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基于水滑石的复合功能材料制备及性能研究

作　者: 匡晔
导　师: 徐赛龙
学　校: 北京化工大学
专　业: 化学工程与技术
关键词: 水滑石焙烧产物光降解染料分子电纺丝荧光性能
分类号: TB34
类　型: 硕士论文
年　份: 2011年
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内容摘要

水滑石(Layered Double Hydroxides, LDHs)是一种层状的无机多功能材料,在应用时常与有机分子复合形成无机有机复合材料。水滑石本身可以吸附水中有害的有机分子,起到水处理的作用。同时,染料分子插层的水滑石还可以作为多功能材料使用。而以水滑石为前驱体的焙烧产物尖晶石与半导体复合以后因其较宽的吸光范围常被用于光催化技术中,特别是在降解有机污染物方面表现突出。本论文研究了水滑石前驱体的焙烧产物选择性光降解染料分子的性能及其机理、染料分子插层的水滑石复合材料的荧光性能。具体研究内容如下：1.采用喷雾干燥法制备得到粒径分布均匀的水滑石微球,经焙烧后得到ZnO/ZnAl2O4复合材料,对其形貌、粒径分布、比表面、孔径分布进行研究,并将其用于亚甲基蓝(MB)、甲基橙(MO)的紫外光催化降解研究。研究结果表明：喷雾干燥法制备得到的水滑石微球是由水滑石片堆积而成,孔径分布较窄,比表面大,易于吸附染料分子,且焙烧后能保持球形形貌。光降解实验结果显示ZnO/ZnAl2O4微球复合材料对MB. MO均具有明显的光催化降解效果,降解效率约为98%左右,可重复利用。相同浓度的MB与MO体积比为1:1混合后,ZnO/ZnAl2O4微球复合材料具有选择性降解作用,优先降解MO,且光降解率为98%左右。并进一步从实验和理论上解释了ZnO/ZnAl2O4微球复合材料对MB、MO的光催化降解和选择性降解的机理。通过红外表征手段表明其表面对MB、MO均具有吸附性能,通过计算ZnO/ZnAl2O4微球复合材料的禁带宽度,从电荷及空穴运动过程的角度解释了光催化机理。对于MB、MO选择性光降解的机理,通过CO2-TPD的方法证实了ZnO/ZnAl2O4微球复合材料表面呈碱性,易于吸附酸性分子。因此,MO分子能够优先吸附到催化剂表面被降解。同时说明在ZnO/ZnAl2O4微球复合材料选择性光催化降解MB、MO的反应中,催化剂表面酸碱性起主要作用。2.采用静电纺丝的方法,制备了磺基罗丹明插层的CaAl-LDH/PVA复合纤维薄膜。研究了水滑石粉体在PVA纤维薄膜中的分散,并考查该复合薄膜在不同pH值条件下的荧光和抗淬灭性能。研究结果表明：水滑石粉体容易团聚,且随着水滑石加入量的增大,团聚现象尤为明显。当PVA和水滑石的配比适量时,水滑石可以在PVA薄膜中均匀分散且具有良好的荧光性能。在pH值为7.0-9.4的范围中该复合薄膜的荧光强度呈现线性变化,有望用作该pH值范围的检测指针；并且该薄膜在400mg/ml的NaCl溶液中依然保持荧光活性,具有优异的抗淬灭性能。

全文目录

摘要  5-7
Abstract  7-16
第一章前言  16-29
  1.1 染料废水概况  16
    1.1.1 我国的染料废水的现状  16
    1.1.2 染料废水的特征及危害  16
  1.2 染料废水的处理方法  16-19
    1.2.1 物理处理法  16-17
    1.2.2 化学处理法  17-18
    1.2.3 生物降解法  18-19
  1.3 水滑石及其焙烧产物尖晶石的结构  19-21
    1.3.1 水滑石的结构  19-20
    1.3.2 尖晶石的结构  20-21
  1.4 基于水滑石的复合功能材料研究现状  21-22
    1.4.1 红外吸收材料  21
    1.4.2 紫外阻隔材料  21
    1.4.3 阻燃材料  21-22
    1.4.4 缓释材料  22
  1.5 尖晶石光催化的研究现状  22-27
    1.5.1 尖晶石光催化的原理  22-23
    1.5.2 尖晶石光催化的研究现状  23-25
    1.5.3 提高尖晶石光催化性能的途径  25-27
  1.6 论文的目的、意义与主要内容  27-29
    1.6.1 论文的目的和意义  27-28
    1.6.2 论文的主要内容  28-29
第二章实验部分  29-38
  2.1 实验原料  29-31
    2.1.1 无机原料  29-30
    2.1.2 有机原料  30-31
  2.2 试验仪器  31-32
  2.3 实验内容  32-35
    2.3.1 CaAl水滑石的制备  32
    2.3.2 SRB插层水滑石  32-33
    2.3.3 静电纺丝制备PVA/水滑石薄膜  33
    2.3.4 ZnAl水滑石前驱体的制备  33
    2.3.5 喷雾干燥法制备水滑石微球  33-34
    2.3.6 ZnO/ZnAl_2O_4复合光催化剂的制备  34
    2.3.7 MB、MO混合溶液的制备  34
    2.3.8 ZnO/ZnAl_2O_4复合材料光催化降解MB、MO  34
    2.3.9 ZnO/ZnAl_2O_4复合材料光催化降解MB、MO混合溶液  34-35
    2.3.10 商用ZnO光降解MB、MO对比试验  35
  2.4 样品的结构、性能及仪器表征  35-38
    2.4.1 X射线衍射分析(XRD)  35
    2.4.2 扫描电镜分析(SEM)  35
    2.4.3 荧光分光光度计(RF-PC)  35-36
    2.4.4 荧光显微镜  36
    2.4.5 高分辨透射显微镜分析(HRTEM)  36
    2.4.6 比表面分析(BET)  36
    2.4.7 紫外-可见光谱分析(UV-vis)  36
    2.4.8 激光粒度分析仪  36
    2.4.9 红外光谱仪  36
    2.4.10 TPD  36-37
    2.4.11 Zeta电位仪  37-38
第三章 ZnO/ZnAl_2O_4复合材料光催化性能研究  38-63
  3.1 ZnAl水滑石前体及其焙烧产物的结构与形貌  38-45
    3.1.1 ZnAl水滑石前体的结构、形貌  38-39
    3.1.2 ZnAl水滑石微球的结构、形貌与物理性质  39-41
    3.1.3 ZnO/ZnAl_2O_4复合材料的结构、形貌与物理性质  41-45
  3.2 ZnO/ZnAl_2O_4复合材料光催化反应装置及性能表征  45-52
    3.2.1 光催化反应装置  45
    3.2.2 ZnO/ZnAl_2O_4复合材料紫外光降解MB性能  45-48
    3.2.3 ZnO/ZnAl_2O_4复合材料紫外光降解MO性能  48-50
    3.2.4 ZnO/ZnAl_2O_4复合材料选择性紫外光降解MB-MO混合溶液  50-52
  3.3 ZnO/ZnAl_2O_4微球复合材料的能带结构  52-53
  3.4 ZnO/ZnAl_2O_4微球复合材料光催化降解机理  53-55
  3.5 ZnO/ZnAl_2O_4微球复合材料对MB、MO选择性吸附机理  55-62
    3.5.1 ZnO/ZnAl_2O_4微球复合材料对MB、MO的吸附  55-56
    3.5.2 ZnO/ZnAl_2O_4微球复合材料表面电荷研究  56-61
    3.5.3 ZnO/ZnAl_2O_4微球复合材料表面酸碱性研究  61-62
  3.6 本章小结  62-63
第四章 PVA/水滑石复合纤维薄膜的制备及其荧光性能研究  63-72
  4.1 PVA/水滑石复合纤维薄膜的结构与形貌  63-67
  4.2 PVA/水滑石薄膜性能表征  67-70
    4.2.1 UV-vis吸收光谱  67
    4.2.2 荧光性能测试  67-70
    4.2.3 抗淬灭性能测试  70
  4.3 本章小结  70-72
第五章结论  72-73
本论文的创新点  73-74
参考文献  74-78
致谢  78-79
攻读硕士期间发表的学术论文  79-80
作者和导师简介  80

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