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可见光活性TiO_2光催化剂的制备及其光催化性能的研究

作　者: 鄂磊
导　师: 徐明霞
学　校: 天津大学
专　业: 材料学
关键词: 化学沉淀法 TiO2-xNx光催化剂 可见光活性 贵金属修饰 光催化机理
分类号: O643.36
类　型: 博士论文
年　份: 2005年
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内容摘要


采用化学沉淀法通过自掺杂制备了纳米TiO2-xNx粉体。此粉体具有显色特性,可以吸收波长范围为400800nm的可见光。通过UV-vis、DTA-TGA、XRD、SEM、TEM、BET、FTIR、XPS、ESR等测试对粉体的结构性能进行了表征。XPS、ESR测试结果和粉体的显色特性表明:N元素可以由沉淀剂直接引入到TiO2粉体中,形成间隙型和置换型N掺杂;N占据氧空位的位置对粉体的可见光吸收特性是必要的,同时氮掺杂还可抑制氧空位的再氧化。通过控制反应物浓度、反应pH值及热处理温度等工艺参数来控制TiO2-xNx粉体中N的掺杂量。实验还系统的研究了分散剂的加入、热处理温度、沉淀剂种类、水合物的洗涤次数、反应pH值、制备方法等因素对TiO2-xNx粉体的可见光吸收特性和可见光活性的影响。结果表明,加入分散剂对TiO2-xNx粉体的可见光活性是不利的;热处理为400℃时,粉体对范围为400500nm的可见光的吸收最强;适当增加水合物的洗涤次数和升高反应pH值,均有利于提高TiO2-xNx粉体的可见光活性;采用化学沉淀法制备的TiO2-xNx粉体的可见光活性优于机械化学法。本实验还比较了TiO2-xNx粉体负载前后的光催化活性,结果表明负载后TiO2-xNx的光催化活性急剧下降。为了提高负载型TiO2-xNx的光催化活性,采用贵金属元素对其进行修饰改性提高其光催化活性。研究发现在负载TiO2-xNx表面沉积Ag,Pt,Pd和Rh均可提高其光催化活性。M/TiO2-xNx光催化剂的可见光活性的顺序为Pd/TiO2-xNx>Pt/TiO2-xNx>Rh/TiO2-xNx>Ag/TiO2-xNx>TiO2-xNx,而在紫外光照射下,光催化活性顺序变为Ag/TiO2-xNx>Pd/TiO2-xNx>Pt/TiO2-xNx>TiO2-xNx。由此可见,M/TiO2-xNx光催化剂在不同光源下的光催化活性顺序存在巨大差异,这是因为M/TiO2-xNx光催化剂在紫外和可见光下,贵金属元素以不同的化学态存在于TiO2-xNx表面,因此M/TiO2-xNx光催化剂在紫外和可见光下遵循不同光催化机理。在紫外光照射下,Ag,Pt,Pd均可以单质的形式存在,因此可以采用金属-半导体接触理论解释M/TiO2-xNx光催化剂的催化机理。贵金属元素的费米能级越低,功函数越小,M/TiO2-xNx的光催化活性越好。而在可见光下,Ag,Pt,Pd和Rh分别以Ag0,PtCl4,PdO和Rh0的形式存在,M/TiO2-xNx光催化剂的活性取决于光生电子的激发方式和其转移途径。由于PtCl4和PdO对光催化剂的敏化作用,增强了对可见光的吸收强度,并引发了特有的电子激发方式,Pt3+和Pd+可以将电子转移到TiO2-xNx导带上,从而使Pt/TiO2-xNx和Pd/TiO2-xNx在可见光下表现出优越的光催化活性。

全文目录


中文摘要  4-5
ABSTRACT  5-9
第一章 绪论  9-37
  1.1 前言  9
  1.2 半导体TiO_2光催化氧化机理  9-12
  1.3 影响TiO_2光催化活性的因素  12-17
  1.4 光催化反应器的研究  17-18
  1.5 TiO_2的负载方法  18-21
  1.6 TiO_2光催化剂在环境保护方面的应用  21-24
  1.7 TiO_2可见光活化的主要方法  24-35
  1.8 课题的提出  35-36
  本章小结  36-37
第二章 光催化剂的制备及表征方法  37-45
  2.1 实验设计  37-38
  2.2 负载型TiO_(2-x)N_x光催化剂的制备  38-39
  2.3 贵金属元素修饰负载型 TiO_(2-x)N_x  39-41
  2.4 分析方法与测试  41-42
  2.5 光催化实验  42-44
  2.6 实验原料  44-45
第三章 TiO_(2-x)N_x纳米粉体的显色吸光特性及结构特性表征  45-63
  3.1 制备条件对 TiO_(2-x)N_x 粉体显色吸光特性的影响  45-50
  3.2 TiO_(2-x)N_x 粉体的结构特性测试  50-62
  本章小结  62-63
第四章 TiO_(2-x)N_x 催化剂的光催化活性及影响因素的研究  63-86
  4.1 甲基橙溶液pH 值的选择  63-64
  4.2 粉体 TiO_(2-x)N_x 在可见光下的光催化性能及其影响因素  64-80
  4.3 负载 TiO_(2-x)N_x 光催化剂在紫外和可见光下的光催化性能  80-85
  本章小结  85-86
第五章 M/TiO_(2-x)N_x 负载型光催化剂的表征及其光催化活性研究  86-109
  5.1 贵金属元素沉积方法的选择  86-87
  5.2 M/TiO_(2-x)N_x 光催化剂的表征  87-93
  5.3 M/TiO_(2-x)N_x 光催化剂的可见光活性  93-99
  5.4 不同光源对 M/Ti02 光催化剂活性的影响及其机理的研究  99-106
  本章小结  106-107
  讨论与展望  107-109
第六章 结论  109-111
参考文献  111-120
创新性  120-121
发表论文和参加科研情况说明  121-123
致谢  123

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中图分类: > 数理科学和化学 > 化学 > 物理化学（理论化学）、化学物理学 > 化学动力学、催化作用 > 催化 > 催化剂
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