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CH4-CO2重整中Ni-Co/Al2O3-ZrO2催化剂的研究

作　者: 艾军
导　师: 李文英
学　校: 太原理工大学
专　业: 生物化工
关键词: CH4-CO2重整 合成气 Ni-Co/Al2O3-ZrO2催化剂 共沉淀
分类号: O643.36
类　型: 硕士论文
年　份: 2009年
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内容摘要


CH4-CO2重整反应可将温室气体转化为液体燃料合成的气头CO/H2,是费-托合成制取液体燃料、合成甲醇、二甲醚的理想原料。该反应工业化的一个关键问题是开发具有高活性、高稳定性的催化剂。目前,大量的研究集中于非贵金属镍、钴催化剂,然而该系列催化剂因活性组分流失以及积炭严重等原因使得催化剂稳定性较差。本文以Ni-Co为双活性组分,Al2O3-ZrO2为复合载体,采用共沉淀法制备了催化剂,通过CH4-CO2重整反应考察了催化剂的催化性能。具体研究内容包括:(1)从热力学角度上计算了不同温度、不同压力下CH4-CO2重整反应的热力学参数,理论上分析了温度、压力对CH4-CO2重整反应的影响;(2)分别针对不同的活性组分和不同的载体进行了对比实验;(3)考察了Ni-Co/Al2O3-ZrO2催化剂制备条件对重整反应性能的影响,并结合XRD、BET、TPR、TPD等表征结果分析,获得了以下结论:1)热力学计算结果表明,当反应体系的温度提高到700°C时,副反应发生使得反应产物中会产生大量的水蒸气以及较低的H2/CO比;在较高的反应温度下,压力变化对整个反应体系的影响较小,因此,在加压条件下进行重整反应时应该选择900℃以上的反应温度。2)Ni-Co/Al2O3-ZrO2催化剂在CH4-CO2重整反应中具有较高的活性,750°C反应温度下,CH4、CO2转化率分别为80.9%和81.5%。3)Ni-Co单、双金属催化剂的比较发现,双金属催化剂的还原能力明显增强,对CO2的吸附也略有增加,在重整反应中表现了较好的催化性能,而且双金属间可能形成了合金,这将有利于催化剂抗烧结性能的提高。4)单双载体负载的Ni-Co双金属催化剂比较发现,复合载体负载的催化剂对CO2吸附性能增强,而且H2-TPSR的结果也表明该催化剂表面形成的积炭比较活泼。5)采用KOH和NH·H2O两种沉淀剂制备的催化剂在CH4-CO2重整反应中的结果表明,KOH沉淀剂制备的催化剂中形成了比较适合的金属载体相互作用力(SMSI),从而在催化剂还原后提供了较多的活性位点。6)Ni/Co比例对催化剂活性影响的实验结果表明,当双活性组分的配比达到1:1时,催化剂表现的催化性能最好。

全文目录


摘要  2-4
ABSTRACT  4-9
第一章 文献综述  9-27
  1.1 引言  9
  1.2 CH_4-CO_2 重整反应催化剂的研究  9-21
    1.2.1 贵金属催化剂  10-11
    1.2.2 非贵金属催化剂  11-15
    1.2.3 载体效应  15-16
    1.2.4 助催化剂  16-18
    1.2.5 催化剂的制备方法  18-20
    1.2.6 新型催化材料的开发和新技术的应用  20-21
  1.3 CH_4-CO_2 重整反应机理研究  21-23
  1.4 目前催化剂存在的问题  23-25
    1.4.1 催化剂积炭  23-24
    1.4.2 其他  24-25
  1.5 本文的研究目的和内容  25-27
    1.5.1 研究目的  25
    1.5.2 研究内容  25-27
第二章 CH_4-CO_2重整体系的热力学分析  27-33
  2.1 引言  27-28
  2.2 各反应的热力学计算方法  28-29
  2.3 结果讨论  29-31
    2.3.1 各反应的热力学平衡比较  29-30
    2.3.2 压力对CH_4-CO_2 平衡转化率的影响  30-31
  2.4 小结  31-33
第三章 实验部分  33-39
  3.1 催化剂的设计  33-34
    3.1.1 活性组分的选择  33-34
    3.1.2 载体的选择  34
  3.2 化学试剂原料及仪器设备  34-36
    3.2.1 实验药品及气体  34-35
    3.2.2 反应实验装置流程  35-36
  3.3 实验内容  36-37
    3.3.1 催化剂的制备  36
    3.3.2 催化剂的活性评价  36
    3.3.3 催化剂的表征  36-37
  3.4 实验数据的处理  37-39
第四章 双金属复合载体催化剂催化性能的研究  39-48
  4.1 单双金属催化剂的催化性能  39-43
    4.1.1 催化活性比较  39
    4.1.2 还原性能比较  39-41
    4.1.3 脱附性能比较  41-42
    4.1.4 H2-TPSR 比较  42-43
  4.2 单载体与复合载体催化剂的催化性能  43-46
    4.2.1 催化活性比较  43-44
    4.2.2 还原性能比较  44-45
    4.2.3 脱附性能比较  45-46
    4.2.4 H_2-TPSR 比较  46
  4.3 小结  46-48
第五章 制备条件对催化剂反应性能的影响  48-60
  5.1 沉淀剂的选择  48-51
    5.1.1 对催化性能的影响  48-49
    5.1.2 对催化剂还原性能的影响  49-50
    5.1.3 对催化剂脱附性能的影响  50-51
  5.2 活性组分NI/CO 比例对催化反应性能的影响  51-55
    5.2.1 对转化率的影响  52-53
    5.2.2 对催化剂还原性能的影响  53-54
    5.2.3 对催化剂脱附性能的影响  54-55
  5.3 焙烧温度对催化反应性能的影响  55-58
    5.3.1 对转化率的影响  55-56
    5.3.2 对催化剂还原性能的影响  56-57
    5.3.3 对催化剂脱附性能的影响  57-58
  5.4 小结  58-60
第六章 催化剂重整机理的初步分析  60-64
  6.1 甲烷的程序升温表面反应（CH_4-TPSR）  60-62
  6.2 二氧化碳的程序升温表面反应（CO_2-TPSR）  62-63
  6.3 重整机理的初步推测  63-64
第七章 结论  64-65
参考文献  65-74
致谢  74-75
论文发表情况  75

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中图分类: > 数理科学和化学 > 化学 > 物理化学（理论化学）、化学物理学 > 化学动力学、催化作用 > 催化 > 催化剂
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