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双室微生物电辅助系统阴极强化还原氯代硝基苯的效果研究

作　者: 郭爽
导　师: 任南琪
学　校: 哈尔滨工业大学
专　业: 环境科学与工程
关键词: 微生物电辅助耦合系统(MEAS) 4-氯硝基苯还原
分类号: X703
类　型: 硕士论文
年　份: 2013年
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内容摘要

氯代硝基苯类物质(CNBs)作为一种重要的化工原料，存在于制药，染料，农药生产等工业废水中。其作为一种高风险，持久性有机污染物，在环境中难于被降解，已被EPA列入了优先控制的污染物。因此，其在环境中的残留和含氯代硝基苯废水的处理，受到了广泛的关注。本文选取了4-氯硝基苯(4-CNB)为目标物，采用生物电辅助厌氧耦合系统(MEAS)对其降解特性进行了初步的研究，分析了4-氯硝基苯在MEAS中的降解特性及主要的转化产物，并且探究了关键的运行参数对MEAS性能的影响。采用MEAS直接启动生物阳极，可较快的在阳极富集产电微生物，阳极电位稳定在-450mV，阴极电位约-920mV。对比研究了厌氧生物，MEAS和非生物阴极反应器中4-氯硝基苯的降解效果和特性。室温条件下，4-氯硝基苯的浓度为15mg/L时，MEAS在24h的去除率达93.74%，而厌氧生物和非生物阴极反应器的去除只有88.44%和62.89%。对三种反应器中4-氯硝基苯的降解进行准一级反应动力学模拟，其表观反应动力学常数为KMEAS>K厌氧>K非生物阴极，MEAS表现出了对4-氯硝基苯一定的强化降解效果。MEAS还原转化4-氯硝基苯的性能稳定，可以对其重复性转化，主要的降解产物为4-氯苯胺，生物的作用可以进行脱氯，生成少量的苯胺，在非生物阴极，4-氯硝基苯的电化学还原过程中会生成对氯氧化偶氮苯，对氯偶氮苯等中间产物，使得4-氯硝基苯转化为4-氯苯胺的转化率较低。根据三种反应器的对比以及电化学参数的辅助分析，推测4-氯硝基苯在MEAS的降解过程为：阴极可以作为电子源，其中一部分电子传递给微生物，用于微生物代谢并将4-氯硝基苯还原，另一部分电子可以直接还原4-氯硝基苯。同时，阴极微生物也可以葡萄糖为共基质还原4-氯硝基苯，而且在整个过程中微生物都作出了关键性的贡献。MEAS阴极形成了致密与形态多样的生物膜，细菌呈球状或杆状生长，有些集结成链状。探究了关键的运行参数对4-氯硝基苯转化及系统性能的影响。结果表明，当外加电位从0.3V增加到1.0V，4-氯硝基苯的去除速率和效率都有所升高，但当外加电压为1.0V时，电化学还原作用的加强导致了4-氯苯胺的生成率降低了，而且外加电压过高可能会使阳极微生物产生负面影响。在4-氯硝基苯初始浓度为15-75mg/L的情况下，MEAS阴极的微生物对其具有良好的耐受和降解能力，当初始浓度为75mg/L时，72h的去除率仍可以达到98.39%，没有表现出明显的性能退化。MEAS中复杂的降解机制使其更加的耐受底物浓度的冲击负荷。葡萄糖作为良好的共基质，会影响MEAS中4-氯硝基苯的降解，葡萄糖的缺失会降低到4-氯硝基苯的转化效率，而其浓度的升高会在一定程度上提高系统的去除速率，当浓度达到1500mg/L时，MEAS和厌氧生物反应器中4-氯硝基苯的降解速率变化趋于相似。

全文目录

摘要  4-6
Abstract  6-10
第1章绪论  10-22
  1.1 课题背景  10
  1.2 氯代硝基苯类废水处理技术研究现状  10-17
    1.2.1 物理法  11-12
    1.2.2 化学氧化法  12-13
    1.2.3 化学还原法  13-14
    1.2.4 生物法  14-16
    1.2.5 耦合法  16-17
  1.3 生物电化学系统及其在污染物去除方面的应用研究现状  17-19
    1.3.1 生物电化学系统的基本原理  17-18
    1.3.2 生物电化学系统与厌氧技术结合在污染物去除方面的研究进展  18-19
  1.4 本课题的目的意义及主要研究内容  19-22
    1.4.1 课题来源  19-20
    1.4.2 微生物电辅助-厌氧耦合系统(MEAS)的提出  20
    1.4.3 本课题的目的和意义  20-21
    1.4.4 主要的研究内容  21-22
第2章实验材料和方法  22-29
  2.1 实验装置  22-23
    2.1.1 静态摇瓶  22
    2.1.2 双室 MEAS 反应器  22-23
  2.2 实验仪器和试剂  23-25
    2.2.1 实验仪器  23-24
    2.2.2 实验试剂  24-25
    2.2.3 菌源  25
  2.3 检测项目及测试方法  25-29
    2.3.1 紫外-可见全波段扫描图谱  25-26
    2.3.2 4-CNB 及其转化产物含量的测定方法  26-27
    2.3.3 4-氯硝基苯转化产物质谱分析  27
    2.3.4 电化学检测方法  27-28
    2.3.5 生物相的分析  28
    2.3.6 主要的指标计算  28-29
第3章生物电辅助厌氧系统(MEAS)对含 4-氯硝基苯废水处理效果及特性  29-49
  3.1 4-氯硝基苯厌氧降解菌群的富集和双室 MEAS 的启动  29-32
    3.1.1 4-氯硝基苯厌氧降解菌群的富集  29-30
    3.1.2 生物阳极驯化和反应器的启动运行  30-32
  3.2 4-氯硝基苯在 MEAS 中的还原特性  32-45
    3.2.1 4-氯硝基苯在石墨毡电极上的电还原特性  32-33
    3.2.2 MEAS 对 4-氯硝基苯的强化还原效果  33-37
    3.2.3 4-氯硝基苯降解过程中 MEAS 电化学特征的变化  37-38
    3.2.4 MEAS 中 4-氯硝基苯转化分析  38-43
    3.2.5 生物阴极下 4-氯硝基苯的转化机理探讨  43-45
  3.3 阴极微生物形态特征的观察  45-47
  3.4 本章小结  47-49
第4章关键运行参数对 MEAS 转化 4-氯硝基苯效果的影响  49-63
  4.1 外加电压对 4-氯硝基苯转化的影响  49-54
    4.1.1 对 4-氯硝基苯转化速率的影响  49-53
    4.1.2 对电化学参数的影响  53-54
  4.2 4-氯硝基初始浓度的影响  54-57
    4.2.1 不同 4-氯硝基苯初始浓度对其转化的影响  54-56
    4.2.2 对 MEAS 反应器电化学参数的影响  56-57
  4.3 共基质浓度对 4-氯硝基苯转化的影响  57-60
    4.3.1 对 4-氯硝基苯转化的影响  57-59
    4.3.2 对电化学参数的影响  59-60
  4.4 微生物电辅助系统应用于实际处理氯代硝基苯废水的展望  60-61
  4.5 本章小结  61-63
结论  63-64
参考文献  64-72
攻读学位期间发表的学术论文  72-74
致谢  74

双室微生物电辅助系统阴极强化还原氯代硝基苯的效果研究

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