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常温下NOx高效吸脱附剂的研究

作　者: 常晓飞
导　师: 卢冠忠
学　校: 华东理工大学
专　业: 工业催化
关键词: 氮氧化物吸附剂 Beta分子筛 CaO改性剂 吸附机理 制备技术
分类号: O643.36
类　型: 硕士论文
年　份: 2012年
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内容摘要


对于大气中低浓度NOx有害气体的脱除,最好的处理方式为选用高效NOx吸脱附材料,采用低温吸附-高温(或减压)脱附-分解(或还原)的处理方式。本文从筛选具有高效的NOx吸附材料及改性的活性组分入手,采用XRD、低温氮吸附、TPD-MS、CO2-TPD、 FTIR、原位FT-IR等分析手段研究了吸附材料的孔结构、表面性质等以及这些性能对其吸脱附NOx性能的影响。制备了以Beta分子筛为载体的CaO-Beta吸附剂,考察了其在不同制备条件、不同操作条件下对NOx的吸附性能,并对CaO-Beta吸附剂吸附NOx的机理进行了讨论。Beta分子筛具有较大的比表面积和孔容积、微孔孔径为NO分子直径的2-6倍,使其在无氧、有氧气氛下均对NOx具有较好的吸附性能。以Beta分子筛为载体,选用Ca(NO3)2·4H2O为前驱体,采用等体积浸渍法、两步焙烧法制备的CaO-Beta吸附剂,具有较高的NOx吸脱附性能。CaO负载量为10wt.%、空速为24000h-1时,CaO-Beta吸附剂对NOx的吸附量达到753μmol/g。使用后的CaO-Beta吸附剂经焙烧后可以继续使用。NOx在CaO-Beta吸附剂上的吸附受物理吸附和化学吸附的共同作用,表现在Beta分子筛的结构对NOx具有较高的物理吸附量,更重要的是NOx能够与负载在Beta分子筛上的CaO发生化学反应生成硝酸盐和亚硝酸盐化合物。原料气中O2浓度的增加有利于NO向NO2转化,CaO-Beta吸附剂对NOx吸附容量随O2入口浓度的增大而不断增大。当氧气浓度由1%提高为20%时,NOx穿透时间从51min延长至61min,出口气体中NOx浓度达到C/C0≥0.5的时间由102min延长至152min。原料气中引入水气后会抑制NOx在CaO-Beta吸附剂上的吸附。

全文目录


摘要  5-6
Abstract  6-9
第1章 前言  9-22
  1.1 NOx的危害及主要脱除途径  9-12
    1.1.1 NOx的危害  9-10
    1.1.2 NOx主要脱除途径  10-12
  1.2 吸附法及常用的吸附剂介绍  12-14
    1.2.1 吸附法介绍  12
    1.2.2 常用吸附剂介绍  12-14
  1.3 吸附法脱除NOx的研究进展  14-16
    1.3.1 NOx吸脱附研究进展  14-15
    1.3.2 反应气氛对常温NOx吸脱附的影响  15-16
  1.4 Beta分子筛介绍  16-21
    1.4.1 β分子筛的合成及结构特征  16-19
    1.4.2 β分子筛的酸性  19
    1.4.3 β分子筛的改性  19-20
    1.4.4 Hβ分子筛  20-21
  1.5 本课题的研究内容  21-22
第2章 实验部分  22-26
  2.1 实验仪器及化学试剂  22-24
  2.2 吸附剂的制备  24
  2.3 表征方法  24-25
  2.4 活性测试  25-26
第3章 不同载体原料和活性组分的选取  26-33
  3.1 不同类型材料的吸附性能比较及载体的选取  26-29
    3.1.1 不同材料对NO吸附性能的比较  26-27
    3.1.2 Beta分子筛的物理性质  27-29
  3.2 不同活性组分的选取  29-32
    3.2.1 不同氧化物负载型Beta分子筛对NOx吸附性能的比较  29-31
    3.2.2 制备方法的影响  31-32
  3.3 本章小结  32-33
第4章 CaO-Beta分子筛对NOx吸附性能的研究  33-53
  4.1 制备条件的优化及吸附机理的研究  33-46
    4.1.1 不同前躯体对吸附剂吸附性能的影响  33-34
    4.1.2 不同焙烧方法对催化剂吸附性能的影响  34-36
    4.1.3 不同负载量对CaO-Beta的NOx吸附性能的影响  36-41
    4.1.4 CaO-Beta对NOx吸附机理的研究  41-46
  4.2 操作条件对CaO-Beta吸附剂吸附的影响  46-49
    4.2.1 不同反应空速对CaO-Beta吸附剂吸附性能的影响  46-47
    4.2.2 不同O_2入口浓度对CaO-Beta吸附剂吸附性能的影响  47-48
    4.2.3 不同水气入口浓度对CaO-Beta吸附剂吸附性能的影响  48-49
  4.3 吸附剂再生  49-51
  4.4 本章小结  51-53
第5章 全文总结  53-54
参考文献  54-59
致谢  59-60
硕士期间发表的论文  60

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中图分类: > 数理科学和化学 > 化学 > 物理化学（理论化学）、化学物理学 > 化学动力学、催化作用 > 催化 > 催化剂
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