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纳米Cu/Fe对三氯乙烯的催化脱氯研究

作　者: 王陆涛
导　师: 卫建军
学　校: 北京化工大学
专　业: 环境科学与工程
关键词: 纳米Cu/Fe双金属三氯乙烯催化脱氯地下水修复纳米铁铜
分类号: X523
类　型: 硕士论文
年　份: 2013年
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内容摘要

纳米铁因具有粒径小、比表面积大、还原性强等优点而成为地下水中氯代烃修复的研究热点。引入一种催化剂金属于纳米铁中制得双金属可加速纳米铁脱氯降解氯代脂肪烃的反应。本论文采用液相还原法制备纳米铁,再以将铜沉积到纳米铁表面得到纳米Cu/Fe双金属。通过X射线衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)、N2吸附BET比表面积分析、扫描电子显微镜-能量弥散光谱(SEM-EDS)对纳米Cu/Fe进行表征,并比较了纳米Cu/Fe双金属与三氯乙烯反应前后的形态与结构。研究了纳米Cu/Fe的铜负载率、纳米Cu/Fe浓度、三氯乙烯初始浓度、pH、培养箱转速等影响因素对三氯乙烯脱氯效果的影响。结论如下：(1)纳米Cu/Fe中的铁为体心立方晶格a-Fe,铜为面心立方晶型；纳米Cu/Fe颗粒以树枝状或“豆链”状的形式排列成多层网状结构；与三氯乙烯反应后生成铁氧化物及含有碳和氧的铁沉积物；纳米Cu/Fe的比表面积随着铜负载率的增大而增大,纳米铁和纳米Cu/Fe (5wt%)的比表面积分别为15.215、30.922m2/g。(2)纳米Cu/Fe催化脱氯三氯乙烯的机理与途径分析：纳米铁脱氯降解三氯乙烯的能力极低,脱氯效率仅为0.3%；纳米铜不具备降解三氯乙烯的能力,却可以催化加速纳米铁对三氯乙烯的脱氯降解；原电池效应作用下纳米Cu/Fe比纳米铜铁混合物脱氯降解三氯乙烯的能力更强。纳米Cu/Fe通过吸附和催化脱氯对三氯乙烯进行去除；纳米Cu/Fe脱氯三氯乙烯的主要产物为乙烷和乙烯。铁将电子传递给铜,氢离子在铜催化位上被还原为原子氢,然后吸附在铜催化位上的三氯乙烯被催化氢解-氢化,生成乙烯和乙烷。(3)当铜负载率为5wt%时可使还原性原子氢的生成和催化脱氯过程协同发生,从而得到最好的脱氯效果。当铜负载率小于等于5wt%时,三氯乙烯的脱氯效率和脱氯产物的饱和度均随铜负载率的增加而增大,铜负载率0、0.1、0.5、1、2.5、5wt%对应的脱氯效率分别为0%、0.4%、19%、22%、30%、38%,对应的乙烷生成率分别为0%、0.04%、7.4%、11%、15%、27%。而当Cu负载率为10wt%时,由于铜覆盖了更多的纳米铁表面而抑制了还原性原子氢的产生速率,三氯乙烯的脱氯效率和乙烷生成率分别为30%、14%,均小于铜负载率为5wt%的条件。增加纳米Cu/Fe投加量(0.04-2.0g/L)可以增加其表面的铁反应位和铜催化活性位,因而有利于三氯乙烯脱氯效率和脱氯产物饱和度的增加,纳米Cu/Fe投加量0.04、0.2、0.4、1.2、2.0g/L对应的脱氯效率分别为0%、0.5%、12%、21%、24%,对应的乙烷生成率分别为0%、0.01%、7.1%、13%、16%。增加三氯乙烯初始浓度(4.7-236mg/L)降低了三氯乙烯的脱氯效率,三氯乙烯初始浓度4.7、23.6、236mg/L对应的脱氯效率分别为44%、24%、20%。增加pH值(7.0-10.5)不利于三氯乙烯脱氯效率和脱氯产物饱和度的增加,pH7.0、8.0、10.5对应的脱氯效率分别为30%、28%、10%,对应的乙烷生成率分别为26%、20%、1.6%。由此说明三氯乙烯脱氯反应的加氢步骤决定了产物分布。结合考虑三氯乙烯的去除效率和脱氯效率,三氯乙烯脱氯的适宜pH为7.0。三氯乙烯脱氯效率和产物饱和度随培养箱转速的增加先增大(50～100rpm)后减小(100～130rpm)。

全文目录

摘要  4-7
ABSTRACT  7-18
第一章文献综述  18-28
  1.1 地下水中氯代脂肪烃污染的来源、危害和现状  18-19
    1.1.1 地下水中氯代脂肪烃的污染来源  18
    1.1.2 氯代脂肪烃的危害  18
    1.1.3 地下水中氯代脂肪烃的污染现状  18-19
  1.2 地下水中氯代脂肪烃的修复方法  19-21
    1.2.1 异位处理法  19
    1.2.2 监测天然衰减  19-20
    1.2.3 原位处理法  20-21
  1.3 纳米铁去除氯代脂肪烃的研究  21
  1.4 纳米铁基双金属去除氯代脂肪烃的研究  21-25
    1.4.1 纳米铁基双金属简介  21-22
    1.4.2 纳米铁基双金属与氯代脂肪烃反应时的影响因素  22-24
    1.4.3 纳米铁基双金属催化脱氯氯代脂肪烃的机理研究  24-25
  1.5 选题意义及研究的主要内容  25-28
    1.5.1 选题意义  25-26
    1.5.2 研究的主要内容  26-28
第二章材料与方法  28-36
  2.1 实验试剂及仪器  28-29
    2.1.1 实验试剂  28-29
    2.1.2 实验仪器  29
  2.2 制备方法  29-30
    2.2.1 纳米铁及其悬浮液的制备  29
    2.2.2 纳米Cu/Fe双金属及其悬浮液的制备  29-30
    2.2.3 纳米铜及其悬浮液的制备  30
    2.2.4 纳米铁、纳米铜混合物及其悬浮液的制备  30
  2.3 间歇脱氯实验  30-32
    2.3.1 三氯乙烯标液配置  30
    2.3.2 三氯乙烯脱氯实验  30-31
    2.3.3 铜负载率对三氯乙烯脱氯效果的影响  31
    2.3.4 纳米Cu/Fe投加量对三氯乙烯脱氯效果的影响  31
    2.3.5 三氯乙烯初始浓度对三氯乙烯脱氯效果的影响  31-32
    2.3.6 pH对三氯乙烯脱氯效果的影响  32
    2.3.7 培养箱转速对三氯乙烯脱氯效果的影响  32
  2.4 分析方法  32-36
    2.4.1 气相色谱条件  32
    2.4.2 三氯乙烯标线绘制  32-33
    2.4.3 乙烷、乙烯标线绘制  33
    2.4.4 三氯乙烯脱氯反应模型  33-36
第三章纳米Cu/Fe双金属表征  36-44
  3.1 纳米Cu/Fe双金属的结构  36-37
  3.2 纳米Cu/Fe双金属的形态  37-41
  3.3 纳米Cu/Fe双金属的比表面积  41-42
  3.4 纳米Cu/Fe双金属的元素组成  42-43
  3.5 本章小结  43-44
第四章纳米Cu/Fe双金属脱氯三氯乙烯的机理、产物及途径  44-50
  4.1 纳米Cu/Fe双金属催化脱氯机理  44-46
  4.2 三氯乙烯脱氯反应的脱氯产物及反应途径分析  46-48
  4.3 本章小结  48-50
第五章三氯乙烯脱氯反应影响因素研究  50-78
  5.1 铜负载率  50-56
    5.1.1 铜负载率对三氯乙烯去除率和产物生成率的影响  50-53
    5.1.2 铜负载率对产物组成的影响  53-56
  5.2 纳米Cu/Fe投加量  56-61
    5.2.1 纳米Cu/Fe投加量对三氯乙烯去除率和产物生成率的影响  57-59
    5.2.2 纳米Cu/Fe投加量对产物组成的影响  59-61
  5.3 三氯乙烯初始浓度  61-66
    5.3.1 三氯乙烯初始浓度对三氯乙烯去除率和产物生成率的影响  62-64
    5.3.2 三氯乙烯浓度对产物组成的影响  64-66
  5.4 pH  66-72
    5.4.1 pH对三氯乙烯去除率和产物生成率的影响  67-69
    5.4.2 pH对产物组成的影响  69-72
  5.5 培养箱转速  72-76
    5.5.1 培养箱转速对三氯乙烯去除率和产物生成率的影响  72-74
    5.5.2 培养箱转速对产物组成的影响  74-76
  5.6 本章小结  76-78
第六章结论与建议  78-80
  6.1 结论  78-79
  6.2 特色  79
  6.3 建议  79-80
参考文献  80-84
致谢  84-86
研究成果及发表的学术论文  86-88
作者和导师简介  88-89
附件  89-90

纳米Cu/Fe对三氯乙烯的催化脱氯研究

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