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金属酞菁在微孔分子筛中的负载及研究

作　者: 刘美琴
导　师: 李彦威
学　校: 太原理工大学
专　业: 工业催化
关键词: 钴酞菁原位合成 Y型分子筛分子筛修饰电极循环伏安法
分类号: O643.36
类　型: 硕士论文
年　份: 2007年
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内容摘要

金属酞菁(MPc)是一类具有共轭π电子体系的大环配合物，具有独特的物理化学性质。作为催化剂，金属酞菁在氧气和过氧化氢的氧化反应中具有良好的催化活性。将金属酞菁封装于分子筛中，不仅可以提高催化剂的催化活性、选择性和稳定性，而且可以实现活性组分位分离、均相催化多相化以及催化剂的循环利用，是当今催化研究领域的一个重要课题。同时作为模拟酶研究的一个重要方向，金属酞菁在分子筛中的封装也吸引了越来越多的关注。目前对金属配合物-分子筛复合催化剂的研究主要集中在其制备、表征及催化性能等方面，其中对封装于分子筛中金属配合物的电化学性质研究可以为复合催化剂的氧化还原性质提供重要信息。本研究主要采用邻苯二腈路线、原位合成法于常压下将钴酞菁(CoPc)封装到Y型分子筛的超笼中，通过分光光度法、红外光谱、XRD等物理化学表征手段证明了其封装的有效性。并将其制备成分子筛修饰电极，采用循环伏安法对封装于分子筛超笼中CoPc的电化学性质进行了研究，旨在为分子筛中封装金属配合物方面的研究提供理论依据。论文共分四大部分：第一部分：通过离子交换法制备了CoY分子筛，并对所制备的CoY分子筛进行了相关表征，确定了离子交换度，优化了实验条件，为Y型分子筛超笼中原位合成CoPc提供了基本条件。第二部分：采用不同的原料、不同的合成方法，将大环配合物CoPc原位合成于Y型分子筛的超笼中，考察了原料配比、合成条件等对合成产物产率和性能的影响，并通过UV-Vis、XRD、FTIR等多种表征手段证明了其封装的有效性。第三部分：制备了CoPcY分子筛修饰电极，对制备方法及测定条件进行了优化。采用循环伏安法对所制备的CoPcY复合催化剂进行了分析测定，结果表明CoPc封装于分子筛中之后其电化学活性仍然存在。第四部分：将所制备的CoPcY复合催化剂用于催化氧化环己烷和电催化还原分子氧的反应，并对其催化性能进行了研究。结果表明封装于分子筛中的CoPc不仅催化活性优于纯CoPc，而且将其封装于分子筛中实现了均相催化的多相化，解决了产物和催化剂的分离问题。

全文目录

摘要  3-5
ABSTRACT  5-11
第一章文献综述及选题  11-33
  1.1 金属酞菁配合物  11-16
    1.1.1 金属酞菁的性质及研究现状  11-13
    1.1.2 金属酞菁催化剂的应用研究  13-16
  1.2 分子筛  16-19
    1.2.1 分子筛的分类  16-18
    1.2.3 分子筛的性质  18-19
  1.3 金属配合物/分子筛复合催化剂  19-24
    1.3.1 金属配合物/分子筛复合催化剂的研究进展  19-21
    1.3.2 金属配合物/分子筛复合催化剂的制备方法  21-23
    1.3.3 金属配合物/分子筛复合催化剂的表征  23-24
    1.3.4 金属配合物/分子筛复合催化剂的催化性能  24
  1.4 金属配合物/分子筛的修饰电极  24-30
    1.4.1 分子筛修饰电极的研究进展  25-26
    1.4.2 循环伏安法  26-30
  1.5 本课题的提出及研究内容  30-33
    1.5.1 金属配合物/分子筛复合催化剂-主客体材料的选择  30-31
    1.5.2 金属配合物/分子筛复合催化剂-合成路线的选择  31
    1.5.3 金属配合物/分子筛复合催化剂-测定方法的选择  31-32
    1.5.4 总体设计思路  32-33
第二章 CoY分子筛的制备和研究  33-41
  2.1 实验试剂和仪器  33
  2.2 实验方法  33-34
    2.2.1 离子交换法制备CoY分子筛  33-34
    2.2.2 离子交换度的确定  34
  2.3 实验结果与讨论  34-40
    2.3.1 Co~(2+)吸收光谱的测定  34-35
    2.3.2 Co~(2+)的工作曲线的绘制  35-36
    2.3.3 离子交换度的计算  36
    2.3.4 影响离子交换度的因素  36-37
    2.3.5 离子交换条件的选择  37-38
    2.3.6 CoY分子筛的表征  38-40
  2.4 本章小结  40-41
第三章 CoPcY复合催化剂的制备和研究  41-52
  3.1 实验试剂与仪器  42
  3.2 实验方法  42-44
    3.2.1 邻苯二腈液相合成法  42
    3.2.2 苯酐-尿素固相合成法  42-43
    3.2.3 邻苯二腈固相合成法  43-44
  3.3 实验结果与讨论  44-51
    3.3.1 邻苯二腈液相合成样品分析  44
    3.3.2 苯酐-尿素固相合成样品分析  44-45
    3.3.3 邻苯二腈固相合成样品分析  45-51
  3.4 本章小结  51-52
第四章 CoPcY分子筛修饰电极的制备和研究  52-59
  4.1 实验试剂与仪器  52
  4.2 实验方法  52-54
    4.2.1 分子筛修饰电极的制备  52-53
    4.2.2 电解液的制备  53
    4.2.3 电化学测定实验装置图  53-54
  4.3 实验结果与讨论  54-58
    4.3.1 测定条件的选择  54-57
    4.3.2 循环伏安曲线的测定  57-58
  4.4 本章小结  58-59
第五章 CoPcY复合催化剂催化性能的研究  59-62
  5.1 实验试剂与仪器  59
  5.2 实验方法  59-60
    5.2.1 CoPcY催化氧化环己烷  59
    5.2.2 CoPcY分子筛修饰电极电催化还原分子氧  59-60
  5.3 实验结果与讨论  60-61
    5.3.1 环己烷氧化产物的气相色谱分析  60-61
    5.3.2 电催化还原分子氧的循环伏安图  61
  5.4 本章小结  61-62
第六章总结与展望  62-64
  6.1 总结  62
  6.2 论文的创新点  62-63
  6.3 存在的问题及展望  63-64
参考文献  64-72
致谢  72-73
攻读学位期间发表的学术论文目录  73

金属酞菁在微孔分子筛中的负载及研究

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