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稀土改性SnO_2催化剂的制备及其对CO和CH_4催化氧化性能研究

作　者: 曾宪荣
导　师: 张荣斌; 王翔
学　校: 南昌大学
专　业: 工业催化
关键词: SnO2 稀土改性 CO催化氧化 CH4催化燃烧
分类号: O643.36
类　型: 硕士论文
年　份: 2012年
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内容摘要


Sn02是典型n型半导体材料,在气敏材料、催化材料及半导体等方面有广泛应用。Sn02表面具有部分活泼氧物种,近年来引起了人们的注意。与其它金属制备成复合氧化物后对很多化学反应有明显催化活性。催化性能与Sn02表面活性氧有关。以四氯化锡和硝酸铈为原料,采用共沉淀法制备了Sn-Cel2、Sn-Cel1和Sn-Ce21催化剂。考察催化剂对氧化反应的催化性能,通过BETT、XRD、TPR等表征手段进行结构分析。对Sn-Ce催化剂进一步分细比例分析。制备了Sn-Ce91、Sn-Ce73、Sn-Ce55Sn-Ce37、Sn-Ce19系列催化剂,寻找对CO和CH4催化氧化反应活性最好的比例。结果发现Sn-Ce73是对CO和CH4催化活性最好。分别用浸渍法和溶胶-凝胶法制备了Sn-Ce73催化剂,同时与共沉淀法对比。发现共沉淀法制备的催化剂对CO和CH4的催化性能优于其它制备方法。比较不同稀土元素对SnO2改性的影响,应用共沉淀法制备了Sn-Ln21催化剂。结果发现Ce改性催化剂对CO和CH4的活性最好,形成稳定的固溶体,La和Y改性的催化剂形成了稳定的复合氧化物,对催化氧化性能起阻碍作用。把SnO2和CeO2相互负载型催化剂用于CH4催化氧化。发现负载后的催化剂相对于载体有更好的催化性能,Ce02/Sn02催化活性高于SnO2/CeO2。

全文目录


摘要  3-4
ABSTRACT  4-8
第1章 绪论  8-16
  1.1 CO和CH_4催化氧化概述  8-10
  1.2 SnO_2在催化领域的研究现状  10-12
  1.3 稀土改性SnO_2的研究进展  12-14
    1.3.1 CeO_2改性SnO_2的研究进展  12-13
    1.3.2 La、Y改性SnO_2的研究进展  13-14
  1.4 本课题的研究目的及意义  14-16
第2章 实验方法和数据处理  16-21
  2.1 催化剂的制备  16-17
    2.1.1 主要化学试剂和仪器  16
    2.1.2 共沉淀法制备催化剂  16-17
    2.1.3 浸渍法制备催化剂  17
    2.1.4 溶胶凝胶法制备催化剂  17
  2.2 催化剂的活性评价  17-18
  2.3 催化剂的物性表征  18-21
    2.3.1 比表面积测定  18
    2.3.2 X-射线衍射(XRD)  18-19
    2.3.3 程序升温还原(TPR)  19
    2.3.4 X射线光电子能谱分析(XPS)  19
    2.3.5 热重差热分析(TGA-DSC)  19-20
    2.3.6 能谱分析(EDS)  20-21
第3章 Sn-Ce不同比例催化剂的研究  21-34
  3.1 共沉淀法制备Sn-Ce催化剂的催化性能  21-25
    3.1.1 比表面及XRD分析  21-23
    3.1.2 CO和CH_4催化氧化活性  23-24
    3.1.3 程序升温还原(TPR)分析  24-25
    3.1.4 本节小结  25
  3.2 共沉淀法制备Sn-Ce分细比例催化剂催化性能  25-30
    3.2.1 CH_4催化氧化活性测试  26
    3.2.2 比表面积及XRD分析  26-29
    3.2.3 H_2-TPR分析  29-30
  3.3 不同制备方法对Sn-Ce73催化性能的影响  30-34
    3.3.1 Sn-Ce73不同制备方法催化活性对比  30-31
    3.3.2 Sn-Ce73不同制备方法的N_2-BET和XRD分析  31-32
    3.3.3 Sn-Ce73不同方法的H_2-TPR分析  32-33
    3.3.4 本节小结  33-34
第4章 共沉淀法制备Sn-Ln21(Ln=La,Ce,Y)催化剂的研究  34-46
  4.1 Sn-Ln21(Ln=La,Ce,Y)的CO和CH_4催化性能  34-36
  4.2 N_2-BET和XRD表征  36-39
  4.3 TGA-DSC分析  39-40
  4.4 H_2-TPR结果分析  40-41
  4.5 XPS分析  41-43
  4.6 能谱(EDS)分析  43-44
  4.7 稳定性测试  44-45
  4.8 本章小结  45-46
第5章 SnO_2与CeO_2相互负载相关研究  46-53
  5.1 稀土CeO_2改性SnO_2结果讨论  46-49
    5.1.1 CH_4催化活性结果  46-47
    5.1.2 比表面积结果分析  47-48
    5.1.3 TPR结果分析  48-49
  5.2 SnO_2改性CeO_2结果讨论  49-51
    5.2.1 CH_4催化活性结果  49-50
    5.2.2 比表面积结果分析  50-51
    5.2.3 H_2-TPR结果分析  51
  5.3 本章小结  51-53
第6章 结论与展望  53-54
  6.1 结论  53
  6.2 下一步工作方向  53-54
致谢  54-55
参考文献  55-61
攻读学位期间的研究成果  61

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中图分类: > 数理科学和化学 > 化学 > 物理化学（理论化学）、化学物理学 > 化学动力学、催化作用 > 催化 > 催化剂
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