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薄膜型WO₃/Cu₂O复合光催化剂的制备与应用

作　者: 陈玉叶
导　师: 魏守强
学　校: 沈阳理工大学
专　业: 环境工程
关键词: 三氧化钨氧化亚铜电沉积异质结光催化橙黄Ⅱ 六价铬
分类号: O643.36
类　型: 硕士论文
年　份: 2011年
下　载: 80次
引　用: 2次
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内容摘要

通过连续阴极电沉积方法在导电基体Ti上制备了WO₃,n-Cu₂O,p-Cu₂O,WO₃/n-Cu₂O和WO₃/p-Cu₂O薄膜。通过X-射线衍射（XRD）,扫描电子显微镜（SEM）和X-射线能谱分析（EDS）对薄膜进行表征。通过在自然光照射下光催化氧化橙黄Ⅱ和还原Cr （Ⅵ）的活性来评价薄膜的光催化性能。结果表明,WO₃的光催化活性很低。WO₃/n-Cu₂O复合膜的光催化活性虽然高于单一的WO₃,却低于n-Cu₂O,WO₃/p-Cu₂O的光催化活性在n-Cu₂O,p-Cu₂O和WO₃/n-Cu₂O中最高;即使在没有其他还原性物质存在的条件下,WO₃/p-Cu₂O光催化还原Cr（Ⅵ）也能显示出较高的活性。WO₃/p-Cu₂O的光催化活性与上层p-Cu₂O的沉积量有很大关系。另外,WO₃/p-Cu₂O在光催化反应中表现出了良好的稳定性。通过WO₃/n-Cu₂O和WO₃/p-Cu₂O异质结界面不同的光生电荷转移机制解释了两种光催化剂催化活性的差异。实验使用WO₃/p-Cu₂O做光催化剂,研究了光催化条件对橙黄Ⅱ降解和Cr（Ⅵ）还原转化的影响。橙黄Ⅱ溶液的pH值、起始浓度和无机阴离子的存在对其降解率均有影响:橙黄Ⅱ在其自然pH值（5.7）下的降解率最高;起始浓度低时降解率较高,但是在所研究的浓度范围内绝对降解的量是随着浓度的增大而增大的;在共存的NO₃^-、SO₄^2-和Cl^-三种阴离子中,只有NO₃^-对橙黄Ⅱ的降解起到促进作用,在10 mg/L的橙黄Ⅱ中加入0.05 mmol/L NO₃^-,降解率由未加时的30%提高到42%。WO₃/p-Cu₂O还原Cr（Ⅵ）的研究发现,有机酸作为空穴清除剂对Cr（Ⅵ）的光催化有重要影响,加入1.6 mmol/L的柠檬酸后,Cr（Ⅵ）的还原转化率由未加时的18%提高到58%;在所研究的四种有机酸中,影响顺序为:酒石酸>柠檬酸>草酸>乙酸;随着溶液pH值的降低Cr（Ⅵ）的还原转化率升高;虽然在所研究的Cr（Ⅵ）起始浓度范围内,Cr（Ⅵ）起始浓度低时,Cr（Ⅵ）的转化率较高,但是,Cr（Ⅵ）绝对转换量随着溶液起始浓度的升高而增加。

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