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去除水中微量砷的吸附剂制备及其除砷性能研究
作 者: 丁丽超
导 师: 陈云嫩
学 校: 江西理工大学
专 业: 环境工程
关键词: 废麦糟 As(Ⅲ) 前线轨道能量 吸附机理 红外光谱分析
分类号: TU991.2
类 型: 硕士论文
年 份: 2013年
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内容摘要
随着现代工农业生产、冶金行业、化工产业的迅速发展,以及含砷制品广泛利用,砷对环境的污染日趋严重。在世界上许多地区普遍存在着地下饮用水中As(Ⅲ)含量超标的现象,关于饮用被砷污染的水而导致中毒的事件时有报道,人们对砷污染严重性也有了进一步认识。我国2007年7月1日起在全国范围实施的《生活饮用水卫生标准》(GB5749-2006)中也将砷的浓度从0.05mg/L降低到0.01mg/L。目前含砷水的处理方法有沉淀法、离子交换法、氧化法、生物法等,但是这些方法对于低浓度含As(Ⅲ)水的处理都存在缺陷。基于废弃生物材料廉价易得、吸附容量大,不易产生二次污染等特性,选定啤酒麦糟作为制备吸附剂的原料,借助Materials Studio5.5软件的DMol3模块对各基团与砷的配合能力进行理论计算分析,计算相应的前线轨道能量,为吸附剂的制备提供依据。本论文采用PAM改性麦糟及甲醇改性麦糟吸附As(Ⅲ),突破传统处理工艺过程需将As(Ⅲ)氧化成As(Ⅴ)再进行处理的技术瓶颈。PAM改性麦糟吸附砷的最佳麦糟用量为3g/L,最佳pH为5,反应时间在2h可以达到吸附平衡。在最佳反应条件下可以使含砷水中的砷达到《生活饮用水卫生标准》(GB5749-2006)中0.01mg/L的标准。考察水体中具有代表性的阴阳离子共存时对改性麦糟吸附砷的影响。结果表明:Cd2+和Fe3+的加入可以促进改性麦糟对As(Ⅲ)的吸附。而F-、NO-3、SO2-4、PO3-4等阴离子的存在对PAM改性麦糟吸附As(Ⅲ)均有抑制作用。同时处理赣州市某一级水源,证实PAM改性麦糟是一种比较经济有效的除砷剂。改性麦糟对As(Ⅲ)的吸附动力学研究表明,其与二级吸附动力学方程较吻合;该吸附过程符合Freundlich吸附等温方程,且其n值均在10以内,说明吸附反应是较易发生的;焓变△H值为负说明该吸附过程是放热反应,且吉布斯自由能△G均为负值,说明吸附反应均能自发进行。对吸附砷后的麦糟进行解吸实验和毒性浸出实验,结果发现碱性溶液的解吸效果优于酸性溶液;依据毒性浸出实验的结果,本实验的麦糟可以直接填埋处置。实验结果表明,PAM改性麦糟对As(Ⅲ)的去除率高于甲醇改性麦糟,这也与砷和各基团配合的前线轨道能量计算结果相符合,即酰胺基与砷的结合能力优于羟基与砷的结合能力。通过红外光谱分析得出PAM改性后的麦糟中酰胺基的活性增大了;电镜扫描结果也显示经过PAM改性的麦糟比未改性的麦糟孔隙变大了;而能谱分析发现,与未改性麦糟相比,吸附砷后的PAM改性麦糟出现了砷峰。
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全文目录
摘要 4-5 Abstract 5-10 第一章 绪论 10-20 1.1 前言 10 1.2 砷的基本性质及其危害性 10 1.2.1 砷的基本性质 10 1.2.2 砷的危害性 10 1.3 地下饮用水中砷污染的现状 10-11 1.4 地下饮用水中砷的来源 11 1.4.1 自然因素 11 1.4.2 人为活动来源 11 1.5 除砷技术 11-16 1.5.1 沉淀法 11-13 1.5.2 离子交换法 13 1.5.3 氧化法 13-14 1.5.4 膜法 14 1.5.5 电凝聚法 14-15 1.5.6 生物法 15 1.5.7 吸附法 15-16 1.6 废生物吸附剂 16-18 1.6.1 废生物吸附剂的分类及其应用 16 1.6.2 废生物吸附剂的吸附机理 16-17 1.6.3 吸附的影响因素 17-18 1.7 课题研究的目的、意义及内容 18-19 1.7.1 课题研究的目的、意义 18 1.7.2 课题研究内容 18 1.7.3 技术路线 18-19 1.8 创新点 19-20 第二章 实验材料及研究方法 20-25 2.1 实验仪器、设备与试剂 20-22 2.1.1 实验仪器、设备 20 2.1.2 实验试剂 20-22 2.2 实验材料 22 2.3 实验分析方法 22 2.4 实验方法与内容 22-25 第三章 砷与基团配位的理论计算 25-28 3.1 密度泛函理论(DFT) 25 3.2 前线轨道理论 25 3.3 Dmol3计算软件包 25-26 3.4 砷与各基团配合的理论计算 26-28 第四章 改性麦糟吸附低浓度含砷水的研究 28-40 4.1 引言 28 4.2 不同改性剂对吸附效果的影响 28-29 4.3 改性麦糟用量对吸附 As(Ⅲ)的影响 29-30 4.4 溶液 pH 对改性麦糟吸附 As(Ⅲ)的影响 30-32 4.5 反应时间对改性麦糟吸附 As(Ⅲ)的影响 32-34 4.6 其它共存离子对 PAM 改性麦糟吸附 As(Ⅲ)的影响 34-36 4.6.1 不同阳离子对 PAM 改性麦糟吸附 As(Ⅲ)的影响 34-35 4.6.2 不同阴离子对 PAM 改性麦糟吸附 As(Ⅲ)的影响 35-36 4.7 PAM 改性麦糟处理水源地水的效果 36-37 4.8 PAM 改性麦糟的解吸实验 37-38 4.9 毒性特征浸出实验 38 4.10 本章小结 38-40 第五章 PAM 改性麦糟吸附含砷水的机理分析 40-53 5.1 吸附容量 40 5.2 PAM 改性麦糟的吸附动力学分析 40-42 5.3 PAM 改性麦糟的吸附等温分析 42-45 5.4 PAM 改性麦糟的吸附热力学分析 45-46 5.5 红外光谱分析 46-49 5.6 电镜扫描分析 49-50 5.7 能谱分析 50-51 5.8 小结 51-53 第六章 结论与建议 53-55 6.1 结论 53-54 6.2 建议 54-55 参考文献 55-59 致谢 59-60 附录 A 60-62 个人简历、在读期间发表的学术论文和参与的科研项目 62-63
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中图分类: > 工业技术 > 建筑科学 > 市政工程 > 给水工程(上水道工程) > 净水工程(给水处理)
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