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软配体2，6-双（5，6-二烷基-1，2，4-三嗪-3）吡啶及其硅基材料的合成、表征和基础特性研究

作　者: 薛文静
导　师: 张安运
学　校: 浙江大学
专　业: 化学工程
关键词: 合成软配体高放废液吸附 R-BTP 钯
分类号: TQ424.3
类　型: 硕士论文
年　份: 2012年
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内容摘要

核电发展过程中不可避免地会产生高放废液(HLLW),其中次锕系元素(MA)是HLLW中最主要的长寿命放射性核素,对生态环境有长期的、潜在的不利影响。人们试图利用分离-嬗变(P&T)思想将其从HLLW中有效分离,并嬗变成为短寿命的或稳定的核素,降低其对环境可能产生的危害。然而三价稀土元素(RE)和三价MA有极其相似的化学性质,这使得两者的分离极为困难。本文以HLLW中有效分离MA为目标,研究了几种含氮软配体试剂及其新型大孔硅基分子识别材料的制备、表征及其对十余种典型金属离子的吸附性能。主要研究结果如下：考察并优化了2,6-双(5,6-二烷基-1,2,4-三嗪-3)吡啶(R-BTP)软配体化合物的合成工艺条件,获得了较佳的合成技术路线；合成了四种不同取代基(R=Et、Bu、Hex和Oct)的R-BTP衍生物,即BDETP、BDBTP、BDHexTP和BDOTP;以元素分析、FT-IR、ESI-MS、XRD和1H NMR等手段对化合物的组成和结构进行了表征；揭示了随着取代基碳链的增长,R-BTP化合物的熔点随碳链长度的变化规律。基于固定化真空灌注技术,以大孔SiO2-P为载体,制备了四种新型大孔硅基软配体分子识别材料R-BTP/SiO2-P,即BDETP/SiO2-P、BDBTP/SiO2-P. BDHexTP/SiO2-P和BDOTP/SiO2-P;以SEM、N2吸附-脱附等温线、FT-IR、 TG-DSC、XRD和MAS29Si NMR等手段对其结构进行了表征,揭示了大孔SiO2-P载体、聚合物与R-BTP分子之间的复合机理和材料的微观结构。在HNO3介质中研究了大孔硅基材料BDBTP/SiO2-P和BDOTP/SiO2-P的基础吸附特性,考察了酸度和接触时间等因素对大孔硅基材料吸附十余种金属离子性能的影响。结果表明：R-BTP/SiO2-P对金属Pd(Ⅱ)具有极高的吸附性能,而对ⅠA和ⅡA元素以及Mo、Zi、Ru和La等元素表现为基本不吸附或弱吸附,这使得通过R-BTP/SiO2-P吸附材料实现Pd和MA的共分离成为可能。

全文目录

致谢  5-7
摘要  7-8
Abstract  8-10
目录  10-12
第1章文献综述  12-47
  1.1 研究背景  12-14
  1.2 高放废液中锕系和镧系元素分离方法研究现状  14-32
    1.2.1 溶剂萃取法  15-28
    1.2.2 液膜法  28-30
    1.2.3 萃取色谱法  30-32
    1.2.4 离子交换法  32
  1.3 用于次锕系元素有效分离的有机化合物研究现状  32-46
    1.3.1 含氧配体  34-37
    1.3.2 含硫配体  37-39
    1.3.3 含氮配体  39-46
  1.4 本课题拟研究内容  46-47
第2章 2,6-双(5,6-二烷基-1,2,4-三嗪-3)吡啶的合成与表征  47-82
  2.1 实验部分  47-48
    2.1.1 主要仪器和试剂  47
    2.1.2 实验方法  47-48
  2.2 结果与讨论  48-80
    2.2.1 2,6-吡啶二甲酰胺腙的合成与表征  48-51
    2.2.2 2,6-双(5,6-二乙基-1,2,4-三嗪-3)吡啶(BDETP)的合成与表征  51-57
    2.2.3 2,6-双(5,6-二丁基-1,2,4-三嗪-3)吡啶(BDBTP)的合成与表征  57-63
    2.2.4 2,6-双(5,6-二己基-1,2,4-三嗪-3)吡啶(BDHexTP)的合成与表征  63-69
    2.2.5 2,6-双(5,6-二辛基-1,2,4-三嗪-3)吡啶(BDOTP)的合成与表征  69-75
    2.2.6 2,6-双(5,6-二烷基-1,2,4-三嗪-3)吡啶(BTP)的性质对比  75-77
    2.2.7 2,6-双(5,6-二烷基-1,2,4-三嗪-3)吡啶(BTP)的合成机理讨论  77-80
  2.3 本章小结  80-82
第3章大孔硅基分子识别材料的合成与表征  82-107
  3.1 实验部分  82-83
    3.1.1 主要仪器和试剂  82
    3.1.2 实验方法  82-83
  3.2 结果与讨论  83-106
    3.2.1 BDETP/SiO_2-P硅基复合材料的表征  83-89
    3.2.2 BDBTP/SiO_2-P硅基复合材料的表征  89-95
    3.2.3 BDHexTP/SiO_2-P硅基复合材料的表征  95-100
    3.2.4 BDOTP/SiO_2-P硅基复合材料的表征  100-106
  3.3 本章小结  106-107
第4章大孔硅基分子识别材料R-BTP/SiO_2-P吸附特性研究  107-121
  4.1 实验部分  107-108
    4.1.1 主要试剂和仪器  107
    4.1.2 实验方法  107-108
  4.2 结果与讨论  108-120
    4.2.1 BDBTP/SiO_2-P静态吸附实验  108-113
    4.2.2 BDOTP/SiO_2-P的吸附性能  113-120
  4.3 本章小结  120-121
第5章总结及建议  121-123
  5.1 结论  121
  5.2 建议  121-123
参考文献  123-139
作者简介  139
攻读硕士期间已经发表的论文  139

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