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钒液流电池V（Ⅳ）/V（Ⅴ）的电极过程及石墨毡电极的改性研究

作　者: 刘会军
导　师: 许茜
学　校: 东北大学
专　业: 冶金物理化学
关键词: 钒电池电极过程石墨毡 SnO2 电沉积
分类号: TM912
类　型: 硕士论文
年　份: 2009年
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内容摘要

钒氧化还原液流电池是近年来开发出的一种新型储能电池,因其对环境友好、电解液无交叉污染、能够深度放电而且不会损坏电池等诸多优点得到了迅速发展。但目前钒电池在电极材料方面还存在很多问题,制约着钒电池的发展。现阶段电极材料主要有：金属电极,复合导电塑料电极和碳素电极。碳素类电极中的石墨毡是一种具有良好导电性的多孔材料,具有耐腐蚀、表面积大、成本低等优点,是钒电池的首选电极材料。近年来,为了提高石墨毡电极的电化学活性,石墨毡的表面修饰受到研究者的广泛关注。虽然钒电池性能受诸如隔膜、电极等多种因素的影响,但是正／负电极反应动力学的研究对电池性能的优化同样重要。本论文采用循环伏安法以及交流阻抗谱研究了V(Ⅲ)/Ⅴ(Ⅳ)和V(Ⅳ)/V(V)电对在石墨电极上的电化学行为,以及V(Ⅳ)/V(V)电对在石墨毡电极上的电化学行为。结果表明：V(Ⅳ)/Ⅴ(V)电对在石墨电极上的电极过程受电化学反应和扩散传质混合控制,并且反应速率受温度的影响较大；V(Ⅲ)/V(Ⅳ)电对在石墨电极上的反应受温度影响较小,电极反应为受扩散过程控制的准可逆过程；V(Ⅳ)/V(V)电对在石墨毡电极上的电极过程受电化学反应控制。采用双氧水对石墨毡进行预处理,用阴极电沉积的方法在石墨毡表面沉积Sn02。通过SEM对双氧水处理后以及沉积Sn02后石墨毡的表面形貌进行表征,采用循环伏安法研究了Sn02修饰后石墨毡电极的电化学性能。结果表明：双氧水处理后石墨纤维表面的沉积物已经除去,使表面变得光滑；电沉积得到的Sn02镀层能够均匀地包覆在石墨毡表面；Sn02修饰石墨毡后Ⅴ(Ⅱ)/Ⅴ(Ⅲ)、Ⅴ(Ⅲ)/Ⅴ(Ⅳ)、Ⅴ(Ⅳ)/Ⅴ(Ⅴ)电对的氧化反应峰电流均提高,反应峰出峰持续时间提高,说明Sn02对钒离子在电极表面的反应具有一定的催化作用,且Sn02修饰后延缓了电极的析氧,使电极在硫酸氧钒溶液中的电化学窗口变宽。

全文目录

摘要  5-6
Abstract  6-10
第一章绪论  10-20
  1.1 全钒氧化还原液流电池的发展历史及研究现状  10-13
    1.1.1 钒电池的发展历史  10-11
    1.1.2 国外钒电池发展现状  11-12
    1.1.3 我国钒电池发展现状  12-13
  1.2 钒电池电极材料的研究现状  13-15
  1.3 石墨毡电极存在的问题及其改性研究  15-19
    1.3.1 石墨毡电极存在的问题及解决办法  15
    1.3.2 石墨毡的氧化处理  15-16
    1.3.3 石墨毡的表面修饰  16-17
    1.3.4 SnO_2作为电化学催化剂的应用及制备方法  17-19
  1.4 本论文研究目的和研究内容  19-20
第二章实验  20-31
  2.1 材料与试剂  20-21
  2.2 实验仪器  21
  2.3 实验原理  21-25
    2.3.1 循环伏安法测试原理  21-24
    2.3.2 交流阻抗法测试原理  24-25
  2.4 实验内容  25-31
    2.4.1 电极的制作  25-27
    2.4.2 石墨毡的预处理  27
    2.4.3 石墨毡电沉积制备二氧化锡镀层  27-29
    2.4.4 石墨毡电沉积二氧化锡后的形貌分析  29
    2.4.5 电化学测试  29-31
第三章结果与讨论  31-54
  3.1 石墨电极尺寸对获得较好电化学信号的影响  31-32
  3.2 石墨电极上钒离子循环伏安行为的研究  32-38
    3.2.1 温度对Ⅴ(Ⅳ)/Ⅴ(Ⅴ)电对氧化还原反应的影响  33-34
    3.2.2 温度对Ⅴ(Ⅲ)/Ⅴ(Ⅳ)电对氧化还原反应的影响  34-35
    3.2.3 Ⅴ(Ⅲ)/Ⅴ(Ⅳ)电对氧化还原峰电流之比的计算  35-36
    3.2.4 扫描速率对Ⅴ(Ⅲ)/Ⅴ(Ⅳ)电对氧化还原反应的影响  36-37
    3.2.5 不同换向电势下的循环伏安曲线  37-38
  3.3 石墨电极上钒离子电极过程交流阻抗行为的研究  38-47
    3.3.1 不同温度下Ⅴ(Ⅳ)/Ⅴ(Ⅴ)电极过程交流阻抗分析  38-43
    3.3.2 不同极化电位下Ⅴ(Ⅳ)/Ⅴ(Ⅴ)电极过程交流阻抗分析  43-46
    3.3.3 不同极化电位下Ⅴ(Ⅲ)/Ⅴ(Ⅳ)电极过程交流阻抗分析  46-47
  3.4 石墨毡电极上Ⅴ(Ⅳ)/Ⅴ(Ⅴ)电对电极过程研究  47-50
    3.4.1 不同温度下循环伏安曲线  47-48
    3.4.2 不同温度下交流阻抗谱分析  48-49
    3.4.3 不同极化电位下的交流阻抗谱分析  49-50
  3.5 电沉积SnO_2修饰石墨毡的形貌及性能表征  50-54
    3.5.1 预处理及SnO_2修饰后石墨毡的形貌分析  50-51
    3.5.2 SnO_2修饰石墨毡电极的循环伏安性能分析  51-54
第四章结论  54-55
参考文献  55-60
致谢  60

钒液流电池V（Ⅳ）/V（Ⅴ）的电极过程及石墨毡电极的改性研究

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