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固定化酶催化环状单体的开环聚合研究

作　者: 喻湘华
导　师: 卓仁禧
学　校: 武汉大学
专　业: 高分子化学与物理
关键词: 生物可降解高分子材料固定化酶开环聚合超支化聚合物自缩聚开环聚合 2,2-二甲基-三亚甲基碳酸酯三亚甲基碳酸酯丙交酯 1,4-二氧六环-2-酮 6-甲基-1,4-二氧六环-2-酮 6-羟甲基-1,4-二氧六环-2-酮
分类号: O631.5
类　型: 博士论文
年　份: 2004年
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内容摘要

生物可降解高分子材料的酶促合成在近二十年来得到广泛的研究。固定化酶用于合成生物可降解高分子材料处于刚刚起步阶段。固定化酶除了保持自由酶的催化反应特性外,提高了热、pH等条件下的稳定性,降低了对抑制剂的敏感性,易于保存,分离回收容易,可以多次重复使用,对酶的活力降低较少,在合成生物可降解高分子材料领域越来越受到重视。本文从固定化酶的制备方法,固定化酶在工业上的应用,固定化酶发展的新方向以及固定化酶在合成生物可降解材料上的应用进行了简单的综述。纳米技术是在二十世纪八十年代诞生并崛起的高新科技。纳米技术在合成固定化酶上的应用也是近年来固定化酶发展的一个新方向。以纳米材料为载体,制备的固定化酶有较大的比表面积以及较大的酶负载量,有利于提高催化效率。本文以戊二醛为偶联剂,制备了以纳米二氧化硅(10 nm)为载体的纳米级固定化猪胰脂肪酶IMPPL。并且以IMPPL为催化剂,分别对四种单体---三亚甲基碳酸酯的学位论文">2,2-二甲基-三亚甲基碳酸酯,三亚甲基碳酸酯,丙交酯,1,4-二氧六环-2-酮的开环聚合进行了较为系统的研究。生物可降解聚碳酸酯是生物医用材料的一个重要组成部分。它具有良好的生物相容性,生物可降解性和物理机械性能。生物可降解聚碳酸酯在手术缝合线,骨固定材料和药物控制释放等领域的研究和应用越来越受到重视。第二,三章以IMPPL催化2,2-二甲基-三亚甲基碳酸酯以及三亚甲基碳酸酯(TMC)的开环聚合,研究了反应条件如催化剂浓度、聚合反应温度和时间对聚合物反应的影响。实验结果表明IMPPL可以有效的催化两种碳酸酯单体的聚合,聚合过程中没有脱二氧化碳现象发生,而且IMPPL可以回收重复使用。对回收的固定化酶的粒径和结构分别进行了了EM和FTIR表征,发现回收的固定化酶中接枝上了聚碳酸酯链,固定化酶粒径发生了较大变化。这些聚碳酸酯链提高了固定化酶在聚合体系中的分散性,同时也阻碍单体与酶的结合,两种因素对其催化活性起着相互制约的作用。第三章着重进行了IMPPL催化聚三亚甲基碳酸酯的酶促热降解研究。

全文目录

摘要  4-6
Abstract  6-9
目录  9-12
第一章固定化酶技术研究进展  12-45
  1 引言  12-13
  2 固定化酶的制备方法  13-18
    2.1 物理吸附法  13
    2.2 包埋法  13-15
      2.2.1 聚丙烯酰胺凝胶包埋法  13-14
      2.2.2 辐射包埋法  14
      2.2.3 卡拉胶包埋法  14
      2.2.4 微囊法  14-15
    2.3 共价键结合法  15-17
      2.3.1 重氮法  15
      2.3.2 烷化法和芳基化法  15-16
      2.3.3 戊二醛处理法  16
      2.3.4 钛螯合法  16
      2.3.5 肽键法  16-17
    2.4 离子键法  17
    2.5 交联法  17-18
    2.6 各种固定化方法的比较  18
  3 固定化酶的应用  18-22
    3.1 淀粉糖工业  18-19
    3.2 乳制品工业  19
    3.3 食品与发酵工业  19
    3.4 氨基酸工业  19-20
    3.5 制药工业  20-21
    3.6 核苷酸类  21
    3.7 其他类  21
    3.8 生物传感器  21-22
  4 固定化酶发展的新方向  22-27
    4.1 新型载体材料的研究  23-24
    4.2 新的固定化方法的研究  24-25
    4.3 多酶系统的共固定化  25-26
    4.4 定向固定化研究  26-27
    4.5 固定化细胞  27
  5 固定化酶在的合成生物可降解材料上的应用  27-35
    5.1 固定化酶催化缩聚反应  28-30
    5.2 固定化酶催化开环聚合  30-35
      5.2.1 固定化酶催化开环均聚  31-33
      5.2.2 固定化酶催化开环共聚  33-35
  6 结论及展望  35-37
  参考文献  37-45
第二章纳米级固定化猪胰脂肪酶的制备及其催化2，2-二甲基-三亚甲基碳酸酯的开环聚合研究  45-60
  1 前言  45-46
  2 实验部分  46-48
    2.1 试剂  46-47
    2.2 仪器  47
    2.3 单体合成  47
    2.4 固定化酶的制备  47
    2.5 酶活力的测定  47-48
    2.6 酶促聚合反应  48
  3 结果与讨论  48-57
    3.1 固定化酶的制备及表征  48-50
    3.2 DTC的酶促聚合反应  50-53
    3.3 固定化酶回收再利用  53-57
  4 结论  57-58
  参考文献  58-60
第三章纳米级固定化猪胰脂肪酶催化三亚甲基碳酸酯的开环聚合研究  60-72
  1 前言  60-61
  2 实验部分  61-62
    2.1 试剂  61
    2.2 仪器  61
    2.3 单体合成  61-62
    2.4 酶促开环聚合  62
    2.5 酶促聚碳酸酯降解  62
  3 结果与讨论  62-70
    3.1 TMC的酶促开环聚合  62-67
    3.2 PTMC的酶促降解  67-68
    3.3 固定化酶的回收利用  68-69
    3.4 回收的固定化酶的结构表征  69-70
  4 结论  70-71
  参考文献  71-72
第四章丙交酯的酶促开环聚合研究  72-82
  1 前言  72-73
  2 实验部分  73-74
    2.1 原料  73
    2.2 仪器  73-74
    2.3 酶促聚合反应  74
  3 结果与讨论  74-79
    3.1 D，L-lactide的酶促开环聚合  74-78
    3.2 L，L-lactide的酶促开环聚合  78-79
  4 结论  79-81
  参考文献  81-82
第五章 1，4-二氧六环-2-酮的酶促开环聚合及聚合过程中大环齐聚物形成机理初探  82-91
  1 前言  82-83
  2 实验部分  83-84
    2.1 试剂  83
    2.2 仪器  83
    2.3 单体合成  83-84
    2.4 酶促聚合反应  84
  3 结果与讨论  84-89
    3.1 DON的酶促聚合反应  84-89
  4 结论  89-90
  参考文献  90-91
第六章新型功能化1，4-二氧六环-2-酮的合成及其开环聚合制备超支化脂肪族聚酯高分子的研究  91-104
  1 前言  91-93
  2 实验部分  93-94
    2.1 试剂  93
    2.2 仪器  93-94
    2.3 单体合成  94
    2.4 自缩聚开环聚合  94
  3 结果与讨论  94-101
    3.1 单体合成  94-97
    3.2 HDON的自缩聚开环聚合  97-101
  4 结论  101-102
  参考文献  102-104
第七章 6-甲基-1，4-二氧六环-2-酮的合成及开环聚合研究  104-113
  1 前言  104-106
  2 实验部分  106-107
    2.1 试剂  106
    2.2 仪器  106
    2.3 单体合成  106-107
    2.4 开环聚合  107
  3 结果与讨论  107-110
    3.1 单体合成  107-108
    3.2 MDON的开环聚合  108-110
  4 结论  110-111
  参考文献  111-113
主要结论  113-115
附录：作者在攻读博士学位期间已发表和待发表的论文  115-116
致谢  116

固定化酶催化环状单体的开环聚合研究

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