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介孔分子筛MCM-48对水溶液中有机物的吸附性能研究

作　者: 古兴兴
导　师: 陈建荣
学　校: 浙江师范大学
专　业: 分析化学
关键词: 介孔材料 MCM-48 NH2-MCM-48 吸附 亚甲基蓝 甲基紫 苯酚 硝基苯酚
分类号: O647.3
类　型: 硕士论文
年　份: 2013年
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内容摘要


介孔材料由于具有比表面积大、孔隙率高、孔径分布均匀、表面富含不饱和基团以及长程结构有序等优点而在化工、生物医药、环境保护和功能材料等领域具有广阔的应用前景。近年来许多学者发现介孔分子筛对废水中的多种有机物有较好的吸附效果。本文综述了近年来不同种类的介孔吸附剂在处理废水中染料和酚类化合物的应用。作为M41S系列的一种介孔材料,MCM-48具有两套螺旋三维孔道,有优良的传输性能,不易造成吸附分子移动的障碍,是一种很好的分离富集材料。介孔材料MCM-48比表面积大,孔道内表面易于有机修饰,孔径分布均匀,水热稳定性好。MCM-48已经成功被研究者用于去除一些水溶液中的有机污染物。为了提高对目标污染物的吸附容量,很多学者对介孔材料的制备方法进行改进或用硅烷偶联剂对介孔材料进行表面修饰。我们主要研究了纯MCM-48和经过氨基修饰地MCM-48对水溶液中几种典型的有机污染物地吸附。1.用十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)和聚氧乙烯-聚氧丙烯-聚氧乙烯(P]23)为共模板剂,正硅酸四乙酯(TEOS)为硅源在40℃下合成介孔材料MCM-48,并将MCM-48材料作为一种有效去除水溶液中染料甲基紫和亚甲基蓝的吸附剂。合成的MCM-48用X-射线衍射(XRD),氮气吸脱附,傅里叶红外(FT-IR),扫描电子显微镜(SEM)和透射电子显微镜(TEM)进行了表征。用紫外可见分光光度法研究了合成的MCM-48对水溶液中甲基紫和亚甲基蓝的吸附性能,探讨了pH,MCM-48用量,温度和水浴振荡时间对吸附容量的影响。结果表明降低温度和提高溶液初始的pH值有利于对两种染料的吸附。等温吸附模型符合Langmuir等温吸附模型,动力学符合拟二级动力学。热力学参数ΔG0,ΔH0,ΔS0值均为负值,表明MCM-48对甲基紫和亚甲基蓝的吸附是自发和放热的。2.采用十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)和聚氧乙烯-聚氧丙烯-聚氧乙烯三嵌段共聚物(P123)为共模板剂,用共缩聚法合成了氨基功能化MCM-48(NH2-MCM-48)。合成的材料通过XRD、FT-IR、SEM, TEM,氮气吸脱附和热重分析(TGA)与纯MCM-48进行了对比表征,发现氨基修饰过后的MCM-48仍具有良好的介孔有序结构。同时对比了纯MCM-48和NH2-MCM-48对水溶液中苯酚的吸附性能。经过改性的NH2-MCM-48对苯酚的吸附量有一个明显的增大。吸附过程符合Langmuir方程和拟二级动力学方程；吸附苯酚过程是自发的、放热的。3.研究了用氨基修饰的MCM-48对邻硝基苯酚,间硝基苯酚和对硝基苯酚的吸附。考察了溶液的pH值,吸附剂的量和初始浓度的大小对三种硝基苯酚吸附效果的影响。实验结果表明NH2-MCM-48吸附三种硝基苯酚的等温吸附模型符合Langmuir模型,吸附动力学更符合拟二级动力学。吸附过程是一个自发地放热吸附。竞争吸附实验表明NH2-MCM-48优先吸附邻硝基苯酚,其次是对硝基苯酚,最后是间硝基苯酚。

全文目录


摘要  4-6
ABSTRACT  6-11
第一章 绪论  11-24
  1.1 有机污染物概述  11
  1.2 有机污染物的处理技术  11-12
    1.2.1 生物处理技术  11
    1.2.2 化学处理技术  11
    1.2.3 物理化学处理技术  11-12
  1.3 介孔材料的概述  12-13
    1.3.1 介孔材料的定义  12
    1.3.2 介孔材料的分类  12-13
  1.4 介孔材料在去除废水中有机物的应用  13-22
    1.4.1 介孔材料对废水中染料的吸附  13-20
    1.4.2 介孔材料对酚类物质的吸附  20-22
  1.5 本文研究的目的和意义  22-24
第二章 介孔MCM-48去除水溶液中的亚甲基蓝和甲基紫研究  24-41
  2.1 引言  24-25
  2.2 实验部分  25-27
    2.2.1 仪器  25
    2.2.2 化学试剂  25-26
    2.2.3 MCM-48的合成  26
    2.2.4 MCM-48的表征  26
    2.2.5 吸附实验  26-27
  2.3 结果与讨论  27-40
    2.3.1 表征  27-30
    2.3.2 溶液pH值的影响  30-31
    2.3.3 吸附剂剂量的影响  31
    2.3.4 温度的影响  31-32
    2.3.5 吸附时间和初始浓度的影响  32-33
    2.3.6 等温吸附模型  33-37
    2.3.7 吸附动力学和吸附机理  37-39
    2.3.8 热力学参数  39-40
  2.4 小结  40-41
第三章 MCM-48和氨基功能化的MCM-48对水溶液中苯酚的吸附研究  41-56
  3.1 引言  41
  3.2 实验部分  41-44
    3.2.1 试剂与仪器  41-42
    3.2.2 实验部分  42-44
  3.3 结果与讨论  44-55
    3.3.1. NH_2-MCM-48的结构表征  44-48
    3.3.2 NH_2-MCM-48与MCM-48对苯酚的吸附性能对比  48-50
    3.3.3 等温吸附模型  50-52
    3.3.4 吸附动力学和吸附机理  52-54
    3.3.5 吸附热力学  54-55
  3.4 小结  55-56
第四章 氨基功能化的MCM-48对水中一取代硝基苯酚的吸附研究  56-71
  4.1 引言  56-57
  4.2 实验部分  57-59
    4.2.1 化学试剂与仪器  57
    4.2.2 NH_2-MCM-48的制备与表征  57-58
    4.2.3 批量吸附实验  58-59
  4.3 结果与讨论  59-70
    4.3.1 pH的影响  59-60
    4.3.2 吸附剂剂量的影响  60
    4.3.3 等温吸附  60-65
    4.3.4 吸附动力学  65-67
    4.3.5 吸附热力学参数  67-68
    4.3.6 解析实验  68-69
    4.3.7 竞争吸附  69-70
  4.4 小结  70-71
第五章 总结与展望  71-72
参考文献  72-86
致谢  86-87
攻读硕士学位期间发表的学术论文  87-88

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中图分类: > 数理科学和化学 > 化学 > 物理化学（理论化学）、化学物理学 > 表面现象的物理化学 > 吸附
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