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超滤处理高藻水过程中膜污染特性及控制研究

作　者: 瞿芳术
导　师: 李圭白
学　校: 哈尔滨工业大学
专　业: 市政工程
关键词: 超滤 高藻水 膜污染 胞外有机物 高锰酸盐 强化混凝
分类号: TU991.2
类　型: 博士论文
年　份: 2012年
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内容摘要


随着饮用水水质卫生标准日趋严格，具备高效除污染效能的超滤技术在饮用水处理中将拥有广泛的应用前景。但在天然水体富营养化现象尚不能有效控制的背景下，藻类引起的膜污染会严重制约超滤净水工艺的推广。因此超滤膜处理高藻水过程中膜污染特性及其控制研究对超滤技术在饮用水处理领域的推广应用具有重要意义。针对这个问题，本论文以铜绿微囊藻作为天然高藻水的代表藻种，开展了藻源膜污染物的表征及其膜污染特性研究、超滤膜藻源污染的影响因素研究以及超滤膜藻源污染控制研究，并在此基础上结合天然高藻水进行了中试研究。藻细胞及其胞外有机物（Extracellular organic matter, EOM）是高藻水中主要的膜污染物。本论文通过高速冷冻离心法实现了藻细胞和EOM的分离，并利用基于比通量下降、膜污染可逆性分析和有机碳质量平衡的膜污染评价方法以及扫描电镜和傅里叶红外光谱等表征技术对藻细胞和EOM引起膜污染进行了详细的分析。实验结果表明：藻细胞和EOM都能引起严重的膜通量下降和不可逆膜污染。为了进一步阐释EOM引发不可逆膜污染的机理，本论文考察了EOM的荧光特性、分子量分布以及亲疏水特征，发现EOM由蛋白质类、多糖类和腐殖质类有机物组成，以大分子和亲水性为主要特征。在此基础上，本论文通过预过滤、投加钙离子以及XAD树脂预处理等方法改变EOM的特性，并通过超滤对照实验研究了EOM的性质对膜污染的影响。结果表明，EOM中大分子组分（100kDa-0.45μm）对膜污染的贡献最大；在中性条件下EOM呈负电性，静电相斥作用会阻止其吸附在膜表面上；EOM的疏水组分更易于吸附在膜表面形成不可逆膜污染，而亲水组分引起膜通量下降的能力远远大于疏水组分。此外，本论文还详细研究了溶解型EOM（dissolved EOM, dEOM）和附着型EOM（bound EOM, bEOM）的性质和膜污染作用，得出以下结论：bEOM主要由蛋白质类有机物组成，以大分子和疏水性为主要特征；而dEOM含有多糖类、蛋白质类以及腐殖质类有机物，具有较强的亲水性。dEOM在超滤过程中引起的膜通量下降比bEOM严重，但bEOM能引起更为严重的不可逆污染。bEOM和dEOM都能加重藻细胞引起的膜污染。就污染机理而言，滤饼层污染是藻细胞和EOM引发超滤膜污染的主要机理，膜孔堵塞和疏水吸附对藻源膜污染的形成也具有一定的贡献。超滤膜藻源污染的影响因素研究表明：碱性条件对藻细胞和EOM引起的膜污染都没有显著的影响，而酸性条件会导致藻细胞破裂及IOM的释放，加重膜污染。无机颗粒污染物会减轻藻细胞引起的膜通量下降和不可逆膜污染，但它对EOM引起的膜污染没有明显的影响。天然腐殖质类有机物会同时加重藻细胞和EOM引起的膜通量下降以及不可逆膜污染。超滤膜的截留分子量越大，藻细胞和EOM引起的膜通量下降均越严重，但是膜污染的可逆性越好。亲水性超滤膜抗藻源污染的能力强于疏水性超滤膜，疏水作用会促进藻细胞和EOM在膜表面吸附。采用浸没式超滤膜处理高藻水时，缩短反冲洗周期和增大反冲洗流量都有利于膜污染的控制；气水反冲洗会引起藻细胞的重新悬浮以及破裂，加重藻源膜污染控制。基于藻源膜污染的特性研究和影响因素研究的结果，本论文开展了高锰酸盐强化混凝缓解超滤膜藻源污染试验研究。结果表明：混凝预处理能减轻藻细胞和EOM引起的膜通量下降和不可逆膜污染，但过量投加混凝剂亦不利于膜污染的控制。KMnO4强化混凝预处理均能明显减轻藻细胞和EOM引起的膜通量下降和不可逆膜污染，降低污染物负荷和改善滤饼层结构是主要的膜污染缓解机理。高锰酸盐复合药剂（Potassium permanganate composites，PPC）强化混凝和超滤组合工艺处理引黄水库高藻水的参数优化研究表明：PACl的最佳投量为4mg/L，PPC的最佳投量为0.6mg/L。组合工艺中试试验的结果表明：PPC强化混凝不仅能提高出水的水质，还能有效缓解高藻水超滤过程中的膜污染现象。本论文完成了高藻水超滤过程中膜污染物的表征及其膜污染特性研究，并提出了适于高藻水处理的高锰酸钾强化混凝预处理和超滤组合工艺。本论文的研究成果可以为季节性藻类爆发时超滤工艺水厂的运行提供技术支持。

全文目录


摘要  4-6
Abstract  6-9
目录  9-20
第1章 绪论  20-45
  1.1 饮用水处理领域面临的形势  20-26
    1.1.1 水资源与水环境污染现状  20-21
    1.1.2 城市饮用水水质标准的发展  21-23
    1.1.3 饮用水处理技术的发展  23-24
    1.1.4 饮用水处理面临的挑战  24-26
  1.2 超滤技术在水处理领域的应用现状  26-28
    1.2.1 超滤在饮用水处理中的应用  26-27
    1.2.2 超滤在城市污水处理及回用中的应用  27-28
  1.3 超滤膜污染机理研究进展  28-32
    1.3.1 主要膜污染物质  28-31
    1.3.2 主要膜污染机理  31-32
  1.4 膜前预处理控制超滤膜污染的研究进展  32-38
    1.4.1 膜前混凝预处理  33-35
    1.4.2 膜前吸附预处理  35-37
    1.4.3 膜前氧化预处理  37-38
  1.5 高藻水的危害及处理方法  38-42
    1.5.1 高藻水的危害  38
    1.5.2 传统的高藻水处理方法  38-39
    1.5.3 超滤在高藻水处理中的应用和研究进展  39-42
  1.6 课题的意义及主要研究内容  42-45
    1.6.1 课题来源  42
    1.6.2 课题的研究意义  42-43
    1.6.3 主要研究内容  43-44
    1.6.4 技术路线  44-45
第2章 试验材料与方法  45-65
  2.1 藻类培养  45-48
    2.1.1 藻种选择  45
    2.1.2 实验室藻类培养方法  45-46
    2.1.3 藻类生长周期  46
    2.1.4 藻细胞的粒度分布  46-47
    2.1.5 藻细胞和 EOM 的提取方法  47-48
  2.2 中试原水水质  48-49
  2.3 试验装置  49-53
    2.3.1 平板膜超滤系统  49-51
    2.3.2 浸没式中空纤维膜超滤系统  51
    2.3.3 中试系统  51-53
  2.4 试验方法  53-58
    2.4.1 藻源膜污染物的表征及其膜污染特性研究  53-54
    2.4.2 藻源膜污染影响因素研究  54-56
    2.4.3 高锰酸盐强化混凝缓解藻源膜污染试验研究  56-58
  2.5 水质分析方法  58-62
    2.5.1 藻细胞计数  58
    2.5.2 分子量分布测定  58-59
    2.5.3 亲疏水性分级  59
    2.5.4 荧光光谱扫描  59-60
    2.5.5 扫描电镜观察  60
    2.5.6 衰减全反射傅立叶红外光谱扫描  60-61
    2.5.7 接触角测定  61
    2.5.8 Zeta 电位和颗粒粒度测定  61
    2.5.9 多糖和蛋白质检测  61-62
    2.5.10 其他常规水质指标检测  62
  2.6 膜污染分析方法  62-65
    2.6.1 平板超滤膜污染分析方法  62-64
    2.6.2 中空纤维膜污染分析方法  64-65
第3章 藻源膜污染物的表征及其膜污染特性研究  65-106
  3.1 引言  65-66
  3.2 藻细胞的膜污染特性分析  66-70
    3.2.1 EOM 提取和超滤过程中的藻细胞破裂分析  66-67
    3.2.2 藻细胞溶液中的膜污染物分析  67
    3.2.3 藻细胞浓度对膜通量下降的影响  67-69
    3.2.4 藻细胞浓度对膜污染可逆性的影响  69-70
    3.2.5 污染前后超滤膜表面形态分析  70
  3.3 EOM 的膜污染特性分析  70-76
    3.3.1 超滤前后 EOM 的分子量分布分析  70-71
    3.3.2 超滤前后 EOM 的亲疏水性分析  71-73
    3.3.3 EOM 浓度对膜通量下降的影响  73-74
    3.3.4 EOM 浓度对膜污染可逆性的影响  74-75
    3.3.5 EOM 浓度对超滤过程中有机碳质量平衡的影响  75
    3.3.6 污染前后超滤膜表面形态分析  75-76
  3.4 藻细胞和 EOM 的联合污染作用分析  76-81
    3.4.1 膜通量下降趋势分析  76-77
    3.4.2 膜污染的可逆性分析  77-78
    3.4.3 污染前后超滤膜表面形态分析  78-79
    3.4.4 污染前后膜表面污染物官能团定性分析  79
    3.4.5 污染前后表面亲疏水性分析  79-80
    3.4.6 藻源超滤膜污染特性分析  80-81
  3.5 EOM 的性质对膜污染的影响研究  81-94
    3.5.1 EOM 分子大小的影响  82-85
    3.5.2 EOM 表面电性的影响  85-88
    3.5.3 EOM 亲疏水性的影响  88-91
    3.5.4 界面作用和膜污染机理分析  91-94
  3.6 dEOM 和 bEOM 的膜污染作用研究  94-104
    3.6.1 dEOM 和 bEOM 特性分析  94-99
    3.6.2 dEOM 和 bEOM 的膜污染作用分析  99-103
    3.6.3 dEOM 和 bEOM 对藻细胞引起的膜污染的影响  103-104
  3.7 高藻水超滤过程中膜污染控制策略分析  104-105
  3.8 本章小结  105-106
第4章 超滤膜藻源污染的影响因素研究  106-138
  4.1 引言  106
  4.2 水溶液化学性质对藻源膜污染的影响  106-112
    4.2.1 pH 值对藻细胞引起的膜污染的影响  106-108
    4.2.2 pH 值对 EOM 引起的膜污染的影响  108-110
    4.2.3 Ca2+浓度对藻细胞的膜污染作用的影响  110-112
  4.3 无机颗粒和天然有机物对藻源膜污染的影响  112-121
    4.3.1 高岭土颗粒对藻细胞的膜污染作用的影响  112-113
    4.3.2 高岭土颗粒对 EOM 的膜污染作用的影响  113-116
    4.3.3 腐殖酸对藻细胞的膜污染作用的影响  116-118
    4.3.4 腐殖酸对 EOM 引起的膜污染的影响  118-121
  4.4 超滤膜的性质对藻源膜污染的影响  121-128
    4.4.1 超滤膜截留分子量对藻细胞的膜污染作用的影响  121-122
    4.4.2 超滤截留分子量对 EOM 的膜污染作用的影响  122-124
    4.4.3 超滤膜的亲疏水性对藻细胞的膜污染作用的影响  124-126
    4.4.4 超滤膜的亲疏水性对 EOM 的膜污染作用的影响  126-128
  4.5 超滤运行工况对藻源膜污染的影响  128-137
    4.5.1 跨膜压差对藻源膜污染的影响  129-132
    4.5.2 反冲洗周期对藻源膜污染的影响  132-134
    4.5.3 气洗强度对藻源膜污染的影响  134-135
    4.5.4 水力反冲洗通量对藻源膜污染的影响  135-137
  4.6 本章小结  137-138
第5章 高锰酸盐强化混凝预处理缓解超滤膜藻源污染试验研究  138-180
  5.1 引言  138
  5.2 混凝预处理对藻细胞的膜污染作用的影响  138-143
    5.2.1 微絮凝对藻细胞的膜污染作用的影响  138-140
    5.2.2 混凝/沉淀预处理对藻细胞的膜污染作用的影响  140-143
  5.3 混凝预处理对 EOM 膜污染作用的影响  143-155
    5.3.1 微絮凝对 EOM 膜污染作用的影响  143-145
    5.3.2 PACl 投加量对微絮凝缓解 EOM 的膜污染作用的影响  145-151
    5.3.3 混凝/沉淀预处理对 EOM 的性质的影响  151-153
    5.3.4 混凝/沉淀预处理对 EOM 引起的膜污染的影响  153-155
  5.4 KMnO_4和δ-MnO_2对藻源膜污染的影响  155-161
    5.4.1 KMnO_4和δ-MnO_2对藻细胞的性质的影响  155-157
    5.4.2 KMnO_4和δ-MnO_2对藻细胞的膜污染作用的影响  157-160
    5.4.3 KMnO_4和δ-MnO_2对 EOM 的膜污染作用的影响  160-161
  5.5 KMnO_4和δ-MnO_2强化混凝对藻源膜污染的影响  161-169
    5.5.1 KMnO_4和δ-MnO_2强化混凝对藻细胞去除效能  161-162
    5.5.2 KMnO_4和δ-MnO_2强化混凝对藻细胞的膜污染作用的影响  162-164
    5.5.3 KMnO_4和δ-MnO_2强化混凝对 EOM 的去除效能  164
    5.5.4 KMnO_4和δ-MnO_2强化混凝对 EOM 的性质的影响  164-166
    5.5.5 KMnO_4和δ-MnO_2强化混凝对 EOM 的膜污染作用的影响  166-169
  5.6 PPC 强化混凝和超滤组合工艺处理高藻水中试研究  169-179
    5.6.1 PPC 强化混凝预处理优化研究  169-172
    5.6.2 PPC 强化混凝和超滤组合工艺净水效能分析  172-175
    5.6.3 PPC 强化混凝缓解超滤膜污染研究  175-179
  5.7 本章小结  179-180
结论  180-182
参考文献  182-198
攻读博士期间发表的论文及其他成果  198-201
致谢  201-202
个人简历  202

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中图分类: > 工业技术 > 建筑科学 > 市政工程 > 给水工程（上水道工程） > 净水工程（给水处理）
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