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TiO2及磁性TiO2负载过渡金属氧化物催化臭氧氧化降解水中污染物的研究

作　者: 沈良
导　师: 宋爽
学　校: 浙江工业大学
专　业: 环境科学
关键词: 金属氧化物 TiO2 四氧化三铁 磁核 草酸 硝基苯 非均相催化臭氧化
分类号: X703
类　型: 硕士论文
年　份: 2013年
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内容摘要


为了能有效的提高臭氧的利用效率,以硝酸铁(Fe(NO3)3-9H2O,分析纯)、硝酸锰(Mn(NO3)2-4H2O,分析纯)、硝酸铜(Cu(NO3)2-3H2O,分析纯)为前驱体通过浸渍法负载于钛酸四丁酯水解产物ZiO2上,制备一系列不同过渡金属主族的金属氧化物负载的TiO2作为催化剂来研究。通过X射线衍射(XRD)以及比表面积分析(BET)方法研究负载型催化剂的结构和性质。通过检测臭氧催化氧化体系下的草酸和硝基苯的降解来评估催化剂的臭氧催化活性。金属氧化物负载TiO2催化剂有效地提高了TiO2催化氧化草酸的初始降解效率和硝基苯的TOC的去除率。总的来说,实验结果表明金属氧化物的负载提高了催化剂氧化水中草酸和硝基苯的能力,并且发现污染物体系的pH对催化剂的活性有重要影响。同时,实验发现金属氧化物的负载对TiO2表面特性有重大改变,尤其是表面羟基自由基的数量和密度,通过引入叔丁醇和臭氧在催化剂表面的分解实验,推测金属氧化物负载TiO2能促进OA和NB在臭氧中降解的原因是金属氧化物负载有效的提高了催化剂表面羟基自由基的数量和密度有利于臭氧在活性位置上的吸附和分解,能产生更多的羟基自由基来催化氧化水中的有机物。因此,催化剂表面羟基自由基的数量有利于提高OA的初始降解速率和NB的TOC去除率。然而在连续三次循环使用后,不同的金属氧化物负载型TiO2却展现出不同的催化稳定性,其中以Cu/TiO2表现出最优秀的催化稳定性,而Mn2O3/TiO2催化稳定性最差,综合以上实验为筛选催化剂提供大量数据,且得到具有良好催化活性和稳定性的负载型TiO2：Cu/Ti02。在先前实验的基础上,以Fe3O4为核心外层包覆Si02制备磁核SF(Fe3O4/SiO2),负载型催化剂包裹于磁核上,制备出能够固液分离的Cu/TiO2催化剂。通过X射线衍射(XRD)、磁滞回线(PPMS)、透射电镜(TEM)、能量色散X射线光谱仪(EDX)研究该种磁性可分离催化剂的结构和性质。通过检测臭氧条件下草酸和硝基苯的降解效率来评估催化剂的催化活性。实验结果表面CuO的负载量与催化催化活性有良好的正相关性。实验探讨了不同pH值、金属氧化物负载量、Ti02负载量等因素对催化臭氧氧化降解OA和NB的影响,分析了在相同实验条件下,不同污染物的降解机理和途径。重点研究了,pH对催化臭氧化过程速率的影响。pH值是影响非均相催化臭氧化反应过程中的重要因素。本文以三种金属氧化物负载Ti02在不同pH下去除硝基苯TOC的速率来研究pH值对催化臭氧化反应过程的影响。在磁性催化剂的催化臭氧化草酸的实验中,探讨了不同负载量对草酸去除率的影响。结果表面在CuO负载量确定的情况下,Ti与Fe的比例在接近一定比例是催化剂活性达到最大值。而当在最佳Ti:Fe是,伴随着CuO负载量的增加,在一定比例后达到最优催化活性。

全文目录


摘要  4-6
ABSTRACT  6-11
第一章 文献综述  11-24
  1.1 我国水污染概况  11
  1.2 水处理技术  11
  1.3 臭氧催化技术的研究进展  11-14
    1.3.1 臭氧催化技术综述  11-12
    1.3.2 臭氧的反应机理  12
    1.3.3 高级氧化工艺综述  12-13
    1.3.4 均相催化臭氧化技术  13-14
    1.3.5 非均相催化臭氧化技术  14
  1.4 非均相催化剂的应用  14-16
    1.4.1 TiO_2催化研究  14-15
    1.4.2 活性炭臭氧催化研究  15-16
    1.4.3 锰氧化物臭氧催化研究  16
    1.4.4 铁氧化物臭氧催化研究  16
  1.5 负载型催化剂的综述  16-18
    1.5.1 负载型催化剂制备方法  17
    1.5.2 负载型催化剂的组成  17-18
  1.6 磁性可分离催化剂的研究综述  18-22
    1.6.1 磁学特性  19-20
    1.6.2 磁性机理  20-21
    1.6.3 磁载催化剂的制备  21-22
      1.6.3.1 溶胶-凝胶法  21-22
      1.6.3.2 共沉淀法  22
      1.6.3.3 微乳液法  22
  1.7 本论文主要研究目的、内容和特色  22-24
第二章 实验部分  24-32
  2.1 试验材料与设备  24-25
    2.1.1 实验药品  24-25
    2.1.2 实验材料与设备  25
  2.2 实验装置  25-26
  2.3 负载型催化剂的制备  26-28
    2.3.1 TiO_2负载金属氧化物催化剂的制备  26-27
    2.3.2 磁性金属氧化物负载TiO_2催化剂的制备  27-28
      2.3.2.1 Fe_3O_4的制备  27
      2.3.2.2 核壳式SiO_2/Fe_3O_4的制备  27
      2.3.2.3 CuTSF的制备  27-28
    2.3.3 催化剂的表征  28
  2.4 试验过程  28-29
  2.5 分析方法  29-32
第三章 实验结果与讨论  32-55
  3.1 ZiO_2负载金属氧化物催化剂降解草酸  32-40
    3.1.1 TiO_2负载不同金属氧化物的XRD图  32-33
    3.1.2 TiO_2负载不同金属氧化物的BET  33-34
    3.1.3 催化剂表面特性  34
    3.1.4 表面羟基与初始羟基自由基  34-37
    3.1.5 催化剂分解臭氧能力与吸附能力研究  37-38
    3.1.6 负载型催化剂稳定性比较  38-39
    3.1.7 小结  39-40
  3.2 TiO_2负载金属氧化物催化剂降解硝基苯的研究  40-44
    3.2.1 催化剂降解硝基苯的活性比较  40-41
    3.2.2 叔丁醇对催化剂去除硝基苯的影响  41-42
    3.2.3 pH对催化剂催化臭氧氧化硝基苯的影响  42-43
    3.2.4 催化剂催化臭氧氧化硝基苯的机理探究  43-44
  3.3 磁载Cu-TSF催化剂催化臭氧化草酸的研究  44-53
    3.3.1 磁载Cu-TSF催化剂的表征  44-50
    3.3.2 CuO载量对催化性能影响  50-51
    3.3.3 Ti：Fe摩尔比对催化性能影响  51-53
  3.4 CuTSF-15%-96.7催化臭氧氧化降解水中销基苯的研究  53
  3.5 小结  53-55
第四章 结论与建议  55-56
  4.1 结论  55
  4.2 建议  55-56
参考文献  56-63
致谢  63-64
攻读硕士学位期间发表的学术论文  64

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中图分类: > 环境科学、安全科学 > 废物处理与综合利用 > 一般性问题 > 废水的处理与利用
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