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酞酸酯类污染物光降解及机理研究

作　者: 冯关涛
导　师: 刘芃岩
学　校: 河北大学
专　业: 应用化学
关键词: 酞酸酯类物质 光降解 动力学 机理
分类号: X50
类　型: 硕士论文
年　份: 2009年
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内容摘要


酞酸酯类有机物被广泛应用在塑料制品中,特别是在聚氯乙烯(PVC)中占有极高的比例。塑料中的酞酸酯随着时间的推移,可由塑料中迁移到外环境,造成对自然环境的污染。现已证明,在大气、水、自来水厂、土壤和食物中均有酞酸酯类有机物检出。由于酞酸酯在自然环境中残留期较长,生物对酞酸酯有较强的富集作用,一旦进入自然生态系统中,对人类健康带来的危害是无法估计的。因此,越来越多的研究学者将注意力转移到对环境中现存的酞酸酯的降解问题上来。在处理这类污染物的方法中,光催化氧化技术因其简单易行、经济实用、无二次污染的特点,引起学者的普遍关注。以双氧水为氧化剂,高压汞灯作照射光源,对酞酸二甲酯(DMP)的光降解进行了研究。结果表明：DMP在UV/H2O2体系中能很好地降解,其降解速率大于在单一UV辐照下的降解速率,且其降解速率随初始浓度的增大而增大。在pH为中性时,DMP的光降解率大于在酸性或碱性条件下的降解率。在一定H2O2浓度范围内,DMP的光降解速率随H2O2的浓度升高而增大,但当H2O2浓度过高时,其对·OH自由基的清除作用使DMP的光降解速率减慢。浓度为10.0 mg·L-1的DMP在H2O2为20.0 mg·L-1条件下,光照45 min降解率可达90%以上。对DMP及H2O2的初始浓度、光照时间及pH值等因素对降解过程的影响进行了讨论,以期为该方法的实际应用提供必要的基础。为了了解水环境中酞酸酯(PAEs)的降解归趋,对反应机理进行了研究。所测试的三种酞酸酯在水体中的降解过程均符合一级反应动力学。通过气相色谱-质谱联用技术分别对三种物质降解过程中生成的中间体进行了分析,发现3种酞酸酯均从侧链开始降解,光照产生的羟基自由基首先攻击苯环和侧链酯基相连的C-C键,随着C-C键的断裂,酞酸酯被逐步分解为小分子,主要的中间产物为苯甲酸单酯,提出了可能的降解机理。

全文目录


摘要  5-6
Abstract  6-10
第1章 酞酸酯类污染物的降解研究进展  10-23
  摘要  10
  1.1 引言  10-11
  1.2 酞酸酯类化合物的性质  11-13
    1.2.1 理化性质  11-13
    1.2.2 环境毒性  13
  1.3 酞酸酯类化合物的污染现状  13-15
    1.3.1 自然环境中的PAEs污染现状  13-15
    1.3.2 食品中的PAEs污染现状  15
  1.4 酞酸酯类化合物的降解研究现状  15-19
    1.4.1 酞酸酯类化合物的生物降解  15-17
    1.4.2 酞酸酯类化合物的吸附降解  17
    1.4.3 酞酸酯类化合物的化学氧化降解  17-18
    1.4.4 酞酸酯类化合物的光化学降解  18-19
    1.4.5 酞酸酯类化合物的其他降解技术  19
  1.5 酞酸酯类化合物光降解的机理研究  19-22
  1.6 本论文的选题及工作意义  22-23
第2章 UV/H_2O_2体系降解酞酸二甲酯的研究  23-32
  摘要  23
  2.1 引言  23-24
  2.2 实验部分  24-26
    2.2.1 仪器与试剂  24
    2.2.2 分析测定方法  24-25
    2.2.3 光降解实验装置  25
    2.2.4 实验步骤  25-26
  2.3 结果与讨论  26-31
    2.3.1 单独UV光照和单独H_2O_2去除DMP的效果  26-27
    2.3.2 UV/H_2O_2联用工艺去除DMP  27-28
    2.3.3 H_2O_2投加量对DMP去除效果的影响  28-29
    2.3.4 初始pH值对DMP去除效果的影响  29-30
    2.3.5 光强对DMP去除效果的影响  30
    2.3.6 模拟太阳光对DMP去除效果的研究  30-31
  2.4 结论  31-32
第3章 酞酸酯的光降解机理研究  32-42
  摘要  32
  3.1 引言  32
  3.2 实验部分  32-36
    3.2.1 仪器与试剂  32-33
    3.2.2 实验装置  33
    3.2.3 检测方法  33-34
    3.2.4 实验步骤  34-36
  3.3 结果与讨论  36-41
    3.3.1 DMP、DEP和DBP直接光解的反应动力学研究  36-38
    3.3.2 DMP、DEP和DBP光解历程研究  38-41
  3.4 结论  41-42
参考文献  42-49
致谢  49-50
硕士研究生期间发表的主要作品论文  50

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中图分类: > 环境科学、安全科学 > 环境污染及其防治 > 一般性问题
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