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电催化氧化体系效能预测模型构建及反应器构型优化设计

作　者: 张义龙
导　师: 冯玉杰
学　校: 哈尔滨工业大学
专　业: 环境科学与工程
关键词: 电催化氧化预测模型还原性能传质效果评价模型
分类号: X703.1
类　型: 硕士论文
年　份: 2013年
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内容摘要

电催化氧化水处理技术以其优越的特点，在难降解有机物处理方面得到广泛关注。该技术经过多年发展，处理效率不断提高，能够满足多种需求，但降低能耗一直都是研究的重点。因此，低能耗高效电催化氧化工艺开发，对于该技术的发展具有重大意义。本文以电催化氧化反应机理及废水的水质水力条件为基础，高效低耗为原则，通过建立数学模型和实验评价体系，对阳极氧化性能、阴极还原性能和反应器传质效能三个核心内容，进行详细的分析与研究。结合阳极材料相关性能参数、·OH的生成机理、废水水质相关指标以及污染物的降解规律，从定量角度，构建了表征体系效能的DSA电极电催化氧化性能预测数学模型。利用实验数据获得了模型中相关参数，并对反应中的不确定因素进行了合理校正。采用泰尔不等式系数（TIC），分别对不同结构相同材料和不同材料DSA电极性能的预测值和实验值进行符合度检验，结果显示，模型预测的可信度符合要求。在此基础上，利用该模型对未知材料和结构的电极进行性能预测，并讨论了不同废水pH值和COD浓度对体系电催化氧化性能的影响。根据预测结果，提出了提高体系性能的方法。根据水质水力条件及三种基本传质方式的综合作用，以废水COD浓度为指标，构建出电催化氧化体系传质效能预测模型。通过实验对模型中的相关参数进行校正；采用传质准数关联方程，以CFD软件模拟的方式对模型进行检验；结果表明，传质模型的灵敏度与准确度均符合要求。应用该模型和CFD模拟的方式，对反应器的外部构型及内部结构排布等细节问题进行了讨论。分析得出，当电极组件在反应器内部垂直放置并与进出水口的相对位置成180°角时，流体在电极组件附近尤其是其内部的传质效果最好；合理设置进出水口的相对位置，可有效增强废水的扰流和回流，同时采用圆形或弧形对反应器构型进行锐化，可有效消除其内部的死区效应，提高传质效率及水处理效果。以不锈钢、钛板、碳布和泡沫镍四种不同材料作为阴极，采用对氯苯酚去除率、TOC去除率、COD去除率、氯离子脱出率以及电流效率为考察指标，对阴极还原性能进行评价研究。将还原性能较强的钛板阴极与模型预测出的纳米结构Ti/RuO₂/SnO₂阳极组合，构建高效的电催化氧化体系。以色度、COD去除率、氯离子去除率以及能耗为考察指标，对比系统改进前后对海宁制药工业废水的处理效果，结果表明：改造后的体系废水处理50min即可达标，比未改造的体系减少了10min；相同处理时间情况下，改造后的体系比未改造的体系COD去除率高4%，色度去除程度高10度，氯离子去除能力高4.23%；与此同时，去除每kgCOD的能耗却降低了3.57kWh。针对体系节能降耗问题，构建了能耗分析评价模型，通过对参数分析以及模型分解，以废水COD浓度变化为桥梁，转换能耗模型与传质模型及阳极性能预测模型的关系，为能耗模型求解以及应用提供了有效方法。将模型应用到某制药厂的废水处理工程改造过程中，根据废水处理要求，应用阳极性能预测模型，确定了反应器的体积，并通过CFD模拟的方式，对其构型进行了合理的改进，同时提出了有效的节能降耗方案，改进后废水处理的总能耗可降低30.80%。此研究结果可为电催化氧化水处理工艺改造及开发，提供有效参考。

全文目录

摘要  4-6
Abstract  6-11
第1章绪论  11-22
  1.1 课题背景及研究的目的和意义  11-12
    1.1.1 课题背景  11
    1.1.2 研究的目的及意义  11-12
    1.1.3 课题来源  12
  1.2 电催化氧化水处理技术研究进展  12-18
    1.2.1 电催化氧化水处理技术的基本原理  12-14
    1.2.2 阳极材料  14-16
    1.2.3 阴极材料  16-17
    1.2.4 电催化氧化反应器  17-18
  1.3 CFD 模拟在电催化氧化技术中的应用  18-19
    1.3.1 CFD 模拟应用方法及特点  18
    1.3.2 CFD 模拟技术应用现状及发展方向  18-19
  1.4 本论文研究内容  19-20
  1.5 技术路线  20-22
第2章电催化氧化体系羟基自由基生成预测模型  22-39
  2.1 DSA 电极表面羟基自由基生成机理分析  22-23
  2.2 DSA 电极电催化氧化羟基自由基生成模型建立  23-27
    2.2.1 OH-定量预测模型建立  23-24
    2.2.2 ·OH 生成预测模型建立  24-27
  2.3 ·OH 生成预测模型改进  27-28
    2.3.1 电化学反应干扰修正  27
    2.3.2 电极材料结构参数以及废水性质方面修正  27-28
  2.4 模型参数化及验证  28-34
    2.4.1 模型参数化  28-30
    2.4.2 模型验证方法  30-31
    2.4.3 模型模拟结果  31-34
  2.5 模型的应用研究  34-38
    2.5.1 电极电催化氧化性能的预测  34-35
    2.5.2 废水处理水质条件的预测  35-38
  2.6 本章小结  38-39
第3章电催化氧化体系传质效能预测模型及能耗评价模型  39-51
  3.1 电催化氧化反应体系中反应传质过程分析  39-40
  3.2 传质效能预测模型的构建依据  40-44
    3.2.1 流体流动过程中守恒依据  40-42
    3.2.2 流体传质过程依据  42-44
  3.3 传质效能预测模型建立  44-45
  3.4 传质过程 CFD 模拟及模型验证  45-49
    3.4.1 传质过程 CFD 模拟指标的选择  45-46
    3.4.2 传质过程 CFD 模拟边界条件的界定  46-47
    3.4.3 模型模拟及验证结果讨论  47-49
  3.5 能耗评价模型的建立  49-50
  3.6 本章小结  50-51
第4章电催化氧化体系阴极还原性能评价体系研究  51-63
  4.1 实验材料与仪器  51-52
  4.2 基本分析测试方法的确定  52
    4.2.1 电极稳定性及性能分析方法  52
    4.2.2 污水水质指标测试方法  52
  4.3 氯离子测定方法的确定  52-55
    4.3.1 氯离子浓度检测方法优化及干扰研究  52-55
    4.3.2 氯离子浓度的测定及标准曲线的制作  55
  4.4 电催化氧化体系阴极还原性能评价实验研究  55-59
    4.4.1 体系电极制备方法选择  55-57
    4.4.2 电催化氧化反应装置及目标污染物的选择  57
    4.4.3 体系阴极还原性能实验结果讨论  57-59
  4.5 阴极还原性能评价体系的应用  59-62
    4.5.1 工业废水水质及电催化氧化体系阴极选择  59-60
    4.5.2 工业废水处理结果分析  60-62
  4.6 本章小结  62-63
第5章电催化氧化反应器构型优化设计及应用研究  63-73
  5.1 电催化氧化反应器体积确定  63-64
    5.1.1 连续流反应器体积确定  63
    5.1.2 间歇流反应器体积确定  63-64
  5.2 电催化氧化反应器构型优化  64-68
    5.2.1 CFD 软件模拟对反应器构型优化  64-67
    5.2.2 模型对反应器构型的辅助优化  67-68
  5.3 电催化氧化反应器设计及应用  68-72
  5.4 本章小结  72-73
结论  73-75
参考文献  75-81
攻读硕士期间发表的论文及其它成果  81-84
致谢  84

电催化氧化体系效能预测模型构建及反应器构型优化设计

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