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双溶剂法制备的银催化剂及其CO选择性催化氧化性能研究

作　者: 高杨
导　师: 李琳
学　校: 中南民族大学
专　业: 物理化学
关键词: SBA-15 双溶剂法 CO选择性氧化 银催化剂 载体修饰
分类号: TQ426
类　型: 硕士论文
年　份: 2013年
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内容摘要


近年来，燃料电池以其能量转换密度高、对环境污染小、可靠性及维护性好等诸多优点受到越来越多的重视，而质子交换膜燃料电池凭借诸多性能优势成为了燃料电池中最具开发应用潜力的分支。然而，一个影响质子交换膜燃料电池推广应用的难题就是其电极的CO中毒问题，解决电极中毒的方法众多，而目前CO的选择性氧化反应法是被公认为最简单、直接、廉价而有效的方法。可用作CO选择性氧化反应法催化剂的研究主要集中在Pt、Rh、Au等贵金属催化剂，成本相对较高。最近报道发现银催化剂也显示出CO选择性催化氧化活性，由于银相对低廉的成本而备受重视，具有深入研究价值。本论文以介孔分子筛SBA-15为载体、硝酸银为银源，制备了纳米银催化剂，并利用XRD、TEM、N2吸附-脱附、ICP-AES等表征手段对载体及催化剂进行了研究，同时考察了纳米银催化剂的CO选择性氧化催化性能，探讨了制备方法、负载量等因素对催化性能的影响。主要研究结果如下：1、采用双溶剂法制备出的不同负载量的纳米银催化剂中，低负载量的样品中银粒子基本全部进入SBA-15孔道中，粒子大小均一、分散均匀。随着负载量的增加，银粒子团聚现象开始显现，分散也开始变差，但仍能保证大部分银粒子在SBA-15孔道中，说明了双溶剂法能够比较有效的解决在SBA-15孔道内引入金属粒子以及克服金属粒子发生团聚的问题。2、对SBA-15进行功能化修饰，并以此修饰的SBA-15作为载体，同样使用双溶剂法制备了不同负载量的纳米银催化剂。结果表明：SBA-15经修饰后仍然保持了很好的介孔有序结构；低负载量的样品中银粒子几乎完全分散在载体孔道中，并且是镶嵌在载体孔道之间，粒子大小均一、分散均匀，而高负载量的样品中载体孔壁坍塌现象有所显现，银粒子发生了部分团聚，银粒子的分散性有所下降，但总体还能保证大部分银粒子进入孔道内，催化剂的整体介孔有序结构依然能够维持。总之，SBA-15的功能化修饰对于制备粒子进入孔道、大小均一、高度分散的催化剂来说起到了一定的作用。3、将纳米银催化剂进行CO选择性氧化性能考察，同时比较了采用两种方法制备出的催化剂的活性差异。结果表明：SBA-15负载的纳米银催化剂在低温下就显示出了相当的催化活性，并且在适合质子交换膜燃料电池的工作温度范围内就能达到催化剂自身的最高CO转化率；催化剂的CO选择性在较低温度下比较理想，随着反应温度的升高，H2的竞争反应加剧，CO的选择性下降；催化剂的CO选择性催化活性与催化剂载体的性质、金属负载量有关，常规SBA-15载体催化剂的活性要优于修饰SBA-15载体催化剂，适宜负载量的催化剂活性要高于高负载量催化剂活性。

全文目录


摘要  7-9
Abstract  9-11
第一章 绪论  11-35
  1.1 CO 选择性氧化研究背景  11-16
    1.1.1 膜分离法  13-14
    1.1.2 甲烷化反应法  14-15
    1.1.3 CO 选择性氧化反应法  15-16
  1.2 CO 选择性氧化研究进展  16-22
    1.2.1 金属氧化物催化剂  16-18
    1.2.2 负载的金催化剂  18-19
    1.2.3 负载的铂基催化剂  19-20
    1.2.4 负载的钌，铑，铱催化剂  20-21
    1.2.5 负载的银催化剂  21-22
  1.3 有序介孔硅基材料概述  22-23
  1.4 SBA-15 简介  23-26
  1.5 论文选题目的及工作思路  26-27
  参考文献  27-35
第二章 实验总述  35-39
  2.1 主要试剂  35
  2.2 催化剂的制备  35-36
    2.2.1 载体的制备及其功能化  35-36
    2.2.2 银催化剂的制备  36
  2.3 催化性能评价  36-37
  2.4 催化剂表征  37-38
    2.4.1 X-射线粉末衍射(XRD)  37-38
    2.4.2 透射电子显微镜(TEM)  38
    2.4.3 N_2物理吸附-脱附分析  38
    2.4.4 电感耦合等离子体原子发射光谱(ICP-AES)  38
  参考文献  38-39
第三章 SBA-15 负载的银催化剂的制备和表征  39-46
  3.1 引言  39-40
  3.2 催化剂的制备  40
  3.3 催化剂的表征  40-43
    3.3.1 电感耦合等离子体原子发射光谱(ICP-AES)  40
    3.3.2 X-射线粉末衍射(XRD)  40-42
    3.3.3 透射电子显微镜(TEM)  42
    3.3.4 氮气物理吸附-脱附  42-43
  3.4 本章小结  43-44
  参考文献  44-46
第四章 内外表面修饰 SBA-15 负载的银催化剂的制备和表征  46-52
  4.1 引言  46
  4.2 催化剂的制备  46-47
  4.3 催化剂的表征  47-50
    4.3.1 电感耦合等离子体原子发射光谱(ICP-AES)  47
    4.3.2 X-射线粉末衍射(XRD)  47-48
    4.3.3 透射电子显微镜(TEM)  48-49
    4.3.4 氮气物理吸附-脱附  49-50
  4.4 本章小结  50-51
  参考文献  51-52
第五章 银催化剂对 CO 选择性氧化催化性能的研究  52-58
  5.1 引言  52
  5.2 催化剂的表征方法及性能评价  52-53
  5.3 结果与讨论  53-56
    5.3.1 常规 SBA-15 负载的银催化剂反应性能  53-54
    5.3.2 内外表面修饰 SBA-15 负载的银催化剂反应性能  54-55
    5.3.3 不同制备方法银催化剂反应性能比较  55-56
  5.4 本章小结  56
  参考文献  56-58
论文总结  58-60
致谢  60-61
附录 A 攻读学位期间所发表的学术论文目录  61

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中图分类: > 工业技术 > 化学工业 > 试剂与纯化学品的生产 > 催化剂（触媒）
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