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复杂持久性卤代有机物的化学表征及催化脱卤研究

作　者: 杨志军
导　师: 梁鑫淼
学　校: 中国科学院研究生院（大连化学物理研究所）
专　业: 分析化学
关键词: 复杂环境样品拟合定量二噁英类污染物氯代芳烃高分辨气相色谱/高分辨质谱
分类号: O621.2
类　型: 博士论文
年　份: 2005年
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内容摘要

城市生活垃圾焚烧飞灰是典型的复杂环境样品(CES),其中包含种类繁多、同类物数目多、未知组分间含量从常量到超痕量分布的卤代芳烃类化合物,其化学表征特别困难。本论文针对这一复杂体系,结合气相色谱、气相色谱/质谱联用、催化加氢脱卤等多种手段,对其中的氯代芳烃类化合物进行分离分析,发展了复杂环境样品中痕量氯代芳烃的化学表征方法。开展程序升温条件下,快速获取复杂环境样品中未知组分气相色谱保留参数的方法研究,将未知样品转化为色谱行为已知样品。基于自动曲线拟合得到500余个解析峰,结合拟合定量方法,跟踪识别三个柱温条件的未知组分并获取色谱保留A、B参数。预测程序升温条件下未知组分的保留时间并实验验证,误差一般在3s以内。用气相色谱/质谱表征了飞灰中的有机物组分,并利用钯/碳(Pd/C)催化氢化脱卤16h使环境样品中的复杂组分简单化,产物中未检出卤代化合物。应用痕量分析技术,定量表征二噁英(PCDD/Fs)和多氯联苯(PCBs)的脱氯过程。发现水-异丙醇体系中Pd/C催化剂对痕量二噁英类组分也表现出很高的脱氯活性,反应6.5h时,PCDD/Fs和PCBs的氯脱除率均可以达到99%以上,且PCBs比PCDD/Fs脱氯快,PCDFs比PCDDs更容易脱氯。发展了复杂环境样品中痕量卤代芳烃的表征方法,寻找并发现部分结构与二噁英类似的痕量氯代芳烃,证明一些与焚烧生成有关的新型二噁英类氯代芳烃化合物的存在。发展复杂样品中痕量PCDD/Fs和PCBs的纯化富集方法,探讨二噁英类污染物的同类物分布特征,为我国二噁英污染数据库累积数据。

全文目录

摘要  3-4
Abstract  4-9
第一章文献综述  9-58
  1.1 引言  9-10
  1.2 二噁英类卤代芳烃化合物简介  10-21
  1.3 卤代持久性有机物的化学表征  21-32
  1.4 卤代芳烃化合物的降解  32-36
  1.5 本论文选题思路  36-37
  参考文献  37-58
第二章复杂环境样品分析的方法研究  58-92
  2.1 引言  58-59
  2.2 气相色谱保留方程  59-61
  2.3 实验部分  61-63
  2.4 结果与讨论  63-89
  2.5 小结  89
  参考文献  89-92
第三章卤代芳烃的催化脱卤及其表征研究  92-107
  3.1 引言  92
  3.2 实验部分  92-94
  3.3 结果与讨论  94-104
  3.4 小结  104-105
  参考文献  105-107
第四章二噁英和多氯联苯催化脱氯过程的定量表征  107-136
  4.1 引言  107-108
  4.2 实验部分  108-112
  4.3 结果与讨论  112-132
  4.4 小结  132-133
  参考文献  133-136
第五章复杂环境样品中痕量氯代芳烃的表征  136-161
  5.1 引言  136-137
  5.2 实验部分  137-139
  5.3 结果与讨论  139-157
  5.4 小结  157-158
  参考文献  158-161
第六章二噁英类分析的应用  161-182
  6.1 引言  161-162
  6.2 实验部分  162-165
  6.3 结果与讨论  165-180
  6.4 小结  180-181
  参考文献  181-182
附录  182-185
简写词对照表  185-186
作者简介及发表论文  186-190
致谢  190

复杂持久性卤代有机物的化学表征及催化脱卤研究

内容摘要

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