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杂多酸催化合成乙酸苄酯工艺研究

作　者: 黄海艳
导　师: 谢放华
学　校: 湘潭大学
专　业: 化学工艺
关键词: 杂多酸磷钨酸负载型杂多酸催化酯化乙酸苄酯
分类号: TQ245.24
类　型: 硕士论文
年　份: 2007年
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内容摘要

杂多酸是一类含氧桥的多核无机高分子化合物,是由中心原子和配位原子以一定结构通过氧原子配位桥联而成的含氧多元酸总称。由于其独特的笼型结构所致的“假液相”特性,使催化反应不仅能在表面上进行,而且同时在其体相内进行,因此杂多酸的催化活性较高,选择性好。但杂多酸作为催化剂价格较高,易溶于酸、醇、水中形成液相体系致回收困难,而且杂多酸的比表面积较小,不利于充分发挥催化性能。将杂多酸有效地负载于一些载体上可大大提高其比表面积,有利于非均相催化反应的进行,使得杂多酸在催化反应领域的应用更为广阔。本课题采用Keggin结构的杂多酸（磷钨酸）作为活性组分,选择活性炭、硅藻土和SiO₂作为载体,采用不同的负载方法,制备出一系列的负载型杂多酸催化剂:PW₁₂/C、PW₁₂/硅藻土和PW₁₂/SiO₂,并采用Hammett指示剂法、IR红外光谱法、XRD射线衍射和BET比表面积测定对各种催化剂进行了表征。结果表明,负载后的催化剂仍具有Keggin结构,催化剂的比表面积大大增加,酸强度与H₃PW₁₂O₄₀的表面酸强度相近,且活性组分在各种载体上的分散效果较好。本课题将杂多酸和负载型杂多酸催化剂用作芳醇的酯化反应催化剂,考察其催化活性,活性测定采用酸值法,筛选出了活性好、选择性高的催化剂,用于催化合成乙酸苄酯。乙酸苄酯的合成以冰乙酸和苯甲醇为原料,分别考察了酸醇摩尔比、催化剂用量、回流时间以及带水剂的种类和用量对酯化率的影响,并采用正交实验法优化出各种催化剂的最佳反应条件。实验结果表明,12-磷钨酸、负载型杂多酸PW₁₂/硅藻土和PW₁₂/SiO₂都是合成乙酸苄酯的较好的催化剂,酯化酯化率分别可达91.6%、87.8%和88.9%,而PW₁₂/C催化活性相对较低。反应后催化剂与产品分离容易,且催化剂的再生和重复使用性能好。与硫酸等无机酸相比,杂多酸催化剂具有非常小的腐蚀性,对环境污染小,用于乙酸苄酯的合成过程,可大大简化工艺,降低生产成本,提高产品质量。

全文目录

摘要  5-6
ABSTRACT  6-10
第一章绪论  10-21
  1.1 前言  10
  1.2 多酸化学简史  10-11
    1.2.1 多酸化学词解  10
    1.2.2 多酸的分类简介  10-11
  1.3 杂多化合物的催化化学  11-13
    1.3.1 杂多化合物在催化领域中的应用现状  11
    1.3.2 杂多化合物的基本特征  11-12
    1.3.3 杂多酸具备优异的催化性能  12-13
    1.3.4 杂多酸催化反应机理的探讨  13
  1.4 杂多酸（盐）催化剂在酯化反应中的应用  13-18
    1.4.1 杂多酸作为酯化催化剂的优点  13
    1.4.2 杂多酸作为酯化催化剂的分类  13-14
    1.4.3 杂多酸在均相酯化反应中的应用  14-16
    1.4.4 杂多酸在非均相酯化反应中的应用  16-18
  1.5 杂多酸的最新研究动态  18-19
  1.6 合成乙酸苄酯的各种催化剂比较  19
  1.7 论文选题的目的和意义  19-21
第二章负载型杂多酸催化剂的制备和表征  21-27
  2.1 主要试剂和仪器  21
  2.2 以活性炭为载体的负载型杂多酸催化剂的制备和表征  21-23
    2.2.1 以活性炭为载体的负载型杂多酸催化剂的制备  21
    2.2.2 PW_(12)/C 负载型杂多酸的表征  21-23
  2.3 以硅藻土（K）为载体的负载型杂多酸催化剂的制备和表征  23-24
    2.3.1 以硅藻土（K）为载体的负载型杂多酸催化剂的制备  23
    2.3.2 PW_(12)/K 负载型杂多酸的表征  23-24
  2.4 以SiO_2为载体的负载型杂多酸催化剂的制备和表征  24-26
    2.4.1 以 SiO_2为载体的负载型杂多酸催化剂的制备  24-25
    2.4.2 PW_(12)/SiO_2负载型杂多酸的表征  25-26
  2.5 小结  26-27
第三章杂多酸催化剂的筛选  27-32
  3.1 催化剂活性评价  27-30
    3.1.1 酸值法测定催化剂活性  27-28
    3.1.2 实验结果  28-30
  3.2 小结  30-32
第四章杂多酸催化剂在酯化反应中的应用  32-52
  4.1 实验试剂和仪器  32
  4.2 分析方法  32
  4.3 杂多酸催化合成乙酸苄酯的研究  32-47
    4.3.1 合成过程  32-33
    4.3.2 磷钨酸做催化剂时合成工艺条件的研究  33-35
    4.3.3 磷钨酸做催化剂合成乙酸苄酯实验条件的优化  35-37
    4.3.4 负载型杂多酸PW_(12)/C 作催化剂时合成工艺条件的研究  37-39
    4.3.5 负载型杂多酸PW_(12)/C 做催化剂合成乙酸苄酯实验条件的优化  39-40
    4.3.6 负载型杂多酸PW_(12)/硅藻土作催化剂时合成工艺条件的研究  40-43
    4.3.7 负载型杂多酸PW_(12)/硅藻土做催化剂时工艺条件的优化  43-44
    4.3.8 负载型杂多酸PW_(12)/SiO_2作催化剂时合成工艺条件的研究  44-46
    4.3.9 PW_(12)/SiO_2做催化剂合成乙酸苄酯实验条件的优化  46-47
  4.4 各种催化剂催化合成乙酸苄酯实验结果的比较  47-48
  4.5 杂多酸催化反应机理  48
  4.6 催化剂的回收与重复使用  48-49
  4.7 产品检测  49-50
    4.7.1 产品的气相色谱  49-50
    4.7.2 产品的红外光谱  50
  4.8 小结  50-52
结论与展望  52-54
参考文献  54-58
致谢  58-59
附录：攻读硕士学位期间发表的论文  59

杂多酸催化合成乙酸苄酯工艺研究

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