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负载型Co、Ni催化剂催化噻吩加氢脱硫的研究

作　者: 李治俊
导　师: 石秋杰
学　校: 南昌大学
专　业: 工业催化
关键词: Pt、Pd Co-B/γ-Al2O3 ZnO 镍催化剂燃烧法噻吩加氢脱硫
分类号: TE621
类　型: 硕士论文
年　份: 2007年
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内容摘要

本文第一部分选用Pt、Pd为第二组分，采用化学还原法制备Co-M-B／γ-Al₂O₃（M=Pt、Pd）催化剂，以噻吩加氢脱硫反应为探针，考察了Pt、Pd的添加对Co-B／γ-Al₂O₃合金催化性能的影响；采用差热分析技术（DTA）、电感耦合等离子体发射光谱（ICP）、程序升温还原（TPR）和程序升温脱附（TPD）等手段对催化剂进行了表征。研究结果表明，Co-Pt-B／γ-Al₂O₃、Co-Pd-B／γ-Al₂O₃的催化性能均优于CoB／γ-Al₂O₃。其原因为Pt、Pd的存在改变了Co-B的合金组成，提高了催化剂的热稳定性；降低了Co-B／γ-Al₂O₃的还原温度和H₂的吸附强度，并增加了活性表面积及吸附中心的数量，从而有利于反应的进行。本文第二部分以ZnO为载体采用浸渍法制备负载镍催化剂，用于催化噻吩加氢脱硫反应，并与Ni／Al₂O₃催化剂的活性进行了比较；用稀土元素Nd对Ni／ZnO催化剂进行了改性，考察了稀土Nd的添加对Ni／ZnO催化性能的影响；采用燃烧法制备ZnO载体，考察了燃烧法制备的ZnO负载镍催化剂的催化活性。实验结果表明：（1）ZnO为载体负载的镍催化剂催化加氢脱硫性能优于Al₂O₃负载的镍催化剂。其原因是Ni／ZnO的吸附中心比Ni／Al₂O₃的多，同时ZnO与Ni之间的相互作用比Ni／Al₂O₃催化剂要强，ZnO起到了助催化剂的作用；（2）Ni-Nd／ZnO的催化性能优于Ni／ZnO。其原因是Nd的添加使Ni／ZnO活性比表面积及吸附中心的数量增大，对H₂的吸附量多，同时使催化剂的强酸中心酸强度和酸量增加，从而有利于反应的进行；（3）以燃烧法制备的ZnO为载体的Ni催化剂比普通ZnO负载的催化剂具有更高的加氢脱硫活性，主要是由于燃烧法制备的ZnO比表面积比普通ZnO的大，同时具有大的孔道结构，其所负载的Ni催化剂活性比表面积大，吸氢量大，中、强吸附中心明显减弱，同时该催化剂的强酸中心酸强度和酸量均明显增大。

全文目录

摘要  3-4
ABSTRACT  4-8
第1章文献综述  8-25
  1.1 世界石油的发展现状  8-9
  1.2 加氢脱硫的研究现状  9-19
    1.2.1 加氢脱硫催化剂  9-12
      1.2.1.1 过渡金属硫化物催化剂  9-10
      1.2.1.2 过渡金属氮化物催化剂  10
      1.2.1.3 过渡金属磷化物催化剂  10-11
      1.2.1.4 非晶态合金催化剂  11-12
    1.2.2 加氢脱硫催化剂载体的研究  12-16
      1.2.2.1 复合氧化物载体  12-15
      1.2.2.2 改性介孔分子筛载体  15-16
    1.2.3 助剂对加氢脱硫催化剂的影响  16-19
      1.2.3.1 过渡金属对加氢脱硫的影响  16-17
      1.2.3.2 贵金属对HDS催化剂的影响  17-18
      1.2.3.3 稀土对HDS催化剂的影响  18
      1.2.3.4 非金属元素对HDS催化剂的影响  18-19
  1.3 ZnO载体  19-22
    1.3.1 ZnO载体的制备方法  19-21
      1.3.1.1 物理法  19
      1.3.1.2 化学法  19-21
    1.3.2 ZnO载体在催化中的应用  21-22
      1.3.2.1 甲醇水蒸气重整制氢  21
      1.3.2.2 低温水煤气变换反应  21-22
      1.3.2.3 山梨醇催化氢解制备C4-C6多元醇  22
  1.4 噻吩加氢脱硫的反应机理  22-23
  1.5 选题的意义及创新点  23-25
第2章实验方法和数据处理  25-31
  2.1 主要化学试剂与药品  25
  2.2 催化剂的制备  25-27
    2.2.1 载体的制备  25-26
      2.2.1.1 γ-Al_2O_3的制备  25
      2.2.1.2 燃烧法合成ZnO  25-26
    2.2.2 催化剂的制备  26-27
      2.2.2.1 负载型Co-Pt-B、Co-Pd-B及Co-B合金催化剂的制备  26
      2.2.2.2 Ni基负载型催化剂的制备  26-27
  2.3 催化剂活性的测定  27
  2.4 催化剂的表征  27-31
    2.4.1 电感耦合等离子体原子发射光谱(ICP-AES)  27
    2.4.2 X-射线衍射(XRD)  27-28
    2.4.3 扫描电镜(SEM)  28
    2.4.4 催化剂比表面积的测定  28
    2.4.5 催化剂热稳定性的测定  28
    2.4.6 程序升温还原(TPR)、程序升温脱附(TPD)  28-31
      2.4.6.1 实验原理  28-29
      2.4.6.2 实验步骤  29-31
第3章 Pt、Pd对Co-B/γ-Al_2O_3催化噻吩加氢脱硫性能的影响  31-36
  3.1 Pt、Pd对Co-B/γ-Al_2O_3催化加氢脱硫活性的影响  31-32
  3.2 Pt、Pd对Co-B/γ-Al_2O_3催化剂的实际负载量、合金组成及活性表面积的影响  32
  3.3 Pt、Pd对Co-B/γ-Al_2O_3热稳定性的影响  32-33
  3.4 催化剂吸氢性能的研究  33-34
  3.5 程序升温还原(TPR)  34-35
  3.6 本章小结  35-36
第4章 Ni/ZnO与Ni/Al_2O_3性能的比较  36-40
  4.1 Ni/ZnO与Ni/Al_2O_3催化剂的活性比较  36-37
  4.2 Ni/ZnO与Ni/Al_2O_3催化剂的XRD结果讨论  37-38
    NiO/Al_2O_3与NiO/ZnO的XRD见图4.2。  37-38
  4.3 Ni/ZnO与Ni/Al_2O_3催化剂吸氢性能的比较  38
  4.4 Ni/ZnO与Ni/Al_2O_3催化剂还原性能的比较  38-39
  4.5 本章小结  39-40
第5章稀土Nd对Ni/ZnO催化剂催化噻吩加氢脱硫的改性研究  40-44
  5.1 Ni/ZnO与Ni-Nd/ZnO催化剂的活性比较  40
  5.2 催化剂的还原性能的比较  40-41
  5.3 Nd对Ni/ZnO催化剂吸氢性能的影响  41-42
  5.4 催化剂酸性的比较  42-43
  5.5 本章小结  43-44
第6章燃烧法制备ZnO载体负载Ni催化噻吩加氢脱硫反应的研究  44-50
  6.1 载体物理性能的比较  44
  6.2 XRD测试结果分析  44-45
  6.3 两种催化剂表面性能的比较  45-48
    6.3.1 催化剂吸氢性能的比较  45-46
    6.3.2 催化剂的还原性能的比较  46-47
    6.3.3 催化剂酸性的比较  47-48
  6.4 Ni/ZnO与Ni/ZnO(C)催化剂活性的比较  48-49
  6.5 本章小结  49-50
第7章结论与展望  50-51
  7.1 结论  50
  7.2 进一步的工作方向  50-51
攻读硕士学位期间的研究成果  51-52
致谢  52-53
参考文献  53-57

负载型Co、Ni催化剂催化噻吩加氢脱硫的研究

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