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磷钼杂多酸离子液体及其修饰的SBA-15催化氧化脱硫性能

作　者: 安莹
导　师: 高国华
学　校: 华东师范大学
专　业: 应用化学
关键词: 磷钼杂多酸离子液体 氧化脱硫 过氧化氢 SBA-15 二苯并噻吩
分类号: X701.3
类　型: 硕士论文
年　份: 2010年
下　载: 215次
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内容摘要


随着经济的发展以及汽车的普及,全球汽车保有量到2010年将突破10亿辆。伴随而来的是汽柴油消耗的逐年递增及汽柴油尾气中SOx排放的增加。为了避免SOx对人类及其居住的环境造成进一步的影响,世界各主要国家和地区相继制定了严格的标准来降低汽柴油中含硫化和物的含量。而传统的加氢脱硫由于自身的局限性已经不能满足越来越严格的硫含量标准。近年来许多新的脱硫方法不断涌现。氧化脱硫以其反应条件温和、脱硫率高、操作设备简单等优点而受到人们的青睐。磷钼酸同时具备酸性和氧化还原性因而在催化领域得到广泛的应用。磷钼杂多酸离子液体是一种新型的离子液体,它是由有机阳离子和无机磷钼酸根阴离子组成,同时具备离子液体的优点和磷铝酸的催化活性。本文分别应用磷铝杂多酸离子液体及其修饰的SBA-15为催化剂,以过氧化氢为氧化剂,催化氧化脱除油品中的含硫化合物。本论文主要包括以下两部分：一、磷钼杂多酸离子液体催化氧化脱硫的研究合成了新型的磷钼杂多酸离子液体[hmim]3PMo12O40,并将其用于室温离子液体1-甲基咪唑四氟硼酸盐([hmim]BF4)为溶剂的模拟油品氧化脱硫反应。这种新型的磷钼杂多酸离子液体[hmim]3PMo12O40在反应过程中可溶于[hmim]BF4,具备很好的催化氧化脱硫活性。结果表明,在温和的反应条件下,过氧化氢与硫摩尔比为4：1时,二苯并噻吩脱硫率为90%,二苯硫醚、苯甲硫醚和二乙硫醚的脱硫率可达100%；离子液体催化体系循环使用4次后,脱硫率没有明显下降。二、磷钼杂多酸离子液体修饰的SBA-15催化氧化脱硫的研究合成了磷钼杂多酸离子液体[hmim]3PMo12O40修饰的SBA-15 (SBA-15-Im-POM),用于催化氧化脱硫的研究。这种多相催化剂保持了SBA-15的介孔结构,同时兼具磷钼酸离子液体的催化活性,是一种高效的、易分离的催化剂。结果表明,在温和的反应条件下,SBA-15-Im-POM具备很好的催化活性,50℃时,二苯并噻吩的脱硫率可达100%；催化剂循环使用3次后,脱硫率依然大于95%。

全文目录


摘要  6-7
ABSTRACT  7-9
目录  9-11
第一章 文献综述  11-21
  1.1 汽柴油脱硫研究现状  11
  1.2 离子液体在脱硫中的应用  11-14
    1.2.1 离子液体在萃取脱硫中的应用  12
    1.2.2 离子液体在萃取脱硫中存在的问题  12-13
    1.2.3 离子液体在氧化脱硫中的应用  13-14
    1.2.4 其它离子液体脱硫方法  14
  1.3 杂多酸的催化氧化活性  14-18
    1.3.1 新型的磷钼杂多酸离子液体  15-16
    1.3.2 磷钼杂多酸离子液体的固载  16-18
  1.4 课题的提出  18-19
  参考文献  19-21
第二章 磷钼杂多酸离子液体催化氧化脱硫  21-35
  2.1 概述  21-22
  2.2 实验部分  22-24
    2.2.1 实验药品  22
    2.2.2 磷钼杂多酸离子液体的合成  22-23
    2.2.3 磷钼杂多酸离子液体的表征  23
    2.2.4 模拟油品的制备  23
    2.2.5 模拟油品的氧化脱硫  23-24
    2.2.6 模拟油品脱硫率计算方法  24
  2.3 结果与讨论  24-32
    2.3.1 磷钼杂多酸离子液体的结构表征  24-26
    2.3.2 反应温度对脱硫率的影响  26-27
    2.3.3 反应时间对脱硫率的影响  27-28
    2.3.4 过氧化氢用量对脱硫率的影响  28-29
    2.3.5 磷钼杂多酸离子液体用量对脱硫率的影响  29-30
    2.3.6 磷钼杂多酸离子液体的循环利用  30-31
    2.3.7 其它有机含硫化合物催化氧化脱硫活性  31
    2.3.8 磷钼杂多酸离子液体催化氧化脱硫的反应机理  31-32
  2.4 本章小结  32-33
  参考文献  33-35
第三章 磷铝杂多酸离子液体修饰的SBA-15催化氧化脱硫的研究  35-49
  3.1 概述  35-36
  3.2 实验部分  36-39
    3.2.1 实验药品  36-37
    3.2.2 催化剂SBA-15-Im-POM的合成  37-38
    3.2.3 催化剂的表征  38-39
    3.2.4 模拟油品的制备  39
    3.2.5 磷钼杂多酸离子液体修饰的SBA-15催化氧化脱硫  39
    3.2.6 模拟油品脱硫率计算方法  39
  3.3 结果与讨论  39-47
    3.3.1 磷钼杂多酸离子液体改性的SBA-15的结构  39-43
    3.3.2 反应温度对脱硫率的影响  43-44
    3.3.3 反应时间对脱硫率的影响  44-45
    3.3.4 催化剂用量对脱硫率的影响  45
    3.3.5 过氧化氢用量对脱硫率的影响  45-46
    3.3.6 其它有机含硫化合物催化氧化脱硫活性  46-47
    3.3.7 催化剂的循环利用  47
  3.4 本章小结  47-48
  参考文献  48-49
攻读硕士期间发表的论文  49-50
致谢  50-51

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中图分类: > 环境科学、安全科学 > 废物处理与综合利用 > 一般性问题 > 废气的处理与利用 > 脱硫与固硫
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