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仿生催化氧气氧化丙烯制备环氧丙烷

作　者: 朱春早
导　师: 田恒水
学　校: 华东理工大学
专　业: 化学工艺
关键词: 仿生催化 环氧化 环氧丙烷
分类号: TQ223.26
类　型: 硕士论文
年　份: 2012年
下　载: 314次
引　用: 2次
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内容摘要


环氧丙烷(简称PO)是一种用途广泛的化工原料,受聚氨酯行业发展的推动,市场需求量逐年攀升,发展前景非常广阔。本文对环氧丙烷市场需求和消费、生产工艺及实验室新工艺开发进行了比较阐述,鉴于现有生产工艺直接或间接以过氧化物为氧化剂、实验新工艺开发中以氧气为氧化剂氧化丙烯环氧化的诸多不足之处及金属卟啉仿生催化在烷烃、烯烃和芳香烃羟基化和环氧化中的优异催化性能,本文对以金属卟啉为催化剂、氧气为氧化剂氧化丙烯制备环氧丙烷工艺进行了探讨,对体系进行了热力学分析,以单因子实验考察了溶剂、催化剂、共还原剂、反应温度、压力、时间等对体系催化性能的影响并对反应机理进行了分析、探讨。由单因子实验得到的最佳反应条件为：以二氯甲烷为溶剂、铁卟啉为催化剂、异丁醛为共还原剂、催化剂浓度2.8×10-5mol/L、n(醛)：n(烯)=0.42、80℃、2MPa、2h,在此条件下,丙烯转化率、PO收率和PO选择性依次为32.81%、21.24%及64.74%。共还原剂种类和用量对体系催化性能有重要影响,以苯甲醛为共还原剂可得96%以上的环氧丙烷选择性；当无共还原剂时,反应不能发生。

全文目录


摘要  5-6
Abstract  6-10
前言  10-11
第1章 文献综述  11-24
  1.1 环氧丙烷生产和消费情况  11-12
    1.1.1 全球环氧丙烷生产情况  11
    1.1.2 国内环氧丙烷生产情况  11-12
    1.1.3 全球环氧丙烷消费情况  12
    1.1.4 国内环氧丙烷消费情况  12
  1.2 环氧丙烷生产工艺  12-13
    1.2.1 氯醇法  12-13
    1.2.2 共氧化法  13
    1.2.3 过氧化氢异丙苯法  13
    1.2.4 过氧化氢直接氧化法(HPPO法)  13
  1.3 环氧丙烷合成工艺实验室研究进展  13-17
    1.3.1 H_2O_2氧化法(HPPO法)  14
    1.3.2 H_2/O_2氧化法  14-16
    1.3.3 O_2直接氧化法  16-17
    1.3.4 其他方法  17
  1.4 金属卟啉仿生催化  17-23
    1.4.1 金属卟啉仿生催化体系  17-21
    1.4.2 金属卟啉仿生催化研究进展  21-22
    1.4.3 金属卟啉仿生催化丙烯环氧化研究进展  22-23
  1.5 课题意义  23-24
第2章 热力学分析  24-35
  2.1 物质Δ_fH_m~θ(298K)、S_m~θ(298K)和C_(p,m)~θ(T)数据及估算  25-28
  2.2 甲酸异丙酯、异丁醛和异丁酸的ΔH_V(T)估算  28-30
  2.3 标准摩尔反应吉布斯函数△_rG_m~θ和标准平衡常数K~θ估算  30-34
  2.4 本章小结  34-35
第3章 实验部分  35-45
  3.1 实验方案  35-38
    3.1.1 目标产物和部分原料、溶剂物性  35
    3.1.2 实验药品  35-36
    3.1.3 实验仪器及反应装置  36-38
    3.1.4 实验步骤  38
  3.2 分析方法  38-43
    3.2.1 定性分析  38
    3.2.2 分析条件  38-39
    3.2.3 定量分析  39-43
  3.3 数据处理方法  43-45
第4章 实验结果与讨论  45-66
  4.1 溶剂对体系催化性能的影响  45-50
    4.1.1 单种溶剂  45-48
    4.1.2 混合溶剂  48-50
  4.2 催化剂对体系催化性能的影响  50-55
    4.2.1 催化剂种类  50-51
    4.2.2 催化剂浓度  51-53
    4.2.3 助催化剂  53-55
  4.3 共还原剂对体系催化性能的影响  55-57
  4.4 反应温度对体系催化性能的影响  57-60
  4.5 丙烯用量对体系催化性能的影响  60-61
  4.6 反应压力对体系催化性能的影响  61-63
  4.7 反应时间对体系催化性能的影响  63-65
  4.8 本章小结  65-66
第5章 反应机理浅析  66-69
  5.1 共还原剂在反应体系中的作用  66-67
  5.2 催化剂在反应体系中的作用  67-68
  5.3 反应机理浅析  68
  5.4 本章小结  68-69
第6章 全文总结  69-71
参考文献  71-78
致谢  78-79
附录  79

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中图分类: > 工业技术 > 化学工业 > 基本有机化学工业 > 脂肪族化合物（无环化合物）的生产 > 脂肪族醇（醇、羟基化合物）及其衍生物 > 醇的衍生物 > 烯烃的氧化物（环氧化物、环醚）
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