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咪唑类离子液体吸收DMF的研究
作 者: 高亮
导 师: 郭斌; 段二红
学 校: 河北科技大学
专 业: 环境科学与工程
关键词: 离子液体 N,N-二甲基甲酰胺 关联 萃取 去除率 解吸率
分类号: X701
类 型: 硕士论文
年 份: 2012年
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内容摘要
为解决目前工业上治理回收DMF废气工艺存在的净化效率低、回收难度大、能源消耗高等问题,以[bmim][BF4]离子液体和[bmim][PF6]离子液体为吸收剂,对其吸收DMF废气工艺及热力学和相平衡性质展开研究。测定了不同温度和浓度下[bmim][BF4]和[bmim][PF6]离子液体分别与DMF组成的二元体系的密度、pH、粘度数据,并分别用经验方程对其进行拟合,关联出密度、pH、粘度随温度和DMF摩尔分率的变化关系。根据密度数据和粘度数据分别计算出超额摩尔体积、粘度偏差以及流动活化自由能。在实验条件范围内,超额摩尔体积、粘度偏差均为负值,表明离子液体与DMF分子之间存在偶极作用和填隙效应。流动活化自由能均为正值,温度对其影响很小。常压、283.15K~323K下测定了DMF-H2O-[bmim][PF6]离子液体三元体系的液液相平衡数据,探讨了[bmim][PF6]离子液体萃取水中的DMF性能。结果表明,[bmim][PF6]离子液体的选择性系数随DMF的初始含量和温度的增高而减小,随离子液体的用量增大而增大,当DMF的含量大于10%时,选择性系数随温度变化较小。加入质量分数5%~25%的NaCl、KCl、KBr溶液后,选择性系数增大,其影响程度大小顺序为:NaCl>KCl>KBr。离子液体6次重复利用后,选择性系数变化很小。298.15K下,对低浓度的DMF废水,[bmim][PF6]离子液体萃取效率可达60%以上。用经验方程分别对分配系数和选择性系数数据进行拟合,得到关联模型。采用[bmim][BF4]和[bmim][PF6]两种离子液体为吸收剂进行吸收DMF废气实验研究,考查了反应温度、DMF废气浓度、气体流量对去除效率的影响,从而确定最佳吸收工艺条件。-0.1MPa下,对吸收DMF后的离子液体进行解吸实验研究,考查了解吸时间和解吸温度对解吸效率的影响,确定最佳解吸工艺条件。在最佳操作条件下,进行吸收-解吸循环实验研究,结果表明,离子液体对DMF废气的去除率可达90%以上,解吸效率可达98%左右,并且离子液体具有良好的再生和重复利用性能。通过红外图谱和核磁共振氢谱分析,DMF与离子液体之间形成弱氢键,当进行加热后,氢键断裂,DMF被解吸出来。解吸过程中,离子液体各官能团结构和性质没有产生变化。
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全文目录
摘要 4-5 Abstract 5-9 第1章 绪论 9-15 1.1 课题研究背景 9 1.2 离子液体简介 9-11 1.2.1 离子液体的概念及分类 9-10 1.2.2 离子液体的发展 10 1.2.3 离子液体的特点及应用 10-11 1.3 课题相关研究进展 11-13 1.3.1 离子液体热力学性质的研究进展 11 1.3.2 离子液体液液相平衡的研究进展 11-12 1.3.3 离子液体净化气体的研究进展 12-13 1.4 课题研究内容及意义 13-15 1.4.1 研究意义 13 1.4.2 研究内容 13-15 第2章 离子液体及其与 DMF 混合溶液的性质 15-51 2.1 实验试剂与仪器 15-16 2.2 实验方法 16-17 2.2.1 密度的测定 16 2.2.2 pH 的测定 16-17 2.2.3 粘度的测定 17 2.3 结果与讨论 17-49 2.3.1 离子液体及其与 DMF 混合溶液的密度 17-28 2.3.2 离子液体及其与 DMF 混合溶液的 pH 28-36 2.3.3 离子液体及其与 DMF 混合溶液的粘度 36-47 2.3.4 溶液的流动活化自由能 47-49 2.4 本章小结 49-51 第3章 DMF-H2O-[bmim][PF_6]三元体系的液液相平衡测定 51-76 3.1 实验试剂与仪器 51-52 3.2 实验装置及方法 52-55 3.2.1 实验装置 52-53 3.2.2 液液分层曲线的测定 53 3.2.3 液液平衡数据的测定 53 3.2.4 分析方法 53-55 3.3 实验结果与讨论 55-74 3.3.1 液液相平衡 55-58 3.3.2 DMF 的分配系数 58-65 3.3.3 [bmim][PF_6]离子液体的选择性 65-72 3.3.4 [bmim][PF_6]离子液体萃取小试 72-74 3.4 本章小结 74-76 第4章 离子液体去除 DMF 废气工艺及性能研究 76-96 4.1 实验试剂与仪器 76-77 4.2 实验装置及流程 77-78 4.2.1 吸收实验装置和流程 77-78 4.2.2 解吸实验装置和流程 78 4.3 分析方法 78-81 4.3.1 去除效率的测定 78-80 4.3.2 解吸效率的测定 80-81 4.4 实验结果与讨论 81-95 4.4.1 DMF 废气去除工艺实验 81-85 4.4.2 离子液体解吸工艺实验 85-87 4.4.3 离子液体的循环利用 87-92 4.4.4 离子液体与 DMF 的作用机理 92-95 4.5 本章小结 95-96 结论 96-98 附录 98-101 参考文献 101-108 攻读硕士学位期间所发表的论文 108-109 致谢 109
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中图分类: > 环境科学、安全科学 > 废物处理与综合利用 > 一般性问题 > 废气的处理与利用
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