学位论文 > 优秀研究生学位论文题录展示

VOCs完全氧化和氨分解制氢反应的新催化体系及用于CO2捕获的多孔碳材料

作　者: 邓庆芳
导　师: 袁忠勇
学　校: 南开大学
专　业: 物理化学
关键词: VOCs完全氧化 氨分解制氢 Ni基催化剂 多孔碳材料 CO2捕获
分类号: TQ426
类　型: 博士论文
年　份: 2013年
下　载: 16次
引　用: 0次
阅　读: 论文下载
 

内容摘要


化能,从而提高了催化剂的催化活性。此外,Ce的加入还增强了催化剂的稳定性,反应60h后,催化剂的活性得以良好地保持。以不同结构的碳材料为载体,制备得到了负载型Ni基催化剂,对所得的Ni/carbon催化剂进行了Mn改性处理,得到Mn-Ni/carbon催化剂。另一方面,先在不同结构载体上引入Mn,对不同结构的碳载体进行刻蚀,后制备得到了负载型Ni/Mn-carbon催化剂。不管是怎样的引入方式,Mn的加入都有效地提高了催化剂的氨分解催化性能,但是,Ni/Mn-carbon催化剂表现出更优良的氨分解催化活性,说明助剂Mn的引入方式对催化剂的催化性能产生重要影响。同时,载体的结构性质也对催化剂的催化性能有很重要的影响。具有高比表面积、大孔体积的介孔碳材料为载体的Ni基催化剂表现出明显高于以活性碳和石墨为载体的Ni基催化剂的氨分解催化性能。载体的介孔结构,Mn的引入都提高了表面Ni的金属分散度,从而进一步提高了催化剂的催化活性。另外,使用玉米棒部分活化后的碳材料为载体,并添加了A1203进行改性,制备得到负载型Ni基催化剂用于氨分解制取无COx氢。考察了A1203的引入方式和不同Ni的负载量的Ni基催化剂的催化性能。Ni/CCW-Al2O3-P催化剂表现出良好的催化性能,600℃时,氨的转化率达到了90%,且明显高寸Ni/CCW-Al2O3-M、Ni/Al2O3和Ni/CCW催化剂的催化活性。载体的孔结构、表面性质阻止Ni粒了的烧结,提高了Ni的分散度,从而提高了催化剂的催化活性。3.CO：捕获：使用介孔硅基材料SBA-15为硬模板,合成了介孔氮化碳材料。所得到的MCN以及MCN/C复合物材料具有高比表面积,大孔体积以及高的N含量(分别为20.5%及24.9%)。MCN/C复合物中碳的引入提高了微孔性,更有利于CO2吸附。高的比表面积和高的N含量均对高的CO2吸附量起到重要作用。MCN/C复合物在常压下,0℃和25℃的吸附量分别为3.05及2.35mmolg-1,同时,所合成的材料具有良好的CO2/N2选择性及循环稳定性,是一种良好的,有前景的CO2吸附材料。同时,以Y型分子筛为模板,使用硬模板法合成了微孔氮化碳,所合成的微孔氮化碳具有高比表面积、大孔体积和高的氮含量(14.4%)。微孔氮化碳表现出高的CO2吸附量,0,25,50和75℃的吸附量分别为2.7,2.2,1.6和1.2mmol g-1。微孔氮化碳进一步使用KOH活化后,所得到的微孔氮掺杂碳材料具有高的比表面积(1045-2623m2/g)和微孔孔容(0.37-0.81cm3/g)。由于大量微孔和含氮官能团的存在,所合成的活化后微孔碳材料表现出十分优异的CO2吸附性能。700℃活化的样品在0℃时CO2的吸附量可达5.9mmolg-1,25℃时达到3.9mmol g-1。在较高的温度下,活化的微孔碳材料依然保持了高的CO2吸附量,50和75℃的吸附量分别为2.7和1.9mmol g-1。而且,所合成的含氮微孔碳材料还表现出很好的选择性吸附能力和再生能力。使用可持续性材料的卷烟厂的废烟丝为原料,合成了具有高CO2吸附性能的价格低廉的活化碳材料。高CO2吸附量,良好的C02/N2选择性和循环稳定性表明所得到的烟丝活化碳材料是一种非常具有应用前景的吸附剂。对材料的小微孔孔径分布和CO2吸附量进行分析发现,孔径约为0.55nm处的微孔体积对常压下CO2吸附的影响很大。另外,孔径<0.7nm的微孔体积与CO2吸附量之间呈线性关系,表明这一范围内的微孔可以成为评估CO2吸附能力的标准,也可以为新型CO2吸附剂的设计提供一定的理论依据。

全文目录


内容摘耍  4-6
Abstract  6-13
第一章 文献综述  13-42
  第一节 多孔材料概述  13-17
    1.1.1 微孔材料  14
    1.1.2 介孔材料  14-17
    1.1.3 大孔材料  17
  第二节 VOCs的催化完全氧化  17-23
    1.2.1 挥发性有机化合物含义、危害及来源  18-19
    1.2.2 VOCs污染控制技术  19-21
    1.2.3 VOCs催化氧化催化剂的研究进展  21-23
  第三节 氨分解反应制氢  23-34
    1.3.1 氨分解制氢的意义  23-24
    1.3.2 氨分解反应热力学分析  24-25
    1.3.3 氨分解反应动力学及反应机理  25-28
    1.3.4 氨分解反应催化剂  28-34
  第四节 本课题研究的目的、意义和主要内容  34-36
  参考文献  36-42
第二章 VOCs完全催化氧化和氨分解制氢反应的催化体系  42-85
  第一节 前言  42-43
  第二节 单组分介孔MnO_x催化剂的制备、表征及催化性能  43-49
    2.2.1 介孔MnO_x的制备  43
    2.2.2 介孔MnO_x的表征及催化性能  43-49
  第三节 介孔CuO/Ce_xZr_(1-x)O_2催化剂的甲苯催化完全氧化性能  49-61
    2.3.1 催化剂的制备  49
    2.3.2 结果与讨论  49-61
  第四节 负载型Ni/Ce_(0.8)Zr_(0.2)O_2催化剂上氨分解制氢  61-68
    2.4.1 负载型Ni/Ce_(0.8)Zr_(0.2)O_2催化剂的制备  61
    2.4.2 结果与讨论  61-68
  第五节 Ni基凹凸棒石粘土催化剂氨分解制氢性能  68-79
    2.5.1 Ni基凹凸棒石粘土催化剂的制备  69
    2.5.2 结果与讨论  69-79
      2.5.2.1 催化剂结构性质表征  69-76
      2.5.2.2 催化剂氨分解制氢性能  76-79
  第六节 本章结论  79-80
  参考文献  80-85
第三章 碳材料上Ni基催化剂的氨分解催化制氢性能  85-113
  第一节 前言  85-86
  第二节 不同碳载体上Ni基催化剂的氨分解制氢催化性能  86-91
    3.2.1 催化剂制备  86
    3.2.2 结果与讨论  86-91
      3.2.2.1 催化剂表征  86-90
      3.2.2.2 催化剂催化活性  90-91
  第三节 Mn作为助剂提高负载Ni催化剂的氨分解催化性能  91-96
    3.3.1 催化剂制备  91
    3.3.2 结果与讨论  91-96
      3.3.2.1 催化剂表征  91-95
      3.3.2.2 催化剂催化活性  95-96
  第四节 Mn改性后不同载体负载Ni的氨分解催化性能  96-102
    3.4.1 催化剂制备  96-97
    3.4.2 结果与讨论  97-102
      3.4.2.1 催化剂表征  97-101
      3.4.2.2 催化剂性能测试  101-102
  第五节 玉米棒活化碳材料上负载Ni基催化剂氨分解催化制氢  102-110
    3.5.1 催化剂的制备  102-103
    3.5.2 结果与讨论  103-110
      3.5.2.1 催化剂表征及氨分解催化性能  103-109
      3.5.2.2 催化剂的TOF比较分析  109-110
  第六节 本章结论  110-111
  参考文献  111-113
第四章 氮掺杂多孔碳材料用于CO_2吸附  113-147
  第一节 前言  113-114
  第二节 介孔氮化碳成氮化碳-碳复合材料的CO_2吸附性能  114-122
    4.2.1 介孔氮化碳及氮化碳-碳复合材料的合成  114-115
    4.2.2 结果和讨论  115-122
      4.2.2.1 介孔氮化碳及氮化碳-碳复合材料的结构特征  115-119
      4.2.2.2 介孔氮化碳及氮化碳-碳复合材料的CO_2吸附性能  119-122
  第三节 氢氧化钾活化微孔氮化碳材料应用于CO_2捕获  122-132
    4.3.1 微孔氮化碳材料的合成及活化  122
    4.3.2 氢氧化钾活化微孔氮化碳材料的结构特征及CO_2吸附性能  122-132
      4.3.2.1 氢氧化钾活化微孔氮化碳材料的结构特征  122-127
      4.3.2.2 氢氧化钾活化微孔氮化碳材料的CO_2吸附性能  127-132
  第四节 烟丝活化碳材料及其CO_2吸附性能  132-143
    4.4.1 烟丝活化碳材料的合成  132-133
    4.4.2 结果和讨论  133-143
      4.4.2.1 烟丝活化碳材料的结构特征  133-140
      4.4.2.2 活化碳材料的结构性质对CO_2吸附量的影响  140-143
  第五节 本章结论  143-144
  参考文献  144-147
全文总结  147-149
参考文献  149-159
致谢  159-160
附录 实验试剂与仪器  160-165
  附录1 实验试剂  160
  附录2 实验仪器和装置  160-161
  附录3 表征仪器部分  161-163
  附录4 催化性能测试及CO_2吸附测试  163-165
个人简历、在学期间发表的论文与研究成果  165-166

相似论文

  1. 超级电容器碳复合电极材料的制备及性能研究,TM53
  2. 改善碳材料吸附性能的方法研究,TB383.4
  3. 甲烷临氧自热重整反应双金属催化剂的合成、表征及性质研究,O643.32
  4. 碱性聚合物电解质燃料电池阳极Ni基催化剂研究,TM911.4
  5. 基于水合物技术的模拟电厂烟气中二氧化碳捕获研究,X701
  6. 部分煤气化与CO_2捕获的能源动力系统研究,TK16
  7. 耦合化学间冷的化学链燃烧与甲醇重整氢电联产系统研究,TK16
  8. CO_2催化转化的理论与实验研究,X13
  9. 石墨烯基碳纳米材料的制备及其电化学性能研究,O613.71
  10. 复合载体上Ni基催化剂的制备及催化性能的研究,O643.36
  11. 几类多孔材料储氢性能的改性研究,TB34
  12. 聚苯胺及其复合材料的制备与性能研究,TB332
  13. 天然气电厂基于MEA的烟气CO2捕获系统工艺研究,X701.2
  14. 燃煤电厂燃烧后CO_2捕获性能及系统集成研究,TM621
  15. 含铁粉尘碳酸化球团微结构研究,X757
  16. 合成气甲烷化镍基催化剂的研究,TQ426.94
  17. 大孔型Ni基催化剂用于乙醇水蒸气重整制氢反应的研究,TQ116.2
  18. 稻草水蒸气催化重整制富氢合成气催化剂制备和性能研究,O643.36
  19. ZrO_2晶型对Ni/ZrO_2催化剂顺酐液相加氢性能的影响,O643.36
  20. 高温致密透氧膜材料和膜过程研究,TB383.2

中图分类: > 工业技术 > 化学工业 > 试剂与纯化学品的生产 > 催化剂（触媒）
© 2012 www.xueweilunwen.com