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磁性拓扑绝缘体单晶的生长以及磁学性质的研究

作　者: 李慧
导　师: 姚忻
学　校: 上海交通大学
专　业: 凝聚态物理
关键词: 拓扑绝缘体 掺杂 磁性 载流子 超导薄膜 热稳定性
分类号: O611.3
类　型: 博士论文
年　份: 2013年
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内容摘要


拓扑绝缘体（TI）中长程铁磁性的引入对反常量子霍尔效应的实现及未来自旋量子器件的应用具有重要意义，本论文将磁性元素掺杂的TI作为研究对象之一，首先从晶体生长的角度，从宏观到微观讨论了晶体在不同生长条件下的生长习性及缺陷，然后从磁学性质和电子结构角度出发，通过研究磁性和体系载流子浓度之间的关系来探究体系中磁性的来源。稀土钡铜氧(RE1+xBa2-xCu3O7-y，RE123，RE=Y、Sm、Nd)薄膜被用作RE123晶体、液相外延厚膜以及块体材料生长中的籽晶，其热稳定性的优劣是能否成功诱导材料生长的重要因素，对稀土钡铜氧超导薄膜的热稳定的研究具有极其重要的科学意义和应用价值。本论文主要研究内容及成果展开如下：1．拓扑绝缘体所具有的奇异物理性质的实现极大地依赖于样品质量的提升以及对拓扑绝缘体的掺杂控制，如何制备出优质的单晶样品是研究的基础。我们以制备纯的以及磁性原子Mn掺杂的Bi2Te3单晶为例，通过对单晶形貌的观察，分析了单晶的生长特征，并比较了不同生长方法和条件下的单晶品质。研究发现，在一定的条件下，熔体法生长的单晶结晶品质要优于自助熔剂法，后者容易在晶体中产生原子空位、液体包裹等缺陷，生长出优质单晶需要非常慢的降温速率，效率较低。生长Mn掺杂单晶时，掺质对晶体的质量及生长习性产生了很大的影响，Mn元素大部分被排出晶体之外。STM结果表明，两种方法制备的掺杂单晶中，Mn元素都可以替代Bi位，单晶中存在BiTe、TeBi、MnBi以及原子空位缺陷。两种方法相比，熔体法生长单晶的效率和质量要优于溶液法。研究给我们提供了直观的晶体质量方面的信息，对我们了解晶体的生长习性以及提高晶体质量具有一定的指导意义。2．磁性原子Cr掺杂的Sb2Te3具有面外为易轴的宏观铁磁性，如果这种磁性来源于其本身而与非本征的磁性团簇无关，那么在该体系中就有可能实现反常量子霍尔效应。为此，我们需要研究其磁性的来源问题。我们成功制备了Cr、Bi两种元素共掺杂的Cr0.05BixSb1.95-xTe3单晶，研究了其宏观磁学性质和系统载流子浓度之间的关系，证实了其磁性的本征性。Bi掺杂成功地调节了体系的载流子浓度，体系的居里温度Tc以及Cr平均原子磁矩的大小均在x=0.3时达到最低值，与载流子浓度有相同的变化趋势，这说明体系中的磁性是来源于Cr0.05BixSb1.95-xTe3本征磁性，而非来源于其它磁性团簇或者纳米晶粒等。我们的研究表明，Cr0.05BixSb1.95-xTe3单晶体系非常适合开展拓扑绝缘态和磁性有序态相互作用的研究，对拓扑绝缘体中自旋相关应用具有非常重要的意义。3．磁性原子Fe掺杂的Bi2Se3体系的磁性来源一直备受争议。承接上一条的主旨，我们从稀磁半导体中本征磁性受载流子浓度调制的角度，针对Fe掺杂的铁磁拓扑绝缘体的磁性来源问题进行了系统研究。实验发现，我们通过Ca掺杂成功地调节了体系的载流子浓度，在最佳掺杂水平下，费米能级被调节到狄拉克点附近，载流子类型由n型变为p型。在所有的Ca掺杂下， Bi1.84-xFe0.16CaxSe3单晶都具有铁磁性，和Cr0.05BixSb1.95-xTe3不同，其磁化强度随温度的变化曲线上有三个转变，体系的磁性比较复杂。磁滞回线在高场下表现出明显的抗磁信号。同时，Fe平均原子磁矩非常小，只有0.07±0.02μB，综合以上测试结果，我们认为在Fe-Bi2Se3体系中存在严重的相分离，样品中存在抗磁的基体Bi2Se3相与Fe掺杂形成的磁性相，体系中的磁性很可能来源于非本征磁性FexSey纳米晶粒。我们的结果表明，体系的宏观磁学性质与载流子浓度无明显关联，Bi1.84-xFe0.16CaxSe3中的铁磁性是非本征磁性，与Cr-Sb2Te3形成对比。4．此外，利用本课题组的仪器优势，我们利用高温金相显微镜研究了RE123薄膜的熔化过程。RE123薄膜热稳定性的影响因素已有较为全面的研究，其中，基板效应以及不同的稀土元素在Ba-Cu-O熔体中的溶解温度系数（t.c.s.）的作用是两个非常关键的因素，为了揭示二者对过热性能的共同影响，我们观察了一系列α/substrate （α/sub）薄膜的热稳定性。实验发现，不同的RE123相的过热能力对改变基板的敏感度不同，Y123比Sm123更敏感。通过对薄膜熔化三个阶段的分析，我们得出了基板，t.c.s.以及薄膜的过热能力三者间的联系：根据过热能力ΔTcs值以及溶解度温度曲线所决定的过饱和度随过热度的变化曲线（σ-ΔTs曲线），可以估计不同基板的临界过饱和度（σc）的位置。从而对于任意给定的α/sub薄膜，我们可以大致根据匹配情况来判断其过热能力的高低。此研究使我们深化了对薄膜过热决定因素的认识，对我们寻找高品质的薄膜籽晶材料具有一定的指导意义。

全文目录


摘要  5-9
ABSTRACT  9-13
目录  13-16
第一章 绪论  16-33
  1.1 量子自旋霍尔效应(QSHE)与拓扑绝缘体  17-21
    1.1.1 量子霍尔效应(QHE)与量子自旋霍尔效应  17-18
    1.1.2 拓扑绝缘体  18-21
  1.2 反常量子霍尔效应  21-22
  1.3 寻找实现反常量子霍尔效应的体系  22-23
  1.4 费米能级的调节  23-25
  1.5 本论文研究内容安排  25-26
  参考文献  26-33
第二章 实验方法和实验仪器简介  33-55
  2.1 晶体的助熔剂法生长[1]  33-39
    2.1.1 助熔剂法的基本原理及其分类  33-36
    2.1.2 助熔剂的选择和分类  36-38
    2.1.3 助熔剂法生长材料技术的优缺点  38-39
  2.2 晶体的熔体法生长[1]  39-43
    2.2.1 熔体法的基本原理及特点  39-40
    2.2.2 坩埚移动法 (Bridgman 法)  40-42
    2.2.3 区熔法  42-43
  2.3 高温金相显微镜  43-45
  2.4 扫描隧道显微镜  45-48
    2.4.1 STM 的基本原理[17]  45-46
    2.4.2 STM 的结构以及工作模式  46-48
  2.5 角分辨光电子能谱  48-50
  2.6 综合物性测量系统[31]  50
  2.7 X 射线衍射[32]  50-51
  2.8 扫描电子显微分析[33]  51-52
  参考文献  52-55
第三章 拓扑绝缘体 Bi_(2-x)Mn_xTe_3单晶的生长习性及缺陷研究  55-74
  3.1 背景介绍  55-58
  3.2 单晶的制备  58-59
  3.3 未掺杂 Bi_2Te_3单晶的质量表征  59-63
  3.4 溶液法生长的单晶的形貌及生长习性分析  63-67
  3.5 Bi_(2-x)Mn_xTe_3单晶 STM 形貌及缺陷分析  67-70
  3.6 本章小结  70-71
  参考文献  71-74
第四章 磁性拓扑绝缘体 Cr_(0.05)Bi_xSb_(1.95-x)Te_3中载流子浓度与磁性的关联研究  74-95
  4.1 背景介绍  74-81
  4.2 单晶的制备  81-82
  4.3 晶体结构和质量表征  82-84
  4.4 晶体电学性质测试  84-86
  4.5 Cr-Sb_2Te_3的磁学性质  86-91
    4.5.1 测试方向以及 Cr 掺杂量的选择  86-89
    4.5.2 Sb_(1.95-x)Bi_xCr_(0.05)Te_3的磁学性质  89-91
  4.6 磁性和载流子浓度的关联  91
  4.7 本章小结  91-92
  参考文献  92-95
第五章 Fe 掺杂磁性拓扑绝缘体 Bi_2Se_3中铁磁性起源研究  95-115
  5.1 背景介绍  95-101
  5.2 单晶的制备  101-102
  5.3 掺杂晶体的质量以及成分表征  102-103
  5.4 Ca_xBi_(1.84-x)Fe_(0.16)Se_3单晶的电学性质  103-106
  5.5 Ca_xBi_(1.84-x)Fe_(0.16)Se_3单晶的磁学性质  106-110
  5.6 磁性和载流子浓度的关联  110-111
  5.7 本章小结  111
  参考文献  111-115
第六章 稀土钡铜氧薄膜的热稳定性研究  115-137
  6.1 研究背景介绍  115-123
    6.1.1 熔化及过热  115-119
    6.1.2 基板效应以及溶解度温度系数对薄膜的过热能力的影响  119-123
  6.2 溶解度温度系数以及基板效应对α/sub 薄膜的热稳定性的共同作用  123-131
    6.2.1 薄膜的选取  124-125
    6.2.2 实验过程及实验结果  125-127
    6.2.3 基板和溶解度温度系数对薄膜热稳定的作用  127-129
    6.2.4 基板效应和溶解度温度系数作用之间的联系  129-131
  6.3 Y、Sm、Nd 三个体系的 Ts曲线决定的热稳定比较  131-132
  6.4 本工作与之前 t. c. s. 工作的对比  132-133
  6.5 本章小结  133-134
  参考文献  134-137
第七章 论文总结  137-139
致谢  139-141
攻读博士期间已发表或录用的论文  141

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中图分类: > 数理科学和化学 > 化学 > 无机化学 > 化学元素与无机化合物 > 性质
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