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贵金属Ru改性SnO_2催化剂的催化化学研究

作　者: 俞静
导　师: 张宁; 王翔
学　校: 南昌大学
专　业: 工业催化
关键词: RuO2 SnO2 CO催化氧化 CH4催化燃烧 固溶体 强相互作用
分类号: O643.3
类　型: 硕士论文
年　份: 2012年
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内容摘要


SnO2是一种含有缺位氧的n型半导体,它是一种稳定,具有潜在应用前景的催化材料。催化燃烧是消除CH4和CO等有害气体污染的最有效方法之一。目前负载的Pt、Pd等贵金属是应用于这类反应中的主要催化剂。因SnO2和RuO2能形成结构稳定的固溶体,并具有优良的氧化还原性能,用Ru改性SnO2制备的复合氧化物被广泛用于电极材料中；但用Ru改性SnO2制备催化剂在环保反应中鲜见报道。本论文探讨了Ru改性SnO2制备催化剂在上述环保反应中的应用。1.第一部分,我们采用浸渍法将Ru负载在焙烧和未焙烧过的SnO2载体上,并用于CO和CH4催化氧化,考察了催化剂性能。发现用未焙烧的SnO2为载体制备的催化剂其活性比焙烧过的SnO2为载体制备的催化剂差；通过N2-BET、 XRD、 H2-TPR、 EDS-SEM和TGA-DSC等技术对样品进行了表征,探讨了其催化活性差异的原因；并与Ru/Al2O3进行对比,同时考察了催化剂抗水失活和反应稳定性能。2.第二部分,我们采用浸渍法、沉积沉淀法、共沉淀法制备了不同钌含量的SnRuOx样品,利用N2-BET、XRD、H2-TPR和XPS等表征手段,研究了制备方法对催化剂物理化学性能的影响,并评价了催化剂在CO和CH4催化氧化反应中的活性。作为对比,我们还采用浸渍法制备了Ru/Al2O3和Ru/SiO2样品,并利用同样的手段对其进行了研究。

全文目录


摘要  3-4
ABSTRACT  4-7
第1章 绪论  7-20
  1.1 SnO_2的结构、性能及应用  7-9
  1.2 贵金属Ru催化剂的催化应用  9-13
  1.3 CO和CH_4催化研究  13-19
    1.3.1 CO催化氧化概述  14-16
    1.3.2 CH_4催化氧化概述  16-19
  1.4 研究的目的意义及内容  19
  1.5 创新之处  19-20
第2章 实验方法  20-23
  2.1 催化剂制备  20-21
    2.1.1 实验室主要的化学试剂(如表2.1所示)  20
    2.1.2 实验主要仪器(如表2.2所示)  20-21
    2.1.3 催化剂的合成  21
  2.2 催化剂活性测定  21
    2.2.1 CO催化氧化  21
    2.2.2 CH_4催化燃烧  21
  2.3 催化剂物理化学性能表征  21-23
    2.3.1 比表面测定(N_2-BET)  21-22
    2.3.2 X射线粉末衍射(XRD)  22
    2.3.3 程序升温还原(H_2-TPR)  22
    2.3.4 EDS-SEM  22
    2.3.5 热重-差热分析(TGA-DSC)  22
    2.3.6 X-射线光电子能谱(XPS)  22-23
第3章 Ru负载在不同SnO_2载体在CO催化氧化和CH_4催化燃烧方面的应用  23-40
  3.1 催化剂的制备  23-24
    3.1.1 载体的制备  23-24
    3.1.2 催化剂的制备  24
  3.2 实验结果与讨论  24-39
    3.2.1 催化剂对CO催化氧化和甲烷催化燃烧的性能研究  24-26
    3.2.2 N_2-BET和XRD表征分析  26-29
    3.2.3 H_2-TPR表征分析  29-32
    3.2.4 EDS表征分析  32-34
    3.2.5 TGA-DSC表征分析  34-36
    3.2.6 催化剂在水蒸气条件下的寿命测试  36-37
    3.2.7 对照试验  37-39
  3.3 结论  39-40
第4章 不同方法制备的SnRuOx催化性能研究  40-53
  4.1 催化剂的制备  40-42
    4.1.1 载体的制备  40-41
    4.1.2 催化剂的制备  41-42
  4.2 实验结果与讨论  42-52
    4.2.1 催化剂对CO催化氧化和甲烷催化燃烧的性能研究  42-44
    4.2.2 XRD表征分析  44-46
    4.2.3 N_2-BET表征分析  46-47
    4.2.4 H_2-TPR表征分析  47-50
    4.2.5 XPS表征分析  50-52
    4.2.6 催化剂的寿命测试  52
  4.3 结论  52-53
第5章 结论与展望  53-55
  5.1 结论  53-54
  5.2 展望  54-55
致谢  55-56
参考文献  56-64
攻读学位期间的研究成果  64

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中图分类: > 数理科学和化学 > 化学 > 物理化学（理论化学）、化学物理学 > 化学动力学、催化作用 > 催化
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