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纳米Fe_3O_4粒子的制备及其在水处理中的应用
作 者: 刘徽
导 师: 王三反
学 校: 兰州交通大学
专 业: 市政工程
关键词: 纳米磁性材料 腐殖酸 富营养化 毒害污染物
分类号: X703.1
类 型: 硕士论文
年 份: 2010年
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内容摘要
随着世界范围内工业化进程的迅猛发展,含有毒害污染物废水的排放成为了水环境污染和饮用水安全问题的主要因素之一。研究表明,纳米材料对于去除典型毒害污染物具有显著的高效性。但是由于普通纳米材料存在分离难、易污染、成本高等问题,严重制约了其在水处理领域的应用。纳米磁性材料作为一种新型材料,兼具磁性材料和纳米材料双重特性,使纳米材料在水处理领域中得到广泛应用成为可能。本论文以廉价的铁盐和碱液为主要原料,采用化学共沉淀法制备了纳米Fe3O4粒子,并对反应控制因素及其对产物性能的影响情况进行了研究。开展了纳米Fe3O4粒子对腐殖酸、磷以及PFOS的去除实验研究,详细考察了影响反应的因素,并对机理进行了一定的探讨,同时还对册田水库水进行了相关的絮凝效果实验研究。主要研究结果如下:(1)制备纳米Fe3O4粒子的最佳反应条件为:n(Fe2+)/n(Fe3+)投料比为1.4:2,温度为50℃,pH值大于9.2,用NH3·H2O作沉淀剂。通过表征得出,纳米Fe3O4粒子具有较高的结晶度,晶粒生长完全,属于反尖晶石结构,平均粒径约11nm,比表面积为42.1994m2/g,饱和磁化强度为73.10emu·g-1,外加磁场后,有助于纳米Fe3O4粒子的沉降。(2)纳米Fe3O4粒子对腐殖酸的吸附随着初始浓度的增大先升高后降低,初始浓度为15mg/L时去除率最大为30.56%。Langmuir和Freundlich等温方程都能很好的拟合纳米Fe3O4吸附腐殖酸的曲线,拟合得出的吸附平衡常数为0.01,理论最大吸附量为69.93mg/g。纳米Fe3O4对腐殖酸的絮凝去除率随着投加量的增加先增大后减小,当投加量为1000mg/L、pH为6时去除率最高为21.86%。(3)纳米Fe3O4粒子对磷的最佳反应条件为:投加量0.25g/L,磷的初始浓度0.4mg/L,pH值为3,温度25±1℃。干扰离子的存在影响了纳米Fe3O4对磷的去除,其中,HCO3-的影响最为显著。除磷的效果还与水中磷酸盐的形态和纳米Fe3O4的形态有关。纳米Fe3O4对磷的去除率高于复合SDBS的纳米Fe3O4,这是因为在纳米Fe3O4表面的一些吸附点位被SDBS掩盖,部分SDBS溶解在水中产生的磺酸根,对磷酸根产生静电排斥作用。Langmuir和Freundlich等温方程都能很好的拟合纳米Fe3O4吸附磷的曲线,拟合得出的理论最大吸附量为9.74mg/g。纳米Fe3O4对磷的吸附符合准二级动力学方程,反应受化学吸附机理的控制。(4)纳米Fe3O4对PFOS的吸附率随着投加量的增加而增大,当投加量为0.5g/L时,去除率达到92.5%。纳米Fe3O4的去除率略高于复合SDBS的纳米Fe3O4,这是因为纳米Fe3O4表面被SDBS包覆后掩盖了一些吸附点位。磁性和盐度都不影响纳米Fe3O4对PFOS的吸附,酸性环境下有利于对PFOS的去除。纳米Fe3O4对不同初始浓度的PFOS均有较好的去除效果,最低去除率在70%以上。纳米Fe3O4吸附PFOS是一个快速过程,表现出吸附不可逆性。线性吸附模型可以较好的拟合纳米Fe3O4吸附PFOS的曲线。(5)通过册田水库水的实验得出,纳米Fe3O4投加量为400mg/L时,TOC、浊度及色度的去除率达到最大值,分别为49.1%、80%和88.4%;对CODMn、Mn2+和pb2+也都有较好的去除效果,其顺序为:Pb2+>Mn2+>CODMn。投加纳米Fe3O4的效果要优于投加PAC以及其他两种复合纳米Fe3O4,加入定量的阳离子PAM能够起到促进作用,加入PDADMAC的作用不明显,反而影响了对浊度的去除。综上所述,纳米Fe3O4粒子对磷、PFOS以及Pb2+等都有着较好的去除效果,而对腐殖酸的去除效果不好,体现了纳米Fe3O4粒子的专署性和高效性,表明制备的纳米Fe3O4粒子是一种新型较好的水处理材料,在水处理领域具有良好的应用前景。
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全文目录
摘要 4-6 Abstract 6-11 1 绪论 11-22 1.1 前言 11 1.2 纳米磁性材料的研究 11-18 1.2.1 纳米磁性材料简介 11-12 1.2.2 纳米磁性材料的效应及特性 12-14 1.2.3 纳米磁性材料的制备 14-17 1.2.4 纳米磁性材料的表面改性 17-18 1.3 纳米磁性材料的应用 18-21 1.3.1 通信及计算机领域 18-19 1.3.2 生物医学领域 19 1.3.3 环境保护领域 19-21 1.4 论文工作的意义和主要内容 21-22 2 实验主要分析表征方法 22-29 2.1 前言 22 2.2 仪器介绍 22-29 3 纳米Fe_3O_4粒子的制备及表征 29-44 3.1 前言 29 3.2 化学共沉淀法制备纳米Fe_3O_4粒子 29-43 3.2.1 方法原理 29-30 3.2.2 实验试剂及仪器 30-31 3.2.3 实验步骤 31 3.2.4 纳米Fe_3O_4的表面修饰 31 3.2.5 纳米Fe_3O_4的表征 31-32 3.2.6 结果与讨论 32-43 3.3 小结 43-44 4 纳米Fe_3O_4粒子对腐殖酸的去除研究 44-52 4.1 前言 44 4.2 实验材料及方法 44-46 4.2.1 实验材料 44 4.2.2 实验方法 44-46 4.3 结果及讨论 46-50 4.3.1 对腐殖酸的吸附性能实验 46-47 4.3.2 吸附等温线 47-48 4.3.3 吸附动力学 48-49 4.3.4 絮凝去除水中腐殖酸的研究 49-50 4.4 小结 50-52 5 纳米Fe_3O_4粒子对磷的吸附研究 52-64 5.1 前言 52 5.2 实验材料和方法 52-54 5.2.1 实验材料 52 5.2.2 实验方法 52-54 5.3 结果与讨论 54-63 5.3.1 纳米Fe_3O_4投加量的影响 54 5.3.2 初始浓度的影响 54-55 5.3.3 pH的影响 55-56 5.3.4 温度的影响 56 5.3.5 干扰离子的影响 56-57 5.3.6 两种纳米Fe_3O_4粒子除磷的比较 57-58 5.3.7 吸附等温线 58-60 5.3.8 吸附动力学研究 60-63 5.4 小结 63-64 6 纳米Fe_3O_4粒子对PFOS的吸附实验研究 64-76 6.1 前言 64-65 6.2 实验材料和仪器 65 6.2.1 实验材料 65 6.2.2 实验仪器 65 6.3 吸附实验 65-68 6.3.1 液相色谱-质谱工作条件 65-66 6.3.2 实验方法 66-68 6.4 结果与讨论 68-75 6.4.1 投加量对PFOS的吸附影响 68-69 6.4.2 初始浓度对PFOS的吸附影响 69-70 6.4.3 pH值对PFOS的吸附影响 70 6.4.4 磁性对PFOS的吸附影响 70-71 6.4.5 盐度对PFOS的吸附影响 71-72 6.4.6 吸附等温线 72-74 6.4.7 吸附/解吸动力学实验 74-75 6.5 小结 75-76 7 纳米Fe_3O_4粒子对册田水库水的絮凝实验研究 76-84 7.1 前言 76 7.2 实验材料和方法 76-77 7.2.1 实验水质 76 7.2.2 实验材料 76-77 7.2.3 实验方法 77 7.3 结果与讨论 77-83 7.3.1 实验室实验 78-80 7.3.2 大同实验 80-83 7.4 小结 83-84 结论 84-86 致谢 86-87 参考文献 87-92 攻读学位期间的研究成果 92
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中图分类: > 环境科学、安全科学 > 废物处理与综合利用 > 一般性问题 > 废水的处理与利用 > 技术方法
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