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以高核钼簇多金属氧酸盐构筑复合材料及应用研究

作　者: 熊添
导　师: 周云山
学　校: 北京化工大学
专　业: 化学工程与技术
关键词: 多金属氧酸盐 Keplerate型多酸 巨轮型多酸 层层自组装 纳米管 含氮有机染料光催化降解
分类号: TB383.1
类　型: 硕士论文
年　份: 2010年
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内容摘要


多金属氧酸盐(Polyoxometalates),简称多酸(POMs),是一类主要由前过渡金属离子构成的金属—氧簇多核配合物。多酸从发现至今已近两百年,由于其在各个领域的活跃表现,使多酸化学至今仍被越来越多的科技工作者所关注,相关的热点研究包括多酸的高核化,多酸纳米材料,多酸的催化化学等等。其中高核化多酸起源上世纪九十年代,其结构尺寸已达纳米级,为构筑纳米材料提供了先天的优势,加上其自身的各种优异特性和多酸本来在催化领域的活跃表现,为高核化多酸的应用前景提供了参考。本文以高核钼簇Keplerate型多酸{Mo132}和巨轮型多酸{Mo154}为结构单元,用模板自组装法,将高核化多酸与聚电解质结合构筑了高质量的高核化多酸有机无机纳米管。在PC多孔模板内,用PEI,PSS和PAH先构筑前体膜,再将高核化多酸{Mo132}或{Mo154}通过静电相互作用,与聚电解质PAH层层自组装到PC模板内。用三氯甲烷溶解PC后,即得到高核化多酸复合纳米管。通过一系列的表征和研究,我们研究了该纳米管的成管条件,证实了高核化多酸{Mo132}或{Mo154}以其完整的结构组装到纳米管中,其中以高核化钼簇{Mo132}构筑的纳米管品质比以高核化钼簇{Mo154}构筑的纳米管品质更高,并且纳米管的尺寸与厚度可控。然后,选择高核钼簇Keplerate型多酸{Mo132}及其衍生物为催化剂,研究了它们对含氮有机染料的光催化降解作用。本文分别以高核钼簇Keplerate型多酸{Mo132},DODA完全包裹{Mo132},和TBAB非完全包裹{Mo132}对常见含氮有机染料罗丹明B进行光催化降解,发现以TBAB非完全包裹{Mo132}的催化活性远优于其它两个。于是选择其为重点研究对象,探究了在该光催化反应中,溶液初始pH,染料的浓度以及催化剂的用量对催化反应的影响,并且对催化剂进行了回收循环实验。结合前人的研究和本文实验结果,本文对该光催化机理进行了探讨,提出这是一个发生在多酸表面的以OH·自由基进攻为主的光催化反应。本文以模板自组装法构筑了高核多酸无机有机纳米管,为以高核化多酸构筑纳米材料提供了一种方法和思路。另外,本文所展开有关高核化多酸及其衍生物的光催化性质研究,为开拓高核化多酸的应用指出了一个方向。

全文目录


摘要  4-6
ABSTRACT  6-13
第一章 绪论  13-38
  1.1 多金属氧酸盐化学的前沿  13-14
  1.2 高核化多金属氧酸盐  14-18
    1.2.1 高核轮型钼簇  15-16
    1.2.2 高核球型钼簇  16-18
    1.2.3 其它高核多酸  18
  1.3 多酸纳米材料  18-23
    1.3.1 以层层自组装技术构筑多酸纳米材料  19-21
    1.3.2 低维多酸纳米材料  21-22
    1.3.3 以吸附及包裹的形式合成多酸复合材料  22-23
    1.3.4 其它以多酸为功能结构单元构筑纳米材料的方法  23
    1.3.5 多酸辅助合成其它纳米功能材料  23
  1.4 多酸的催化化学  23-26
    1.4.1 多酸的氧化催化和酸催化  24
    1.4.2 多酸的光催化  24-25
    1.4.3 多酸光催化机理的研究现状  25-26
  1.5 论文选题的立论、目的和意义  26
  1.6 参考文献  26-38
第二章 含高核化多酸一维纳米管的制备和表征  38-52
  2.1 引言  38
  2.2 实验  38-40
    2.2.1 原料及试剂  38-39
    2.2.2 高核化多酸纳米管的合成与表征  39
    2.2.3 紫外表征膜的组装  39-40
  2.3 结果与讨论  40-49
  2.4 小结  49-50
  2.5 参考文献  50-52
第三章 Keplerate型高核化多酸衍生物的光催化性能和机理研究  52-63
  3.1 引言  52
  3.2 实验  52-53
    3.2.1 原料与试剂  52
    3.2.2 催化剂的合成  52-53
    3.2.3 测试仪器  53
    3.2.4 实验装置与反应  53
  3.3 结果与讨论  53-61
  3.4 小结  61-62
  3.5 参考文献  62-63
第四章 结论  63-64
致谢  64-65
研究成果及发表的学术论文  65-66
北京化工大学 硕士研究生学位论文答辩委员会决议书  66-67

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中图分类: > 工业技术 > 一般工业技术 > 工程材料学 > 特种结构材料
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