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合成负载金纳米粒子的有序介孔碳基催化剂及其应用

作　者: 王帅
导　师: 万颖
学　校: 上海师范大学
专　业: 物理化学
关键词: 多相催化剂 介孔碳 金纳米粒子 苯甲醇 选择性氧化
分类号: O643.36
类　型: 硕士论文
年　份: 2013年
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内容摘要


金催化剂最近受到了广泛的关注，尤其是小尺寸的金纳米粒子对选择性氧化反应具有非常高的催化活性。但是如何制备出尺寸分布集中，且稳定性强的金催化剂仍然具有一定的挑战，特别是将金纳米粒子负载在碳载体上的工作尤为困难。本文中提供了一种新颖的制备方法，合成出来了具有大的比表面积，大的孔体积介孔碳载体，同时负载了稳定性强，粒径分布集中且尺寸可调的金纳米粒子催化剂。全文共分五章，第一章为文献综述，主要介绍了金纳米粒子的应用概况，以及介孔载体的相关简介。第二章介绍了一种合成方法，得到了稳定性强、且催化活性高的负载金纳米粒子的有序介孔碳基催化剂。采用多元共组装的方法，以三嵌段共聚物作为模板剂，巯丙基硅烷作为偶联剂，利用巯基与金的强相互作用的同时，硅烷也为介孔载体提供了大量的二级介孔孔道。该催化剂具有高度有序的二维六方介孔结构，而且具有大的比表面积（1826m~2/g），大的孔体积（1.19cm~3/g），以及分布集中的孔径（约为4nm和2nm），两套介孔孔道相互贯通，为反应物质的扩散充分提空了便利。同时粒径约为9nm的金纳米粒子均匀分布在介孔碳的骨架内。将该催化剂应用在水相中的苯甲醇氧化反应，用氧气作为氧化剂，60℃常压条件下，12h达到反应平衡，苯甲醇几乎完全的转化成苯甲酸，选择性为100%。该催化剂具有非常高的稳定性：（1）经过600-900℃下氮气焙烧，催化剂仍然具有高度有序的介孔结构，而且金纳米粒子的尺寸基本没有发生变化；（2）催化剂重复利用5次，催化剂仍然具有很高的催化活性。第三章介绍了可以调节金纳米粒子尺寸的合成方法，得到了负载粒径尺寸从3nm到18nm的有序介孔金-碳基催化剂。利用多元共组装的方法，通过改变巯基在合成反应中与金的比例，以及可选择性的预碳化处理as-made材料，就可以得到不同尺寸的金纳米粒子。同样将该催化剂应用到水相中的苯甲醇氧化反应，其结果表明该催化剂体系都具有很高的催化活性，并且随着金纳米粒子的尺寸减小而呈现出催化速率增加的现象。同样该催化剂体系都具有大的比表面积，以及大的孔体积，且具有高度有序的介孔结构。第四章介绍了一种新型的聚合物-氧化硅杂化介孔载体负载金纳米粒子催化剂的合成方法，通过载体的变化，考察负载金纳米粒子催化剂体系的催化性能情况。该催化剂具有高度有序的介孔结构，而且金纳米粒子分散均匀，粒径分布集中，约为9nm。将该催化剂应用到水相中对硝基苯酚的还原反应中，具有非常高的催化活性。第五章为全文总结，对文章的写作思路和实验结果进行了概括性的归纳。

全文目录


中文摘要  4-6
Abstract  6-10
第一章 前言  10-30
  1.1 纳米材料的研究简介  10-12
    1.1.1 纳米概述  10
    1.1.2 纳米材料性质  10-12
  1.2 金纳米粒子的研究简介  12-15
    1.2.1 金元素概述  12-13
    1.2.2 金纳米粒子性质  13-15
  1.3 制备金纳米粒子的方法简介  15-18
    1.3.1 浸渍法（Impregnation）  16-17
    1.3.2 胶体沉积法（Colloidal deposition method）  17
    1.3.3 共沉淀法（Co-precipitation）  17-18
    1.3.4 沉积-沉淀法 (Deposition-precipitation）  18
  1.4 介孔材料的研究简介  18-27
    1.4.1 介孔材料概述  18-19
    1.4.2 介孔材料合成  19-22
    1.4.3 介孔材料结构  22-23
    1.4.4 介孔材料种类  23-27
  1.5 选题意义  27-30
第二章 负载高稳定性金纳米粒子的有序介孔碳基催化剂  30-52
  2.1 引言  30-32
  2.2 原料与试剂  32
  2.3 实验部分  32-34
    2.3.1 合成甲阶酚醛树脂  32-33
    2.3.2 制备有序介孔金-碳催化剂  33
    2.3.3 催化剂性能测试  33-34
  2.4 催化剂表征  34-35
  2.5 结果和讨论  35-50
    2.5.1 热稳定性的金纳米粒子  35-39
    2.5.2 具有大比表面积的介孔金-碳催化剂  39-42
    2.5.3 巯基与金的配位作用  42-47
    2.5.4 催化性能考察  47-50
  2.6 本章小结  50-52
第三章 负载尺寸可调节的金纳米粒子介孔碳基催化剂  52-66
  3.1 引言  52-53
  3.2 原料与试剂  53
  3.3 实验部分  53-54
    3.3.1 合成甲阶酚醛树脂  53
    2.3.2 制备不同尺寸金纳米粒子介孔催化剂  53-54
    3.3.3 催化剂性能测试  54
  3.4 催化剂表征  54-55
  3.5 结果和讨论  55-65
    3.5.1 合成不同粒径的金纳米粒子  55-59
    3.5.2 有效的控制金纳米粒子尺寸  59-63
    3.5.3 催化性能考察  63-65
  3.6 本章小结  65-66
第四章 合成介孔聚合物/氧化硅杂化载体负载金纳米粒子催化剂  66-74
  4.1 引言  66-67
  4.2 原料与试剂  67
  4.3 实验部分  67-68
    4.3.1 合成甲阶酚醛树脂  67
    4.3.2 制备有序介孔金-聚合物-氧化硅催化剂  67-68
  4.4 催化剂表征  68
  4.5 结果和讨论  68-72
  4.6 本章小结  72-74
第五章 全文总结  74-76
参考文献  76-81
附录一 论文中所涉及的缩写说明  81-83
附录二 作者简历和论文发表情况  83-84
致谢  84

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中图分类: > 数理科学和化学 > 化学 > 物理化学（理论化学）、化学物理学 > 化学动力学、催化作用 > 催化 > 催化剂
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