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汽车尾气处理用铈锆基催化剂的研究

作　者: 吴韶亮
导　师: 刘欣梅；阎子峰
学　校: 中国石油大学
专　业: 工业催化
关键词: 铈锆固溶体合成稳定性反应性能
分类号: TQ426.96
类　型: 硕士论文
年　份: 2007年
下　载: 595次
引　用: 5次
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内容摘要

随着汽车尾气污染的日益严重,尾气净化成为时势所趋。本论文的主要目的就是合成具有大比表面积、较好热稳定性和储氧性能的铈锆固溶体,并以其为载体制备汽车尾气净化催化剂,为新型汽车尾气净化催化剂的开发奠定基础。分别采用固相反应法、共沉淀法和水热晶化法合成了铈锆固溶体,并考察了各因素对固溶体结构和性能的影响。结果表明,固相反应法铈锆固溶体表面缺陷多、稳定性差,焙烧后孔结构坍塌、比表面积较小、孔径分布较宽;而水热晶化法铈锆固溶体表面缺陷少、结构稳定性高、比表面积大、孔径分布单一;与表面缺陷相对应,固相反应铈锆固溶体具有较大的储氧量和较低的还原温度,而水热晶化铈锆固溶体具有相对较低的储氧量和较高的还原温度;共沉淀法固溶体介于两者之间。在对合成条件的优化过程中发现,Taguchi设计法是一种优化功能材料结构设计方案的有效方法,由此可以方便地获得材料设计过程中的主导因素和最佳的设计条件。通过向固溶体结构中引入过渡金属元素可以有效地改善其热稳定性,其中Pr是最佳的结构稳定剂。采用浸渍法制得铈锆固溶体负载的Pd基尾气净化催化剂,发现以共沉淀法合成的固溶体为载体制得的催化剂有着较低的起燃温度,而水热晶化法的有着最高的转化率,固相反应法的反应性能最差。对于CO转化,催化剂的起燃温度随着Pd负载量的增大而升高,而对于CH4却呈现出相反的规律。关联固溶体结构和性能之间的关系,发现具有较大比表面积、均一孔径分布的固溶体显示了较高的催化反应性能。

全文目录

中文摘要  4-6
Abstract  6-13
第1章前言  13-37
  1.1 引言  13-14
  1.2 汽车尾气净化催化剂的发展历程  14-15
  1.3 汽车尾气净化催化剂的性能要求  15-16
  1.4 汽车尾气净化催化剂的组成  16-24
    1.4.1 汽车尾气催化剂的活性组分  16-17
    1.4.2 汽车尾气净化催化剂活性涂层  17-18
    1.4.3 汽车尾气催化净化催化剂载体  18-24
      1.4.3.1 载体类型  19-22
      1.4.3.2 载体的缺陷  22-24
  1.5 铈锆固溶体  24-34
    1.5.1 铈锆固溶体在三效催化剂中的作用  24-26
    1.5.2 铈锆固溶体的合成  26-34
      1.5.2.1 溶胶-凝胶法  27-28
      1.5.2.2 共沉淀法  28-29
      1.5.2.3 水热法  29-30
      1.5.2.4 物理合成法  30-31
      1.5.2.5 其它合成方法  31-32
      1.5.2.6 各种合成方法的优缺点  32
      1.5.2.7 铈锆固溶体结构和性能的优化  32-34
  1.6 汽车尾气净化催化剂发展趋势  34-35
  1.7 本论文的研究思路  35-37
第2章实验部分  37-44
  2.1 主要试剂和实验仪器  37-38
  2.2 样品制备  38-39
    2.2.1 铈锆固溶体的合成  38-39
      2.2.1.1 固相反应法  38
      2.2.1.2 共沉淀法  38-39
      2.2.1.3 水热晶化法  39
    2.2.2 催化剂的制备  39
  2.3 样品表征  39-41
    2.3.1 晶体结构分析  39-40
    2.3.2 比表面和孔结构  40
    2.3.3 微观结构  40
    2.3.4 储氧能力测定(Oxygen Storage Capacity)  40
    2.3.5 还原性质  40-41
  2.4 催化剂的活性评价  41-44
    2.4.1 评价条件以及装置  41-42
    2.4.2 色谱工作参数  42-43
    2.4.3 评价计算方法  43-44
第3章铈锆固溶体的结构设计与表征  44-86
  3.1 前言  44
  3.2 铈锆固溶体的制备  44-64
    3.2.1 固相反应法  44-56
      3.2.1.1 NaOH加量对铈锆固溶体结构的影响  45-48
      3.2.1.2 Ce/Zr对铈锆固溶体结构的影响  48-50
      3.2.1.3 晶化温度对铈锆固溶体结构的影响  50-52
      3.2.1.4 晶化时间对铈锆固溶体结构的影响  52-54
      3.2.1.5 表面活性剂添加量对铈锆固溶体结构的影响  54-56
    3.2.2 共沉淀法铈锆固溶体的制备  56-64
      3.2.2.1 铈锆比对铈锆固溶体结构的影响  56-58
      3.2.2.2 pH值对铈锆固溶体结构的影响  58-60
      3.2.2.3 老化温度对铈锆固溶体结构的影响  60-61
      3.2.2.4 老化时间对铈锆固溶体结构的影响  61-62
      3.2.2.5 表面活性剂对铈锆固溶体结构的影响  62-64
  3.3 不同合成方法制得铈锆固溶体的异同  64-71
    3.3.1 比表面和孔结构比较  64-66
    3.3.2 物相结构  66-67
    3.3.3 还原性能比较  67-71
  3.4 铈锆固溶体制备条件的优化  71-76
    3.4.1 Taguchi 设计法实验方案设计  71
    3.4.2 Taguchi 设计法结果  71-74
    3.4.3 Taguchi设计法优化条件确认  74-76
  3.5 铈锆固溶体改性  76-84
    3.5.1 结构助剂对铈锆固溶体结构的影响  76-78
    3.5.2 水热晶化提高铈锆固溶体的稳定性  78-84
  3.6 小结  84-86
第4章汽车尾气处理催化剂的制备及评价  86-101
  4.1 前言  86
  4.2.催化剂的结构和性质  86-91
  4.3 催化剂反应性能评价  91-100
    4.3.1 预处理对催化剂反应性能的影响  91-92
    4.3.2 载体制备方法对反应性能的影响  92-94
    4.3.3 不同铈锆比对催化剂反应性能的影响  94-96
    4.3.4 不同Pd负载量对催化剂反应性能的影响  96-98
    4.3.5 掺杂其他元素对催化剂性能的影响  98-100
  4.4 小结  100-101
第5章结论  101-103
参考文献  103-109
致谢  109-110
个人简历、在学期间的研究成果  110-111

汽车尾气处理用铈锆基催化剂的研究

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