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高比表面积的复合氧化物脱硝催化剂的制备和性能研究

作　者: 蒋品
导　师: 张昭良
学　校: 济南大学
专　业: 应用化学
关键词: 三维有序大孔-介孔 复合氧化物 高比表面积 NO_x 选择性催化还原
分类号: TQ426
类　型: 硕士论文
年　份: 2013年
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内容摘要


氮氧化物（NOx）能够导致酸沉降、臭氧和光化学烟雾等严重的环境问题，从而造成巨大的经济损失并威胁人类的生命健康。铈钛复合氧化物催化剂在选择性催化还原技术（SCR）应用中表现出了良好的催化活性和N2选择性。而含有特定大孔-介孔的三维多级孔材料，大孔材料孔壁中具有介孔空隙，可以为气体的扩散提供最佳流速及更高的效率。因此，制备含有三维有序大孔-介孔多级孔结构的铈钛复合氧化物，并探索其在SCR中的应用，具有重要的研究价值。本论文利用气相渗透-沉淀法制备了含有特定大孔-介孔的三维有序多级孔的铈钛复合氧化物催化剂。本方法是采用聚甲基丙烯酸甲酯（PMMA）微球作为硬模板，P123为软模板，以可溶性无机盐为金属前驱物，利用氨气良好的渗透性，将渗入胶体晶体模板间隙的金属无机盐沉淀固化为氢氧化物，去除模板制得具有三维有序大孔-介孔结构催化剂。采用X射线衍射（XRD）、氮气吸脱附（BET）、扫描电子显微镜（SEM）和透射电子显微镜（TEM）等技术对三维有序大孔-介孔结构的催化剂的结构和形貌进行表征。由表征结果可得：（1）通过考察焙烧条件对催化剂结构和形貌的影响，得出最优的焙烧方案为在500℃温度下采用二步焙烧法煅烧。（2）采用气相渗透-沉淀法合成，并采用最优焙烧方案煅烧制得的一系列不同比例的铈钛复合氧化物，均具有良好的三维有序大孔结构，且复合氧化物均呈现非晶相。（3）制备的Ce（0.2）Ti-500-N2样品具有最高的比表面积，并具有最大的介孔分布。采用EDS和元素面分布扫描对复合氧化物中元素所占比例及元素的分布进行表征，制得的铈钛复合氧化物中铈钛元素的化学计量比与原始的化学计量投料比相一致，且铈元素和钛元素在催化剂中是均匀分布的，说明了本合成方法适合制备元素均匀分散且比例可控的3DOM复合氧化物。对催化剂脱硝活性测试，结果表明三维有序大孔-介孔结构的非晶钛基复合氧化物具有良好的催化活性。在气体总流量为300mL/min，反应质量空速（MHSV）为500000mL·g-1·h-1。尤其是Ce/Ti摩尔比为0.2的复合氧化物在300-450℃范围内，活性在90%以上，催化剂的N2选择性也大于90%。活性测试后的样品进行SEM表征，反应后的样品仍保持良好的三维有序大孔-介孔的多级孔结构，说明铈钛复合氧化物具有良好的耐高温性能。采用气相-渗透沉淀法制备纯Y2O3、Cr2O3和La2O3金属氧化物。表征结果表明，制备的金属氧化物均具有长程有序的三维有序大孔-介孔结构。说明了本论文开发的合成方法可以普遍适用于合成三维有序大孔-介孔结构的复合氧化物和金属氧化物材料。

全文目录


摘要  8-10
Abstract  10-12
第一章 绪论  12-24
  1.1 研究背景  12-15
    1.1.1 氮氧化物的由来及危害  12-13
    1.1.2 氮氧化物的控制  13
    1.1.3 脱硝催化剂概述  13-15
  1.2 三维有序大孔材料及其制备方法  15-22
    1.2.1 三维有序大孔材料的概述  15-16
    1.2.2 胶体晶体模板法  16-21
    1.2.3 三维有序大孔金属氧化物的简介  21-22
  1.3 论文研究意义及内容  22-24
第二章 实验原料与仪器  24-28
  2.1 实验试剂  24
  2.2 实验气体  24-25
  2.3 实验仪器和设备  25
  2.4 实验表征  25-26
    2.4.1 红外光谱 (FT-IR)分析  25-26
    2.4.2 扫描电子显微镜（SEM）分析  26
    2.4.3 透射电子显微镜（TEM）分析  26
    2.4.4 比表面积（BET）分析  26
    2.4.5 X 射线衍射（XRD）分析  26
  2.5 本章小结  26-28
第三章 聚甲基丙烯酸甲酯胶体晶体模板的制备  28-36
  3.1 聚甲基丙烯酸甲脂微球的制备  28
  3.2 聚甲基丙烯酸甲脂微球的表征  28-30
    3.2.1 聚甲基丙烯酸甲脂微球的红外表征  28-29
    3.2.2 聚甲基丙烯酸甲脂微球的形貌表征  29-30
  3.3 PMMA 胶晶模板的制备及表征  30-34
    3.3.1 离心法制备 PMMA 胶晶模板  30-32
    3.3.2 PMMA 胶晶模板的排列方式  32-34
  3.4 本章小结  34-36
第四章 筛选制备 3DOM 铈钛复合氧化物的合成方法  36-42
  4.1 合成方法的讨论  36-37
    4.1.1 一次完全浸渍法  36
    4.1.2 多次浸渍法  36
    4.1.3 氨水-甲醇混合溶液固化法  36
    4.1.4 气相渗透-沉淀法  36-37
  4.2 形貌分析  37-39
  4.3 气相渗透-沉淀装置  39-40
  4.4 本章小结  40-42
第五章 三维有序大孔-介孔铈钛复合氧化物的制备和表征  42-56
  5.1 气相渗透-沉淀法合成路径  42-43
  5.2 结果和讨论  43-54
    5.2.1 焙烧温度对复合氧化物结构的影响  43-45
    5.2.2 焙烧方法对复合氧化物结构的影响  45-47
    5.2.3 不同比例铈钛复合氧化物的形貌表征  47-48
    5.2.4 3DOM TiO_2和 CeO_2氧化物的形貌表征  48-49
    5.2.5 EDS 与元素面分布分析  49-50
    5.2.6 比表面和孔结构分析  50-53
    5.2.7 物相分析  53-54
  5.3 本章小结  54-56
第六章 钛基复合氧化物脱硝催化剂活性测试  56-64
  6.1 活性测试装置  56-57
  6.2 铈含量对脱硝性能的影响  57-58
  6.3 催化剂结构对脱硝性能的影响  58-60
  6.4 活性测试后样品的形貌表征  60-62
  6.5 本章小结  62-64
第七章 3DOM 纯氧化物的制备和表征  64-68
  7.1 3DOM 纯氧化物的制备  64
  7.2 3DOM 纯氧化物的表征  64-67
    7.2.1 形貌分析  64-65
    7.2.2 比表面和孔结构分析  65-66
    7.2.3 物相分析  66-67
  7.3 本章小结  67-68
第八章 结论与展望  68-70
参考文献  70-76
致谢  76-78
附录  78

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中图分类: > 工业技术 > 化学工业 > 试剂与纯化学品的生产 > 催化剂（触媒）
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