5 水热法  28-29
  2.3 样品检测与表征  29-30
    2.3.1 X-射线衍射（X-ray powder Diffractometer, XRD）分析测试  29
    2.3.2 扫描电镜（Scanning Electron Microscope, SEM）分析  29
    2.3.3 荧光光谱（Photoluminescence, PL）测试  29-30
第三章 E1~(3+)/Yb~(3+)共掺复合氟化物上转换及NaYF4下转换发光性能研究  30-48
  3.1 E1~(3+)/Yb~(3+)共掺复合氟化物的制备和性能测试  30-33
    3.1.1 实验原料  30
    3.1.2 样品的制备  30-31
    3.1.3 E1~(3+)/Yb~(3+)共掺复合氟化物的物相分析  31-33
  3.2 E1~(3+)/Yb~(3+)共掺复合氟化物的上转换发光性能  33-40
  3.3 NaYF4:E1~(3+),Yb~(3+)下转换发光性能  40-46
    3.3.1 448 nm 激发下NaYF4:E1~(3+),Yb~(3+)的下转换发光性能  40-44
    3.3.2 377 nm 激发下NaYF4:E1~(3+),Yb~(3+)的下转换发光性能  44-46
  3.4 小结  46-48
第四章 NaYF_4:H0~(3+),Yb~(3+)体系的上转换及下转换发光研究  48-57
  4.1 NaYF_4:H0~(3+),Yb~(3+)体系的上转换发光性能  48-51
  4.2 NaYF_4:H0~(3+),Yb~(3+)体系的下转换发光性能  51-55
  4.3 小结  55-57
第五章 NaYF_4:P1~(3+),Yb~(3+)的合作下转换发光性能研究  57-63
  5.1 NaYF_4:P1~(3+),Yb~(3+)发光材料的制备和性能测试  57-58
  5.2 NaYF_4:P1~(3+),Yb~(3+)的合作下转换发光性能  58-62
  5.3 小结  62-63
结论  63-65
参考文献  65-72
攻读硕士学位期间取得的研究成果  72-73
致谢  73

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中图分类: > 工业技术 > 一般工业技术 > 工程材料学 > 功能材料
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