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燃煤烟气脱硝的本征动力学研究

作　者: 贾美如
导　师: 雷志刚
学　校: 北京化工大学
专　业: 化学工程
关键词: 本征动力学选择性催化还原堇青石基CuO/γ-Al2O3催化剂数学模型
分类号: X701
类　型: 硕士论文
年　份: 2010年
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内容摘要

中国的氮氧化合物(NOx)污染问题严重,对NOx进行控制是大势所趋。氨气选择性催化还原法是目前脱硝最有效且应用最广的技术,催化剂的选择是其工艺核心。以廉价、热稳定性高的蜂窝堇青石为载体,涂敷γ-Al2O3后担载CuO,可以形成在623-723K具有较高烟气脱硝活性的新型蜂窝催化剂。本实验通过等体积浸渍法制备了颗粒状堇青石基CuO/γ-Al2O3催化剂,其中第二载体γ-Al2O3的涂覆的值的质量分数为5%,并用多种表征手段来描述催化剂,预硫化后的催化剂在管式固定床反应器内进行脱硝实验。实验证明,当CuO的担载量为1.5%时,催化剂的脱硝活性最好；当颗粒直径为80-100目,质量空速为0.056 m3·h-1·g-1的条件下,消除了内外扩散的影响。本文重点研究了温度在593K-693K之间,NH3选择性催化还原NO的本征动力学方程。当氨气过量时,脱硝反应可看作一级反应,活化能Ea=94.0kJ·mol-1,指前因子A=3.39×108cm3·g-1·s-1；当NH3量不足时,根据Elay-Rideal机理和Langmuir Hinshelwood Hougen Watson理论,假设反应速率与NO气相浓度和吸附的NH3覆盖催化剂表面分数成正比,确定Elay-Rideal机理模型,得到活化能Ea=105.8kJ·mol-1,指前因子A=2.94×109cm3·g-1·s-1,吸附热ΔHads=87.9 kJ／mol,吸附指前因子Aads=9.244 cm3·g-1·s-1,并对所选模型进行了结果检验,而所得到的动力学方程中的参数与已有文献中范围一致。实验值与模型预测值的一致,表明动力学模型可以很好的模拟SCR反应器的物化过程。本实验运用得到的一级反应的本征动力学模型建立了蜂窝状SCR反应器的3D模型,模拟得到的结果与蜂窝状催化剂的脱硝结果一致,误差在理论范围之内。因此,研究结果可以为蜂窝状催化剂工业反应器的设计,工程放大等提供参考依据。

全文目录

摘要  4-6
ABSTRACT  6-15
符号说明  15-17
第一章绪论  17-33
  1.1 NO_x的污染及危害  17
  1.2 燃煤废气NO_x的单独脱除技术  17-21
    1.2.1 烟气NO_x分解法  19
    1.2.2 烟气NO_x氧化法  19
    1.2.3 烟气NO_x还原法  19-21
  1.3 SO_2和NO_x一体化控制技术  21-23
    1.3.1 湿法烟气同时脱硫脱硝  21-22
    1.3.2 干法烟气同时脱硫脱硝  22-23
  1.4 SCR脱硝技术的研究进展  23-28
    1.4.1 SCR脱硝催化剂  23-25
    1.4.2 蜂窝状催化剂的研究现状  25-28
  1.5 SCR本征动力学的研究现状  28-31
    1.5.1 SCR脱硝机理研究  28
    1.5.2 SCR本征动力学模型的一般形式  28-31
  1.6 课题研究的目的与主要内容  31-33
第二章本征动力学实验方法  33-41
  2.1 本征动力学反应器的选择  33-37
    2.1.1 管式固定床反应器  34-35
    2.1.2 循环式无梯度反应器  35-37
  2.2 内扩散与外扩散影响的消除  37-41
    2.2.1 消除外扩散的影响  37-38
    2.2.2 消除内扩散的影响  38-41
第三章 NH_3选择性催化还原NO本征动力学实验研究  41-57
  3.1 催化剂的制备与表征方法  41-43
    3.1.1 催化剂制备方法的选择  41-43
    3.1.2 催化剂的表征手段  43
  3.2 实验装置  43-45
  3.3 NH_3选择性催化还原NO本征动力学预备实验  45-48
    3.3.1 标定流量计  45
    3.3.2 确定积分反应器的恒温区  45
    3.3.3 检验装置气密性  45
    3.3.4 消除内外扩散的影响  45-48
  3.4 本征动力学实验条件确定  48
  3.5 本征动力学实验研究  48-57
    3.5.1 化学试剂  48
    3.5.2 颗粒状堇青石基CuO/γ-Al_2O_3催化剂的制备  48-49
    3.5.3 颗粒状堇青石基CuO/γ-Al_2O_3催化剂的表征  49-52
    3.5.4 确定CuO担载量  52-53
    3.5.5 燃煤烟气的模拟  53
    3.5.6 催化剂装填  53-54
    3.5.7 空白试验  54
    3.5.8 催化剂的预硫化实验  54-55
    3.5.9 本征动力学实验数据的获取  55-57
第四章本征动力学模型的建立及结果检验  57-71
  4.1 本征动力学模型的建立  57-61
    4.1.1 反应器模型  57-58
    4.1.2 一级反应模型  58-59
    4.1.3 Eley-Rideal机理模型  59-61
  4.2 本征动力学模型的结果检验  61-64
  4.3 蜂窝SCR反应器的数学模型  64-71
    4.3.1 蜂窝状堇青石基CuO/γ-Al_2O_3催化剂的制备  64-65
    4.3.2 建立SCR反应器的3D数学模型  65-67
    4.3.3 验证动力学模型的可行性  67-71
第五章结论  71-73
参考文献  73-77
致谢  77-79
研究成果及发表的学术论文  79-81
作者和导师简介  81

燃煤烟气脱硝的本征动力学研究

内容摘要

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