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LaBO_3(B=Fe,Mn,Co)的制备及其对TNT废水的光催化研究

作 者: 刘海燕
导 师: 卫芝贤
学 校: 中北大学
专 业: 应用化学
关键词: 钙钛矿型复合氧化物 硬脂酸凝胶燃烧法 光催化 TNT废水 动力学
分类号: TQ560.9
类 型: 硕士论文
年 份: 2008年
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内容摘要


本课题成功制备出钙钛矿型复合氧化物LaFeO3、LaMnO3和LaCoO3,并研究了其对TNT废水光催化作用,研究成果具有一定的实际意义。本文首先分别以硝酸镧、硝酸铁,硝酸镧、氯化锰,硝酸镧、硝酸钴为主要原料,硬脂酸为络合剂兼燃烧剂,采用硬脂酸凝胶燃烧法,成功合成了LaFeO3、LaMnO3、LaCoO3和α-Fe2O3。采用FTIR、XRD、SEM和BET手段对其进行表征,结果表明:凝胶前驱体直接燃烧即可形成LaFeO3和α-Fe2O3,而LaMnO3和LaCoO3凝胶前躯体燃烧后的粉体需经过煅烧才能形成LaMnO3和LaCoO3 ;所制备LaFeO3、LaCoO3和α-Fe2O3的粒径分别在50nm、40nm和30nm左右,比表面积分别为48.34m2/g、22.23m2 /g和63.4m2/g。同文献中报道的柠檬酸燃烧法或共沉淀法相比,LaFeO3、LaCoO3和α-Fe2O3的比表面积均有较大的提高。而LaMnO3的粒径较大为0.5μm,其凝胶前驱体燃烧后产物是LaOCl。以LaFeO3、LaMnO3和LaCoO3为催化剂,研究其对TNT废水的光催化降解作用,结果表明:其吸附平衡时间均在30min左右,最佳用量均为0.001mol ; LaFeO3的光催化活性最好,UV-Vis漫反射图谱进一步证明了这一点。以LaFeO3为催化剂,研究了TNT降解过程中的主要影响因素,得出结论:最佳反应时间以60min为宜;在实验浓度范围内,TNT浓度的最佳值为20mg/L;TNT在碱性条件下的降解效果较好;光催化反应符合一级反应动力学规律;LaFeO3重复使用后仍具有一定的活性。通过比较LaFeO3和α-Fe2O3对TNT废水的降解效果,指出在LaFeO3的光催化过程中起活性作用的可能是吸附的氧与羟基。通过紫外光谱分析,初步推测已降解TNT的降解过程可能为:首先是甲基被氧化除去,接着是较难被氧化的硝基还原为胺基而被去除的过程,最后苯环打开,芳香族大分子降解为小分子有机物。

全文目录


摘要  4-5
Abstract  5-9
1 引言  9-22
  1.1 钙钛矿型复合氧化物的研究现状  9-13
    1.1.1 钙钛矿型复合氧化物的结构特性  9-10
    1.1.2 钙钛矿型复合氧化物的制备方法  10-13
  1.2 TNT 废水的性质及其处理方法  13-17
    1.2.1 TNT 废水的性质  13-14
    1.2.2 TNT 废水的处理方法  14-17
  1.3 光催化氧化法的研究现状  17-19
  1.4 光催化氧化机理  19-20
  1.5 本论文的研究内容  20-21
  1.6 课题来源  21-22
2 实验部分  22-32
  2.1 LaFeO_3、LaMnO_3 、LaCoO_3 和Fe2O_3 的制备反应原理  22-23
  2.2 实验药品和实验仪器  23-25
  2.3 实验流程及实验装置图  25-26
    2.3.1 实验流程图  25
    2.3.2 实验装置图  25-26
  2.4 实验步骤  26-29
    2.4.1 催化剂的制备  26-27
    2.4.2 光催化实验  27-29
  2.5 测试与表征  29-32
    2.5.1 红外测试(FTIR)  29
    2.5.2 X 射线衍射(XRD)  29
    2.5.3 电镜测试(SEM)  29
    2.5.4 比表面积分析(BET)  29
    2.5.5 紫外-可见漫反射图谱(UV-Vis DRS)  29
    2.5.6 化学需氧量(COD_(cr))的测定  29-30
    2.5.7 吸光度的测定  30-31
    2.5.8 紫外光谱分析(UV)  31-32
3 结果与讨论  32-53
  3.1 红外光谱分析(FTIR)  32-33
  3.2 X 射线衍射分析(XRD)  33-35
  3.3 扫描电镜分析(SEM)  35-37
  3.4 比表面积分析(BET)  37-38
  3.5 紫外-可见漫反射分析(UV-Vis DRS)  38-39
  3.6 催化剂用量的影响  39-41
  3.7 反应时间的影响  41-42
  3.8 TNT 废水浓度的影响  42-44
  3.9 TNT 废水pH 的影响  44-45
  3.10 光催化氧化降解动力学方程研究  45-47
  3.11 LaFeO_3 的重复利用  47-48
  3.12 LaFeO_3 的光催化活性分析  48-50
  3.13 降解过程分析  50-53
4 结论  53-54
5 存在的问题及需要进一步做的工作  54-55
参考文献  55-60
攻读硕士期间取得的成果  60-61
致谢  61

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中图分类: > 工业技术 > 化学工业 > 爆炸物工业、火柴工业 > 一般性的问题。 > 三废处理与综合利用
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