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几类染料基态、激发态与纳米TiO2之间的相互作用

作　者: 刘苏平
导　师: 张先付
学　校: 河北科技师范学院
专　业: 应用化学
关键词: 光诱导电子转移 荧光素 酞菁 光催化 二氧化钛胶体
分类号: TQ610.1
类　型: 硕士论文
年　份: 2013年
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内容摘要


占吨和酞菁类染料都属于有机荧光材料，可作为敏化剂用于光敏化半导体，在实现光电转化功能等方面具有广阔前景。PET是DSSC、染料敏化TiO2光催化的初始过程，PET速率的大小直接影响DSSC光电转换效率和染料敏化TiO2光催化效率，提高PET速率和效率主要依赖高敏化效能染料的选择。通过测定不同pH值条件下荧光素的紫外可见吸收光谱，证明了酸性条件下胶体TiO2与荧光素混合得到的实际上是质子化的荧光素，并非复合物；在中性条件下采用溶胶凝胶法制备得到纳米级胶体TiO2，将其分别与荧光素及卤代荧光素复合，测定并分析其复合前后的紫外可见吸收光谱、荧光光谱、荧光寿命等光物理性质。由计算结果可知：这几种染料确实与纳米TiO2胶体形成了复合物，且随着卤原子序数递增（Cl、Br、I），卤素原子引起一些性质包括结合常数Kapp、kq、Ket和PET效率等的递变规律。通过纳米TiO2光催化降解四种磺酸基酞菁（AlPcS4、CuPcS4、H2PcS4与ZnPcS4），由紫外可见吸收光谱可知，得到光催化降解速率排序如下：CuPcS4>H2PcS4>ZnPcS4>AlPcS4，因酞菁中心的元素不同导致CuPcS4、H2PcS4与ZnPcS4、AlPcS4在水中的存在形式不同，前两者均以聚集体状态存在，而后两者则以单分子形态存在，这也直接影响了光催化降解速率的大小。由暗处理和光反应过程中吸光度的变化可以得出：暗处理过程中CuPcS4和H2PcS4吸光度的急剧下降主要是由物理吸附导致的，而在光反应阶段吸光度的降低也说明有敏化光催化降解反应的发生；AlPcS4和ZnPcS4的光催化降解主要是敏化光催化降解导致的。

全文目录


缩略词  4-5
摘要  5-6
ABSTRACT  6-10
第一章 绪论  10-19
  1.1 前言  10-11
  1.2 DSSC 中染料与半导体之间的相互作用  11-13
    1.2.1 DSSC 基本结构及工作原理  11-12
    1.2.2 DSSC 发展历史与待解决问题  12-13
  1.3 染料敏化光催化中染料与 PET 作用  13-15
    1.3.1 染料敏化光催化基本过程和工作机理  13-14
    1.3.2 染料敏化光催化的历史与现状  14-15
  1.4 PET 过程  15-16
    1.4.1 PET 基本过程  15
    1.4.2 染料光敏剂  15-16
  1.5 染料-胶体 TiO_2之间的 PET 研究  16-17
  1.6 本论文选题依据、意义及主要工作  17-19
    1.6.1 本论文的选题依据、意义  17
    1.6.2 工作设想  17-19
第二章 占吨染料的基态、激发态与 TiO_2之间的相互作用  19-38
  2.1 前言  19-20
  2.2 实验部分  20-22
    2.2.1 实验材料与仪器  20-21
    2.2.2 纳米 TiO_2胶体的制备  21
    2.2.3 占吨类染料与纳米 TiO_2胶体溶液的配制  21
    2.2.4 光物理测试  21-22
  2.3 结果与讨论  22-29
    2.3.1 TiO_2纳米粒子大小-透射电镜(TEM)表征  22-23
    2.3.2 荧光素的结构形态与 pH 值关系-吸收光谱表征  23-24
    2.3.3 荧光素双阴离子 F2-与胶体 TiO_2纳米粒子的结合与 PET  24-29
  2.4 卤代对结合常数和 PET 的影响  29-36
    2.4.1 卤代双阴离子 X4F~(2-)与 TiO_2胶体的结合-吸收光谱与结合常数  29-31
    2.4.2 X4F~(2-)-TiO_2胶体复合物荧光光谱  31-34
    2.4.3 PET 动力学与荧光寿命  34-36
  2.5 本章小结  36-38
第三章 染料敏化 TiO_2光催化降解酞菁类染料  38-50
  3.1 前言  38-39
  3.2 实验部分  39-40
    3.2.1 实验材料与仪器  39
    3.2.2 溶液的配制及实验过程  39-40
  3.3 结果与讨论  40-45
    3.3.1 光催化降解 AlPcS4  40-41
    3.3.2 光催化降解其它磺酸基酞菁  41-44
    3.3.3 光催化降解四种磺酸基酞菁的结果与讨论  44-45
  3.4 光催化降解 ZnPcS4机理研究  45-48
    3.4.1 NaN_3对 TiO_2光催化降解 ZnPcS4的影响  46-47
    3.4.2 还原谷胱甘肽对 TiO_2光催化降解 ZnPcS4的影响  47-48
  3.5 本章小结  48-50
第四章 结论与创新点  50-52
  4.1 结论  50-51
  4.2 创新点  51-52
参考文献  52-65
发表论文和参加科研情况说明  65-66
致谢  66

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中图分类: > 工业技术 > 化学工业 > 染料及中间体工业 > 一般性问题 > 基础理论
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