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新型高效改性CrOx-B/SiO2双中心乙烯聚合催化剂的研究与开发

作　者: 刘伟伟
导　师: 刘柏平
学　校: 华东理工大学
专　业: 化学工艺
关键词: CrOx-B/SiO2 改性催化剂 乙烯均聚/共聚 短支链分布 TREF
分类号: TQ325.12
类　型: 硕士论文
年　份: 2012年
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内容摘要


由Phillips铬系催化剂制备的高密度聚乙烯(HDPE)具有独特的结构特征,分子量分布(MWD)相对比较宽,而且分子链中带有少量的长支链,因此产品具有较高的熔体强度以及独特的流变性能和加工性能,特别适合于大型中空容器和大型管道的成型与加工。但由于其聚乙烯链中短支链分布不合理,严重影响了聚乙烯抗慢速裂纹增长等性能,达不到PE100等级管材料的使用性能要求。本文主要研究制备了含A量不同的改性CrOx-B/SiO2双中心乙烯聚合催化剂,并与复合型CrOx-B/SiO2催化剂对比,研究了助催化剂种类与浓度、聚合温度、1-己烯浓度、氢调等因素对各催化剂乙烯均聚和共聚反应活性、动力学曲线特性以及产物性能等的影响,最终制备出可以明显改善聚乙烯性能的催化剂体系。实验结果表明：聚合温度在85℃,聚合压力0.15 MPa时,在CrOx-B/SiO2双中心催化剂中添加A元素,可以显著提高乙烯均聚和共聚反应活性,改善聚乙烯产品的性能；少量A的引入可以提高产物的分子量,但是A含量过多会导致产物分子量的下降,表现出A对Phillips催化剂的影响特性；向聚合体系中加入氢气会导致乙烯聚合活性及产物分子量的下降；乙烯共聚产物的程序升温淋洗分级(TREF)和连续自成核退火(SSA)分析结果表明,A加入到CrOx-B/SiO2催化体系中既可以提高高分子量部分的共聚单体含量,又可以抑制低分子量部分共聚单体的插入,因此可以较大幅度地提高聚乙烯产品的性能。

全文目录


摘要  5-6
Abstract  6-9
第1章 文献综述  9-22
  1.1 引言  9
  1.2 聚乙烯简述  9-16
    1.2.1 聚乙烯分类及应用  9-10
    1.2.2 聚乙烯管材料简介  10-13
    1.2.3 主要聚乙烯催化剂  13-16
  1.3 Phillips催化剂的制备及其应用  16-18
    1.3.1 Phillips催化剂制备  16-17
    1.3.2 Phillips催化剂的应用  17-18
  1.4 催化剂性能改进方法  18-20
    1.4.1 双活性中心负载  18-19
    1.4.2 载体改性  19-20
  1.5 本课题研究意义  20-22
第2章 A改性双活性中心CrO_x-B/SiO_2催化剂的制备及表征  22-27
  2.1 主要实验试剂及用品  22
  2.2 催化剂制备过程  22-26
    2.2.1 CrO_x-B/SiO_2复配催化剂的制备  22-25
    2.2.2 A改性CrO_x-B/SiO_2复配催化剂的制备  25-26
  2.3 小结  26-27
第3章 乙烯常压淤浆聚合动力学研究  27-49
  3.1 实验部分  27-28
    3.1.1 主要药品及试剂  27
    3.1.2 实验装置  27-28
    3.1.3 乙烯聚合过程  28
  3.2 结果与讨论  28-47
    3.2.1 Cr/B复配双中心催化剂乙烯常压均聚动力学的研究  28-34
    3.2.2 A改性Cr/B复配双中心催化剂乙烯常压均聚动力学的研究  34-44
    3.2.3 Cr/B复配双中心催化剂乙烯常压共聚动力学的研究  44-45
    3.2.4 A改性Cr/B复配双中心催化剂乙烯常压共聚动力学的研究  45-47
  3.3 小结  47-49
第4章 乙烯常压聚合产物性能的表征  49-71
  4.1 主要试剂及药品  49
  4.2 聚合物主要表征方法及原理  49-52
    4.2.1 差示扫描量热法(DSC)  49
    4.2.2 粘均分子量(M_η)测定  49-51
    4.2.3 高温凝胶渗透色谱(GPC)  51
    4.2.4 TREF-SSA联用  51-52
  4.3 结果与讨论  52-69
    4.3.1 Cr/B复配双中心催化剂乙烯常压均聚产物性能分析  52-57
    4.3.2 A改性Cr/B复配双中心催化剂乙烯常压均聚产物性能分析  57-63
    4.3.3 Cr/B复配双中心催化剂乙烯常压共聚产物性能分析  63
    4.3.4 A改性Cr/B复配双中心催化剂乙烯常压共聚产物性能分析  63
    4.3.5 A改性对聚合物短支链沿分子量级份分布的影响  63-69
  4.4 小结  69-71
第5章 全文总结  71-73
参考文献  73-76
致谢  76-77
攻读硕士学位期间的论文成果  77

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中图分类: > 工业技术 > 化学工业 > 合成树脂与塑料工业 > 聚合类树脂及塑料 > 聚烯烃类及塑料 > 聚乙烯
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