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具有光活性的电子给体/受体双缆型共轭聚合物的设计、合成和性能研究

作　者: 李明华
导　师: 杨上峰
学　校: 中国科学技术大学
专　业: 材料学
关键词: 聚合物太阳能电池(PSCs) 共轭聚合物 聚乙炔 富勒烯 聚己基噻吩(P3HT) 单壁碳纳米管(SWNTs) 芘(pyrene) 光谱表征
分类号: O631.3
类　型: 博士论文
年　份: 2011年
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内容摘要


聚合物太阳能电池（polymer solar Cells,PSCs）采用共轭导电聚合物作为光活性材料,加工简单,成本低廉,同时具有可制造柔性和大面积光伏器件的优点,近年来一直成为国际研究热点。聚合物太阳能电池中作为电子给体（donor）的共轭聚合物和作为电子受体（acceptor）的富勒烯材料的性质是影响电池性能的重要因素,而给体和受体材料的能带匹配、相容性及相分离尺寸的控制则是设计聚合物太阳能电池的光活性材料所需考虑的核心问题。本论文从合成新型的富勒烯/共轭聚合物分子异质结复合结构的的研究思路出发,开展了以下几个方面的工作:（1）合成了一种由C60和戊基双取代的带支链的给体/受体型（donor/acceptor,D/A）聚乙炔衍生物（PA-C60）并对其电子性质、光学性质和薄膜表面形貌进行了系统的研究。结果表明PA-C60在常用溶剂中有较好的溶解性。我们首次发现C60的取代使得双取代的乙炔单体的聚合过程显著加快,并且在很短的时间内就可反应完毕（不超过1.5 min）,并对于此现象提出了相应的解释。（2）通过简单的三步后聚合反应,合成了一种可控含量C60取代的电子给体-π-受体（donor-π-acceptor）双缆型聚己基噻吩（P3HT）衍生物C60-Ph-P3HT,该结构中富勒烯和噻吩的连接是通过苯环结构作为桥梁实现的。我们对C60-Ph-P3HT的分子结构、电子性质、分子排列和薄膜表面形貌进行了一系列的表征,荧光光谱表征结果表明C60的取代对于P3HT的荧光强度的淬灭可达到98%,AFM研究表明C60-Ph-P3HT薄膜的表面粗糙度均大于未取代的P3HT。综合此两方面的性质,我们提出C60-Ph-P3HT可以作为一种新型的光活性材料应用于聚合物太阳能电池中。（3）利用后聚合反应合成了一种新型的芘（pyrene）修饰的聚己基噻吩（P3HT）衍生物Pyrene-P3HT,并利用Pyrene-P3HT对单壁碳纳米管（SWNTs）进行了不同比例的非共价修饰制备出SWNT/Pyrene-P3HT复合结构,深入研究了复合结构中SWNT和Pyrene-P3HT之间的非共价相互作用。紫外-可见吸收光谱、拉曼光谱和电子顺磁共振光谱电化学研究揭示了Pyrene-P3HT中的P3HT通过芘单元与SWNTs发生电子相互作用。荧光光谱表征表明SWNTs的复合导致Pyrene-P3HT的荧光强度发生了将近100%的淬灭,证实了P3HT与SWNTs之间可以通过芘单元发生光诱导电子转移。对SWNT/Pyrene-P3HT的薄膜表面形貌进行SEM和TEM研究的结果表明Pyrene-P3HT可以很好地促进SWNTs在有机溶剂THF中的分散。

全文目录


致谢  5-6
摘要  6-8
ABSTRACT  8-12
第一章 绪论  12-30
  1.1 引言  12-13
  1.2 聚合物太阳能电池光活性材料的发展历史  13-18
  1.3 光活性共轭聚合物材料的合成  18-24
    1.3.1 聚对苯撑乙烯（PPV）衍生物  18-19
    1.3.2 聚噻吩（PT）及其衍生物  19-23
    1.3.3 聚芴( PF) 及其衍生物  23-24
  1.4 电子给体/受体(donor/acceptor,D/A)双缆型(double-cable) 共轭聚合物  24-26
  1.5 本论文的研究思路和主要内容  26-27
  参考文献  27-30
第二章 C_(60) 和戊基双取代的带支链的给体/受体型聚乙炔 衍生物的合成和性质研究  30-52
  2.1 引言  30-32
  2.2 合成路线  32-33
  2.3 实验部分  33-35
  2.4 结果与讨论  35-48
    2.4.1 单体4 与PA-C的合成与表征  35-41
    2.4.2 C_(60) 的取代显著加速 PA-C_(60) 的聚合反应的原因解释以及 PA-C_(60)的支链结构  41-42
    2.4.3 PA-C_(60)的光吸收以及荧光发射性质  42-47
    2.4.4 单体4 与PA-C的薄膜表面形貌  47-48
  2.5 本章小结  48
  参考文献  48-52
第三章 可控含量 C_(60)取代的电子给体-π-受体双缆型聚己 基噻吩衍生物的合成与表征  52-72
  3.1 引言  52-53
  3.2 合成路线  53-54
  3.3 实验部分  54-58
  3.4 结果与讨论  58-68
    3.4.1 聚合物的合成与表征  58-62
    3.4.2 C_(60)-Ph-P3HT 的电子吸收性质和几何构型  62-65
    3.4.3 C_(60)-Ph-P3HT 的荧光性能  65-66
    3.4.4 C_(60)-Ph-P3HT 的分子排列与表面形貌  66-68
  3.5 本章小结  68-69
  参考文献  69-72
第四章 芘修饰的聚己基噻吩(P3HT)衍生物的合成及其对 单壁碳纳米管(SWNT)非共价修饰和分散的研究  72-95
  4.1 引言  72-79
    4.1.1 碳纳米管(CNTs)及其在PSC 中的应用  72-74
    4.1.2 单壁碳纳米管的分散  74-75
    4.1.3 碳纳米管共价修饰  75-77
    4.1.4 碳纳米管的非共价修饰  77-79
  4.2 合成路线  79
  4.3 实验部分  79-80
    4.3.1 实验药品  79-80
    4.3.2 实验仪器  80
  4.4 结果与讨论  80-92
    4.4.1 Pyrene-P3HT 和SWNT/Pyrene-P3HT 的合成与表征  80-85
    4.4.2 Pyrene-P3HT 和SWNT/Pyrene-P3HT 的电子吸收和荧光特性  85-87
    4.4.3 Pyrene-P3HT 和SWNT/Pyrene-P3HT 的拉曼光谱分析  87-88
    4.4.4 Pyrene-P3HT 和 SWNT/Pyrene-P3HT 的电化学和电子自旋共 振波谱(ESR)光谱电化学分析  88-89
    4.4.5 SWNT 和Pyrene-P3HT 的非共价作用机理  89-91
    4.4.6 SWNT/Pyrene-P3HT 的表面形貌分析  91-92
  4.5 本章小结  92-93
  参考文献  93-95
第五章 全文的总结和展望  95-100
  5.1 全文工作总结  95-97
  5.2 本文的创新点  97
  5.3 工作展望  97-98
  参考文献  98-100
在读期间发表的学术论文  100-101

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中图分类: > 数理科学和化学 > 化学 > 高分子化学（高聚物） > 高分子物理和高分子物理化学 > 高聚物的化学性质
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