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水中典型全氟化合物的吸附去除研究
作 者: 余强
导 师: 邓述波
学 校: 清华大学
专 业: 环境科学与工程
关键词: 全氟辛烷磺酸 全氟辛酸 分子印迹吸附剂 阴离子交换树脂 活性炭
分类号: X52
类 型: 硕士论文
年 份: 2009年
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内容摘要
全氟辛烷磺酸(PFOS)和全氟辛酸(PFOA)是水体中广泛存在的典型全氟化合物,因其具有持久性、生物蓄积性、内分泌干扰性和其他潜在毒性而备受关注。PFOS和PFOA性质稳定,传统处理方法大多难以将其去除,而吸附法能够快速高效地将它们从水中去除,有较强的实用性。本文系统研究了活性炭和阴离子交换树脂等常用吸附剂对水中PFOS和PFOA的吸附去除规律,分析了其吸附机理;合成了一种对PFOS具有吸附选择性的壳聚糖分子印迹(MIP)吸附剂,以增强在实际水体中的去除效率,并对其吸附特性进行了研究。吸附动力学研究发现,粒径小于0.1 mm的粉末活性炭(PAC)可以快速去除水中的PFOS和PFOA,吸附平衡时间小于4 h,而717阴离子交换树脂(AI400)和颗粒活性炭(GAC)则需要168 h以上才能达到吸附平衡。吸附等温线结果表明,三种吸附剂对水中的PFOS和PFOA的吸附量排序分别为PAC>AI400>GAC和AI400>PAC>GAC。除了静电作用和离子交换外,疏水作用也参与了吸附剂对PFOS和PFOA的吸附,并且全氟表面活性剂PFOS和PFOA很可能在吸附剂表面或孔内形成半胶束或胶束。在分子印迹吸附剂的制备研究中发现,两步交联法能够有效地制备出对PFOS具有吸附选择性的壳聚糖分子印迹吸附剂,而交联剂种类和模板分子投加量是影响MIP吸附剂对PFOS的吸附量的主要因素。本研究制备的MIP吸附剂主要依靠静电作用吸附PFOS,具有吸附速度快,吸附量高和易于再生等特点。吸附等温线结果表明,在pH 5、温度25℃时,Langmuir拟合得到的最大吸附量为2.91 mmol g-1,并且温度的变化对MIP吸附剂吸附PFOS的影响较小。竞争吸附实验发现MIP吸附剂对PFOS具有高选择性,共存的干扰阴离子污染物对吸附影响很小,有良好的实际应用前景。
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全文目录
摘要 3-4 Abstract 4-9 第1章 引言 9-21 1.1 选题背景 9-12 1.1.1 典型全氟化合物的生产、使用和危害 9-11 1.1.2 开展水中PFOS 和PFOA 吸附去除研究的必要性 11-12 1.2 国内外研究进展 12-19 1.2.1 PFOS 和PFOA 去除技术研究进展 12-13 1.2.2 吸附技术在PFOS 和PFOA 去除中的应用 13-15 1.2.3 分子印迹技术及其在水相污染物去除中的应用 15-17 1.2.4 壳聚糖分子印迹吸附剂的制备及其研究进展 17-19 1.3 研究目的和内容 19-21 1.3.1 研究目的 19 1.3.2 研究内容 19 1.3.3 技术路线 19-21 第2章 活性炭和阴离子交换树脂吸附水中PFOS 和PFOA 21-40 2.1 材料和方法 21-25 2.1.1 实验材料 21-22 2.1.2 吸附剂预处理 22 2.1.3 吸附剂表征 22 2.1.4 吸附动力学实验 22-23 2.1.5 吸附等温线实验 23 2.1.6 PFOS 和PFOA 的分析方法 23-25 2.2 吸附动力学 25-31 2.2.1 活性炭和阴离子交换树脂吸附速率的比较 25-27 2.2.2 吸附动力学的拟二级动力学拟合 27-28 2.2.3 吸附动力学的粒子内扩散拟合 28-30 2.2.4 pH 值对吸附的影响 30-31 2.3 吸附等温线 31-36 2.3.1 吸附等温线的Langmuir 和Freundlich 拟合 31-34 2.3.2 活性炭和阴离子交换树脂吸附容量的比较 34-36 2.4 吸附机理 36-38 2.5 本章小结 38-40 第3章 壳聚糖分子印迹吸附剂的制备 40-50 3.1 材料和方法 40-42 3.1.1 实验材料 40 3.1.2 壳聚糖分子印迹吸附剂的制备方法 40-41 3.1.3 吸附剂性能评价 41-42 3.2 传统方法制备壳聚糖分子印迹吸附剂 42 3.3 两步交联法制备壳聚糖分子印迹吸附剂 42-48 3.3.1 不同交联剂对吸附剂性能的影响 43-44 3.3.2 交联反应时间对吸附剂性能的影响 44-45 3.3.3 交联反应加热方式对吸附剂性能的影响 45 3.3.4 交联剂投加量对吸附剂性能的影响 45-46 3.3.5 洗脱时间对吸附剂性能的影响 46-47 3.3.6 模板分子投加量对吸附剂性能的影响 47-48 3.4 本章小结 48-50 第4章 壳聚糖分子印迹吸附剂对PFOS 的吸附再生性能 50-66 4.1 材料和方法 50-54 4.1.1 实验材料 50 4.1.2 壳聚糖分子印迹吸附剂的制备及表面形态观测 50-51 4.1.3 吸附动力学实验 51 4.1.4 吸附等温线实验 51 4.1.5 pH 值对吸附的影响 51-52 4.1.6 离子强度对吸附的影响 52 4.1.7 选择性吸附实验 52 4.1.8 吸附剂再生实验 52-53 4.1.9 吸附质分析方法 53-54 4.2 吸附剂表面形态 54-55 4.3 吸附特性研究 55-63 4.3.1 吸附动力学 55-57 4.3.2 吸附等温线 57-59 4.3.3 pH 值对吸附的影响 59-60 4.3.4 离子强度对吸附的影响 60-61 4.3.5 吸附选择性 61-63 4.4 吸附剂再生性能 63-64 4.5 本章小结 64-66 第5章 结论和建议 66-68 5.1 结论 66-67 5.2 建议 67-68 参考文献 68-75 致谢 75-76 个人简历、在学期间发表的学术论文与研究成果 76-77
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中图分类: > 环境科学、安全科学 > 环境污染及其防治 > 水体污染及其防治
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