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M/SBA-16催化甲醇部分氧化制氢的研究

作　者: 陈丽
导　师: 陈超；张宁
学　校: 南昌大学
专　业: 应用化学
关键词: SBA-16 金属 甲醇部分氧化 制氢
分类号: TQ116.2
类　型: 硕士论文
年　份: 2011年
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内容摘要


Pd、Cu基催化剂对甲醇部分氧化制氢反应具有良好的催化活性,主要的缺点是CO的产量比较高。低温条件下,高度分散的Au基催化剂对CO完全氧化具有良好的催化活性,这有利于降低甲醇催化制氢反应中CO的含量。对于负载型金属催化剂,载体具有重要的作用,适合的载体不仅能够更好的负载和分散金属,还能与活性组份发生相互作用,从而提高金属催化效率、降低金属的使用量,达到降低催化剂成本、提高催化反应活性的目的。本论文以甲醇部分氧化制氢反应为探针反应,考察了SBA-15、SBA-16等载体负载Pd、Cu、Au、Au-Pd催化剂的甲醇部分氧化制氢反应的催化性能。采用SEM、ICP-AES、XRD、BET、TPR、CH3OH-TPD、H2-TPD等技术对催化剂的形貌、活性组分及其负载量、粒子大小和形态、比表面积孔径测定、还原性能、吸附性能等进行了表征。1.制备了Pd/SB-15和Pd/SB-16催化剂,并采用SEM、BET、XRD、CH3OH-TPD等技术对催化剂进行了表征。考察了其对甲醇部分氧化制氢性能的影响。结果表明,载体对催化剂性能有较大影响,Pd/SB-16催化剂对反应物甲醇的吸附量比Pd/SB-15的大,这有利于甲醇部分氧化制氢反应性能的提高。SBA-16的三维立方笼状结构有利于反应物和产物氢气的扩散,因此它的甲醇部分氧化制氢反应活性和氢气选择性比Pd/SB-15的好。2.采用尿素沉积-沉淀法制备了Au-Pd/SBA-16、Au-Pd/SBA-16-CeO2和Au-Pd/CeO2催化剂,并研究了它们的甲醇部分氧化制氢的性能。采用ICP-AES、BET、XRD、TPR、H2-TPD等技术对催化剂进行了表征。XRD结果表明,Au-Pd/SBA-16和Au-Pd/SBA-16-CeO2催化剂中有AuxPdy合金生成。Au-Pd/SBA-16和Au-Pd/SBA-16-CeO2的催化效果比Au-Pd/CeO2的要好,这可能是由于AuxPdy合金的形成,Au-Pd/SBA-16-CeO2的CO选择性比Au-Pd/SBA-16的低,因为Ce02的存在。AuxPdy合金在甲醇部分氧化制氢反应中的作用比比表面积的作用大。

全文目录


摘要  3-4
ABSTRACT  4-9
第1章 引言  9-24
  1.1 选题背景  9
  1.2 甲醇制氢路线  9-10
  1.3 甲醇制氢机理  10-16
    1.3.1 甲醇分解制氢  10-11
    1.3.2 甲醇水蒸气重整制氢  11-13
    1.3.3 甲醇部分氧化制氢  13-16
  1.4 甲醇部分氧化的研究现状  16-22
    1.4.1 Cu催化剂  16-17
    1.4.2 Au催化剂  17-19
    1.4.3 Pd催化剂  19-20
    1.4.4 双金属催化剂  20-21
    1.4.5 载体  21-22
  1.5 对研究现状的思考与论文工作设想  22-23
  1.6 主要创新点  23-24
第2章 实验药品与方法及原理  24-30
  2.1 实验原料  24-25
  2.2 实验主要装置  25-26
  2.3 载体和催化剂的表征  26-29
    2.3.1 ICP-AES测试  26
    2.3.2 载体和催化剂的比表面积和孔径分布(BET)  26
    2.3.3 X-射线粉末衍射(XRD)  26
    2.3.4 扫描电子显微镜(SEM)  26-27
    2.3.5 程序升温还原(TPR)  27-28
    2.3.6 程序升温脱附(TPD)  28-29
  2.4 催化剂活性的测定  29-30
第3章 催化剂的筛选  30-34
  3.1 催化剂的催化性能  30-31
  3.2 载体的表征  31-33
    3.2.1 SBA-16的低角XRD  31-32
    3.2.2 SBA-16的N_2吸附-脱附  32
    3.2.3 SBA-16的SEM  32-33
  3.3 小结  33-34
第4章 Pd/SBA-15、Pd/SBA-16催化剂甲醇部分氧化制氢性能的研究  34-41
  4.1 材料的制备  34-35
    4.1.1 载体SBA-15、SBA-16的制备  34-35
    4.1.2 催化剂的制备  35
  4.2 催化剂的低角XRD  35-36
  4.3 催化剂的广角XRD  36
  4.4 催化剂的N_2吸附-脱附  36-37
  4.5 催化剂的CH_3OH-TPD  37-39
  4.6 催化剂的活性  39
  4.7 小结  39-41
第5章 Au-Pd/SBA-16、Au-Pd/SBA-16-CeO_2和Au-Pd/CeO_2催化剂甲醇部分氧化制氢性能的研究  41-52
  5.1 材料的制备  41-42
    5.1.1 载体的制备  41-42
    5.1.2 催化剂的制备  42
  5.2 催化剂的N_2吸附-脱附  42-43
  5.3 催化剂的XRD表征  43-45
  5.4 催化剂的TPR  45-46
  5.5 催化剂的H_2-TPD  46-47
  5.6 催化活性  47-50
  5.7 催化剂的稳定性  50-51
  5.8 小结  51-52
第6章 结论与展望  52-54
  6.1 结论  52-53
  6.2 展望  53-54
致谢  54-55
参考文献  55-62
攻读学位期间的研究成果  62

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中图分类: > 工业技术 > 化学工业 > 基本无机化学工业 > 工业气体 > 氢气
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