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EE2的电化学降解及降解产物活性分析

作　者: 王策
导　师: 冯玉杰
学　校: 哈尔滨工业大学
专　业: 环境科学与工程
关键词: Ti/SnO2电极 17α-乙炔基雌二醇反应动力学雌激素活性
分类号: X703.1
类　型: 硕士论文
年　份: 2008年
下　载: 34次
引　用: 1次
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内容摘要

近年来,环境内分泌干扰物中的甾体雌激素所特有的雌性化作用已构成人类及动物生命周期中的潜在威胁,引起了国内外专家的广泛关注并对其在环境中的水平和降解展开深入研究。电化学催化氧化体系因其自身的优点成为本文研究对象的载体,能产生大量·OH的Ti/SnO2纳米涂层电极因其高效氧化性能在实验中展现了核心地位。本文应用XRD及SEM对制备的Ti/SnO2阳极进行了结构表征,并选取对苯二甲酸作为·OH的捕获剂,采用荧光光谱法检测了该电极产生羟基自由基的能力。研究发现,·OH的生成量与时间成正比关系,且符合准零级反应动力学模型。实验设计了静态电催化反应器,以所制备的Ti/SnO2电极为阳极、不锈钢为阴极,在保持相同电解质浓度条件下(0.2mol/LNa2SO4)对EE2的电催化降解过程进行了研究,选取了目标物初始浓度、电流密度及溶液初始pH作为主要影响因素的考量点,同时得到了准一级反应动力学参数。EE2的反应速率常数与电流密度及溶液的pH成正相关性而与初始浓度反向变化。保持目标物一定浓度时,提高电流密度或溶液pH值,均可使降解速率明显增快。同时,实验采用重组基因酵母技术对1.5mg/L的EE2催化降解过程中的氧化产物进行了毒理效应的评价。研究发现溶液雌激素活性及相应的EE2当量逐渐下降。在前15分钟内EE2当量去除了96.26%,但TOC变化不大;随后的降解过程中EE2当量下降缓慢,有机物开始逐渐矿化,最终在反应进行到8小时矿化度可达78.54%。在对中间产物的分析中得知,大分子直链有机酸是降解前4小时的主要产物。

全文目录

摘要  3-4
Abstract  4-8
第1章绪论  8-21
  1.1 课题背景  8
  1.2 环境内分泌干扰物  8-11
    1.2.1 内分泌干扰物的定义  8-9
    1.2.2 内分泌干扰物的人群暴露方式  9
    1.2.3 内分泌干扰物的分类及来源  9
    1.2.4 内分泌干扰物的生物学效应  9-11
  1.3 甾体雌激素  11-18
    1.3.1 甾体雌激素的来源及分类  11-12
    1.3.2 甾体雌激素的物理化学性质  12-14
    1.3.3 甾体雌激素污染的国内外研究现状  14-15
    1.3.4 甾体雌激素的迁移转化及降解方法  15-18
  1.4 电化学处理有机污染物的研究进展  18-20
    1.4.1 电化学处理技术简介  18
    1.4.2 钛基DSA 电极工作原理  18-20
  1.5 课题研究意义及内容  20-21
    1.5.1 课题研究意义  20
    1.5.2 课题研究内容  20-21
第2章实验材料及方法  21-26
  2.1 实验仪器及药品  21-22
  2.2 实验分析方法  22-26
    2.2.1 电极的表征方法  22
    2.2.2 羟基自由基的荧光光谱分析  22-23
    2.2.3 交流阻抗的测试方法  23
    2.2.4 EE2 的电化学反应装置及检测方法  23-24
    2.2.5 EE2 氧化产物定性方法  24
    2.2.6 雌激素活性分析方法  24-26
第3章 Ti/SnO_2纳米涂层电极的制备、表征及性能测试  26-33
  3.1 Ti/SnO_2 纳米涂层电极的制备  26-27
  3.2 Ti/SnO_2 纳米涂层电极的结构表征  27-28
  3.3 Ti/SnO_2 纳米涂层电极的性能测试  28-32
    3.3.1 Ti/SnO_2 纳米涂层电极的吸附性能  28-30
    3.3.2 羟基自由基的测试与分析  30-32
  3.4 本章小结  32-33
第4章 EE2 的电化学降解及降解历程的推测  33-51
  4.1 EE2 电化学降解工艺的参数优化  33-40
    4.1.1 电解质浓度对降解效果的影响  33-36
    4.1.2 EE2 初始浓度对降解效果的影响  36
    4.1.3 电流密度对降解效果的影响  36-39
    4.1.4 初始pH 对降解效果的影响  39-40
  4.2 EE2 电化学降解工艺的动力学研究  40-46
    4.2.1 电解质浓度对降解动力学的影响  40-41
    4.2.2 EE2 初始浓度对降解动力学的影响  41-43
    4.2.3 电流浓度对降解动力学的影响  43-44
    4.2.4 初始pH 对降解动力学的影响  44-46
  4.3 EE2 的电催化氧化降解历程推测  46-48
    4.3.1 EE2 氧化产物的TOC 及pH 变化  46-47
    4.3.2 EE2 的氧化产物鉴定及反应历程推测  47-48
  4.4 本章小结  48-51
第5章 EE2 氧化产物的雌激素活性分析  51-56
  5.1 EE2 氧化产物的雌激素活性测试  51
  5.2 EE2 雌激素活性标准曲线  51-52
  5.3 EE2 氧化产物的活性变化  52-55
  5.4 本章小结  55-56
结论  56-57
参考文献  57-63
攻读硕士学位期间发表的学术论文  63-65
致谢  65

EE2的电化学降解及降解产物活性分析

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