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Cu/Ni-Al₂O₃氰化氢水解催化剂制备及性能研究

作　者: 周键
导　师: 田森林
学　校: 昆明理工大学
专　业: 环境工程
关键词: HCN 活性氧化铝催化水解过渡金属
分类号: X701
类　型: 硕士论文
年　份: 2013年
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内容摘要

氰化氢(HCN)是一种典型的、非常规的有毒有害气态污染物,产生于含氮物质的燃烧及化工生产过程,广泛存在于黄磷尾气、焦炉煤气、密闭电石炉尾气等含一氧化碳工业废气中。HCN具有强毒性和腐蚀性,不仅容易引起原料气体管道的腐蚀,降低设备的使用寿命,还容易造成下游催化剂的中毒,增加生产的成本。净化工业废气中的HCN不仅可减轻其对环境的污染,还有利于尾气的资源化。催化水解法能将HCN在适当催化剂作用下与水反应生成CO和NH3等低毒或易于后续处理的物质,可在解决HCN高效净化的同时满足废气资源化和深度净化需要,具有很好的应用前景。本论文考虑到工业化成本的需求,采用最常见、廉价的,本身具有一定水解催化活性的γ-Al2O3作为的催化剂载体,在Cu、Co、Fe、Cr、Ni、Zn六种常见过渡金属中筛选出最佳的活性组分,并研究焙烧温度、水汽含量、反应温度等条件对催化剂脱除HCN的影响,并考虑了常见工业废气如黄磷尾气及焦炉煤气中存在的微量氧气(O2)及大量一氧化碳(CO)对HCN脱除效率和尾气中NH3、NOx浓度的影响,结合N2-BET, SEM-EDS、XRD、XPS表征研究其催化机理。研究表明,在实验条件下Cu、Co、Fe、Cr、Ni、Zn六种金属元素中Cu具有最高的催化活性,Ni具有协同辅助作用,制备催化剂时,Cu、Ni最佳的负载量分别为15%、1%。实验范围内催化剂制备过程中的最佳焙烧温度为400℃,脱除HCN的最佳反应条件为：水汽含量7.5%、体积空速10000h-1、反应温度500℃。N2气氛下反应温度越高,催化剂活性越强,但温度超过400。C后,净化效率提高趋于缓和。反应温度为300。C时NH3生成量最大。O2存在时HCN的净化效率随反应温度升高而降低,实验条件下反应温度为100℃时,HCN的脱除效果最好。含微量氧的混合气在反应温度为300。C以下NOx生产量很少,300℃以上急速增加。CO的存在有利于低温下HCN的去除,但升高到300℃以上时,净化效率低于氮气氛围下。NH3的含量随HCN净化效率的增加而升高。XRD和XPS等表征分析均表明CuO是负载在γ-Al2O3载体表面的主要活性成分,反应后催化剂样品表面有NH3存在,验证了在催化剂表面发生了HCN水解反应。焙烧温度过高催化剂活性降低是由于高温下生成NiAl2O4。CuO在CO气氛下被还原生成了单质Cu,这可能是CO有利于HCN去除的原因。根据热力学计算,微量氧气存在时部分NH3被氧化成N2、NOx及H20,其中H20为水解反应的原料,有利于水解反应进行；CO气氛下易产生积碳；HCN可与Cuo反应生成CuCN而致使催化剂中毒。

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