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粒状铁系统处理氯代烃—苯系物混合污染物的研究

作　者: 何承涛
导　师: 钟佐燊；刘菲
学　校: 中国地质大学（北京）
专　业: 环境工程
关键词: 氯代烃石油烃还原脱氯竞争吸附粒状铁
分类号: X523
类　型: 博士论文
年　份: 2007年
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内容摘要

地下水污染多以化学性质各异的污染物共存的形式出现,氯代烃和石油烃由于在地下水有机污染中检出率高,毒性大,难降解而倍受关注。本文以三氯乙烯、四氯乙烯和苯、甲苯、二甲苯(BTX)为研究对象,采用批实验和柱实验,研究粒状铁反应系统中的竞争反应和竞争吸附的特性和规律,探讨混合污染物对粒状铁降解氯代烃反应的影响。本研究主要取得了以下成果:(1)粒状铁对苯、甲苯、二甲苯的等温吸附可以较好地用非线性的Freundlich等温吸附方程表达。粒状铁对三种化合物的吸附能力表现为:二甲苯>甲苯>苯。(2)粒状铁对三氯乙烯、四氯乙烯的等温吸附平衡是一个准平衡等温吸附,由于有化学降解反应的同时发生。粒状铁对三氯乙烯、四氯乙烯的等温吸附可以较好地用非线性的Freundlich等温吸附方程表达。粒状铁对它们的吸附能力表现为:四氯乙烯>三氯乙烯。粒状铁对三氯乙烯、四氯乙烯的降解可以较好地用准一级反应动力学方程来表达。(3)三氯乙烯和四氯乙烯混合时,三氯乙烯的吸附系数KF比单独存在时下降了约30%,四氯乙烯的吸附系数KF比单独存在时下降了约8%,发生了竞争吸附。三氯乙烯的降解反应速率常数Ksa比单独存在时下降了约31%。四氯乙烯的降解反应速率常数Ksa比单独存在时减少了约33%。发生了竞争反应。(4)加入低浓度的BTX后,三氯乙烯的吸附常数KF下降了78%。加入高浓度的BTX后,三氯乙烯的吸附常数KF下降了84%。表明BTX的浓度越大,竞争吸附程度越大,三氯乙烯的吸附量越低。加入低浓度的BTX后,三氯乙烯的降解反应速率常数Ksa值变化不明显。加入高浓度的BTX后,三氯乙烯的降解反应速率常数Ksa值增加了12%,变化也不大。(5)加入低浓度的BTX后,四氯乙烯的吸附常数KF下降了38%。加入高浓度的BTX后,四氯乙烯的吸附常数KF下降了85%。表明BTX的浓度越大,竞争吸附程度越大,四氯乙烯的吸附量越低。加入低浓度的BTX后,四氯乙烯的降解反应速率常数Ksa值增加了约50%。加入高浓度的BTX后,四氯乙烯的降解反应速率常数Ksa值增加了约50%。(6)三氯乙烯和四氯乙烯还原反应由于竞争活性点受到影响,然而只有三氯乙烯吸附竞争非活性点受到影响。这表明了在铁表面反应点和吸附点是不同的物理化学实体。(7)地下水共混物通过竞争粒状铁表面有限数量的反应点和吸附点,会影响氯代烯烃的吸附和降解,这决定于共混物的物理化学性质。(8)在设计和评价铁格栅处理系统时,要考虑在粒状铁表面非活性点的吸附作用。

全文目录

中文摘要  5-7
Abstract  7-12
第一章研究现状与选题意义  12-29
  1.1 地下水有机污染现状与危害  12-19
    1.1.1 地下水有机污染概述  12-13
    1.1.2 地下水有机污染现状  13-14
    1.1.3 地下水有机污染的危害  14-17
    1.1.4 饮用水法规  17-19
  1.2 有机污染处理方法研究现状  19-24
    1.2.1 氯代烃处理方法  19-22
      1.2.1.1 物理处理方法  19-20
      1.2.1.2 化学处理方法  20-21
      1.2.1.3 生物处理方法  21-22
    1.2.2 石油烃处理方法  22-24
      1.2.2.1 物理处理方法  22-23
      1.2.2.2 化学处理方法  23
      1.2.2.3 生物处理方法  23-24
  1.3 国内外研究现状及存在问题  24-26
    1.3.1 研究现状  25-26
    1.3.2 存在问题  26
  1.4 本研究的意义和内容  26-29
    1.4.1 研究背景  26-27
    1.4.2 研究目的和意义  27-28
    1.4.3 拟完成的研究内容  28-29
第二章实验设计  29-38
  2.1 实验仪器和材料  29-32
    2.1.1 主要实验材料  29-30
    2.1.2 主要仪器  30
    2.1.3 测试方法  30-32
  2.2 实验方法  32-34
    2.2.1 批实验方法  32-33
    2.2.2 柱实验方法  33-34
  2.3 实验内容  34
    2.3.1 批实验内容  34
    2.3.2 柱实验内容  34
  2.4 实验精度保证  34-38
    2.4.1 实验方法的选择  34-35
    2.4.2 目标污染物溶液的配制  35-37
    2.4.3 分析测试方法  37-38
第三章批实验结果与讨论  38-70
  3.1 粒状铁对苯、甲苯、二甲苯（BTX）的等温吸附实验  38-43
    3.1.1 实验目的  38
    3.1.2 实验方法  38-39
    3.1.3 数据处理模型  39
    3.1.4 结果分析与讨论  39-43
      3.1.4.1 等温吸附平衡时间的确定  39-40
      3.1.4.2 等温吸附平衡方程  40-42
      3.1.4.3 结果分析比较  42-43
  3.2 粒状铁对三氯乙烯、四氯乙烯的吸附和降解  43-52
    3.2.1 实验目的  43
    3.2.2 实验方法  43-44
    3.2.3 数据处理模型  44
    3.2.4 结果分析与讨论  44-52
      3.2.4.1 粒状铁对三氯乙烯的吸附  44-46
      3.2.4.2 粒状铁对三氯乙烯的降解  46-47
      3.2.4.3 粒状铁对四氯乙烯的吸附  47-48
      3.2.4.4 粒状铁对四氯乙烯的降解  48-50
      3.2.4.5 结果分析比较  50-52
  3.3 粒状铁系统中三氯乙烯和四氯乙烯共存时的竞争吸附和竞争反应  52-58
    3.3.1 实验目的  52
    3.3.2 实验方法  52
    3.3.3 数据处理模型  52-53
    3.3.4 结果分析与讨论  53-58
      3.3.4.1 三氯乙烯和四氯乙烯的竞争吸附  53-54
      3.3.4.2 三氯乙烯和四氯乙烯的竞争反应  54-56
      3.3.4.3 结果分析  56-58
  3.4 粒状铁系统中三氯乙烯和BTX 共存时的竞争吸附和反应  58-63
    3.4.1 实验目的  58
    3.4.2 实验方法  58-59
    3.4.3 数据处理模型  59
    3.4.4 结果分析与讨论  59-63
      3.3.4.1 三氯乙烯和低浓度BTX 的混合  59-60
      3.3.4.2 三氯乙烯和高浓度BTX 的混合  60-62
      3.3.4.3 结果分析  62-63
  3.5 粒状铁系统中四氯乙烯和BTX 共存时的竞争吸附和反应  63-68
    3.5.1 实验目的  63
    3.5.2 实验方法  63-64
    3.5.3 数据处理模型  64
    3.5.4 结果分析与讨论  64-68
      3.5.4.1 四氯乙烯和低浓度BTX 混合  64-65
      3.5.4.2 四氯乙烯和高浓度BTX 混合  65-67
      3.5.4.3 结果分析  67-68
  3.6 本章小结  68-70
第四章柱实验结果与讨论  70-79
  4.1 实验目的  70
  4.2 实验方法  70-71
  4.3 结果分析与讨论  71-77
    4.3.1 三氯乙烯、苯浓度变化情况及分析  71-74
      4.3.2.1 三氯乙烯柱子中浓度变化情况  71-72
      4.3.2.2 三氯乙烯和苯混合柱子中浓度变化情况  72-74
      4.3.2.3 浓度变化分析  74
    4.3.2 碱度变化情况及分析  74-76
    4.3.3 铁离子变化情况及分析  76
    4.3.4 pH 值变化情况  76-77
  4.4 本章小结  77-79
第五章机理探讨及影响分析  79-89
  5.1 吸附机理分析  79-81
  5.2 还原反应机理  81-84
  5.3 降解/吸附概念模型  84-85
  5.4 预处理方法对反应影响  85-87
  5.5 三氯乙烯、四氯乙烯影响差异分析  87
  5.6 本章小结  87-89
第六章结论与建议  89-92
  6.1 主要结论  89-90
  6.2 存在问题及建议  90-92
参考文献  92-101
致谢  101-102
作者简介  102

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