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稀释磁性半导体研究
作 者: 周雪云
导 师: 葛世慧
学 校: 兰州大学
专 业: 凝聚态物理
关键词: 铁磁性 稀磁半导体 薄膜样品 凝胶法 居里温度 掺杂原子 掺杂浓度 交换作用 氧化物 络合法
分类号: TN304.7
类 型: 博士论文
年 份: 2009年
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内容摘要
由于自旋相关现象的发现及其许多极具潜力的实用性,自旋电子学的研究在全世界得到了广泛开展。其中磁性半导体被认为是下一世代利用电子的自旋自由度制造微电子元件的主要材料,有很好的应用前景。磁性半导体通常是将磁性元素注入Ⅱ-Ⅵ族或Ⅲ-Ⅴ族的半导体中,形成稀释磁性半导体(Diluted MagneticSemiconductor-DMS)。过去研究的DMS的居里温度(Tc)较低(<110K),不能实用。自从2001年来,有大量的工作报道了具有室温铁磁性(Tc>300K)的稀释磁性半导体,并有望获得应用,但对铁磁性的起源尚有很大争议:一种观点认为是磁性原子在材料中形成了团簇或者第二相,导致铁磁性;另一种观点认为铁磁性是内禀的,是磁性离子替代了氧化物中阳离子的位置的结果。对后者其解释也不尽相同,有载流子诱导的交换作用(如RKKY相互作用)和缺陷引起的磁极化子两个模型。因此深入研究此类材料的微结构,对澄清铁磁性来源至关重要。到目前为止,此材料的制备多采用激光脉冲沉积法制备薄膜,而采用其它方法的较少。本论文采用湿化学方法成功地制备了FexSn1-xO2,MnxLiyZn1-x-yO薄膜,CoxZn1-xO棒和CoxSrTi1-xO3颗粒样品。利用自旋回波核磁共振谱仪(NMR)、X射线光电子谱(XPS)、X射线衍射(XRD)、振动样品磁强计(VSM)、超导量子干涉磁强计(SQUID)等手段,系统地研究了这些样品的微结构和磁性,得到的主要结果如下:1.溶胶-凝胶法制备的Fe-SnO2薄膜样品采用溶胶-凝胶法制备了FexSn1-xO2(x=0~0.128)的薄膜样品,系统地研究了成分和氧分压对样品的结构,电性和磁性的影响。结果表明:1.1 FexSn1-xO2薄膜样品具有金红石晶体结构,且不被掺杂原子改变。随掺杂浓度增大,晶粒逐渐减小,从x=2.3%的14.5nm到x为12.8%时5nm,说明掺杂原子阻碍了SnO2的晶粒生长。晶格常数c随着Fe浓度增大而减小,由于Fe3+离子的半径(0.64(?))小于Sn4+的半径(0.71(?)),该结果表明Fe替代了阳离子Sn的位置。1.2样品表现出明显的磁滞,居里温度大于350K。磁矩随温度的变化可用磁极化子模型和居里外斯定理解释,居里外斯温度为-4.26K,说明样品中存在反铁磁耦合,这正是磁矩随掺杂原子增多而下降的原因。1.3电阻与温度的关系与半导体类似,电阻率随Fe成分增大而增大。所有样品的电阻率都大于560O·cm,接近于绝缘体的电阻率。因此该材料中铁磁性的起源不能用载流子诱导的磁性离子之间的长程相互作用来解释。1.4热退火过程中氧气和氢气流量对室温铁磁性有很大的影响。随着退火过程中随氧流量的增加,样品磁矩逐渐减小;而氢流量的增加导致磁矩增强。该结果证实了磁性起源的磁极化子模型,即以氧缺陷为中心的磁极化子的耦合,导致铁磁性增强。2.溶胶-凝胶法制备的MnxLiyZn1-x-yO薄膜样品利用溶胶-凝胶法制备了MnxLiyTi1-x-yO2(x=0-0.07,y=0-0.07)的薄膜样品,研究了其结构,光学性质和磁性的变化。2.1 X射线衍射(XRD)结果显示:结构为沿c轴取向的六角纤维锌矿(002)结构的MnxLiyZn1-x-yO薄膜样品。Mn的掺杂极限值为7%。随着Mn含量增加,择优取向逐渐向无规的多晶结构转变。而Li的掺入使择优取向更强。2.2样品的透光率大于80%,Mn含量为3%的样品的带隙大于纯ZnO的带隙。这是由于导带附近的Mn的d电子与O的价带中p电子相互排斥的结果。2.3X>0的样品均表现出明显的磁滞。磁矩随着Mn和Li的含量增加而减小。前者由于Mn离子之间的反铁磁作用随着Mn离子之间的距离减小而增强。后者是Li离子的掺入更倾向于进入间隙位,理论结果表明相邻Mn离子的自旋反平行状态更稳定。真空热处理导致氧缺陷增多,磁性增强,说明铁磁性起源仍可用磁极化子模型解释。3.水热法制备的CoxZn1-xO棒状样品主要比较了不同填充度,不同Co含量和还原气氛下退火制备样品的不同。结果表明:3.1样品由直径2-3微米,长为5微米的棒和纳米棒的团簇组成。水热法是一种平衡态的生长过程,Co不容易进入ZnO的晶格,避免了第二相的形成。3.2 XRD和Raman谱表明样品结晶很好,无其他的杂相被探测到。填充度小,尺寸小的样品,由于多的表面缺陷而导致强的铁磁性。Co的掺入使磁性减小,氢气中回火使磁性增大。光致发光发现了变化趋势与磁性相反的618nm波长的激发光,对应于氧填隙,说明铁磁性与氧空位密切相关。4.聚合络合法制备的CoxSrTi1-xO3颗粒样品采用聚合络合法制备了掺Co的SrTiO3纳米颗粒样品,着重研究了钙钛矿相的结构、光学和磁学性质。4.1 XRD,XPS和NMR在测试灵敏度内都没有探测到Co团簇的存在。4.2 Co5%在773K下退火的样品获得了巨磁矩1.6emu/g。掺杂浓度低的样品获得铁磁性需要的热处理温度更高。铁磁性随掺杂原子的增加,热回火的温度升高而增加。拉曼谱表明Co掺杂影响SrTiO3晶体的局域结构,且引起姜-泰勒形变。结合磁性测量结果,发现磁性和形变之间没有必然的联系。磁性的变化是由氧空位的变化导致的。
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全文目录
摘要 5-8 Abstract 8-14 第一章 概述 14-29 1.1 研究背景 14-17 1.2 磁性半导体研究历史与现状 17-19 1.3 SnO_2体系的稀磁半导体 19-21 1.4 ZnO体系的稀磁半导体 21-26 1.5 研究课题的选取 26-27 参考文献 27-29 第二章 理论基础 29-37 2.1 铁磁性的研究 29-30 2.2 RKKY模型 30-31 2.3 双交换作用 31-33 2.4 超交换理论 33-34 2.5 BMP模型 34-36 参考文献 36-37 第三章 样品表征 37-48 3.1 X-ray衍射(XRD) 37-38 3.2 X射线光电子谱(XPS) 38-39 3.3 磁性测量 39-42 3.4 膜厚的测量方法 42 3.5 红外光谱和Raman散射光谱 42-43 3.6 光致发光光谱(PL) 43-44 3.7 ICP光谱仪 44-45 3.8 自旋回波核磁共振 45-46 参考文献 46-48 第四章 溶胶-凝胶法制备稀磁性半导体Fe_xSn_(1-x)O_2薄膜样品 48-61 4.1 制备过程 48-50 4.2 晶体结构 50-52 4.3 电性 52-53 4.4 光学性质 53-55 4.5 磁性 55-58 4.6 其他实验条件对样品磁性影响 58-59 4.7 本章小结 59-60 参考文献 60-61 第五章 ZnO基稀磁性半导体 61-76 5.1 溶胶-凝胶法制备的Mn_xLi_yZn_(1-x-y)O和Cr_xZn_(1-x)O薄膜样品 61-68 5.1.1 结构分析 61-63 5.1.2 表面形貌 63-64 5.1.3 价态分析 64 5.1.4 磁性研究 64-67 5.1.5 光学性质 67-68 5.2 ZnO和Co-ZnO棒的特性研究 68-74 5.2.1 实验过程 69 5.2.2 形貌和结构 69-71 5.2.3 磁性 71-73 5.2.4 PL光谱 73-74 5.3 本章小结 74 参考文献 74-76 第六章 聚合络合法制备稀磁氧化物Co_xSrTi_(1-x)O_3颗粒样品 76-85 6.1 样品制备 76-77 6.2 Co-SrTiO_3样品的结构 77-79 6.3 Raman研究 79-80 6.4 价态分析 80-82 6.5 磁性 82-83 6.6 本章小结 83 参考文献 83-85 第七章 结论 85-87 附录 87-89 致谢 89
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中图分类: > 工业技术 > 无线电电子学、电信技术 > 半导体技术 > 一般性问题 > 材料 > 磁性半导体、磁阻半导体
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